基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型(PMF)解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7(Al)～2.8(Ba),仁寿县介于0.8(Al)～3.1(Mn)之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元...     

西安市大气PM2.5中元素的污染特征及其来源分析

近年来,西安市大气PM_2.5污染问题时有发生,PM_2.5中附着的有毒有害元素会危害人体健康。为探究西安市大气PM_2.5中元素的污染特征和来源,于2018年6月-2019年4月采集45个PM_2.5样品,利用X射线荧光光谱法(XRF)测定了西安市大气PM_2.5中18种主要元素的含量。结果表明,观测期间西安市PM_2.5年平均浓度为(79.89±76.12)μg/m³;所测的18种元素年平均总浓度为(4 806.09±960.48) ng/m³,并呈现冬春季高于夏秋季的分布特征。西安市大气PM_2.5中18种元素的年均值高低依次为Ca>Mg>Al>Fe>K>S>Zn>P>Cl>Ti>Pb>Br>Cu>Mn>Sr>As>Ni>Se,冬季As、Pb、Br元素浓度显著高于其他季节(p<0.05),这是...     

山西大学城PM2.5中元素特征、来源及健康风险评估

为研究山西大学城PM_2.5中元素的污染特征及来源,采用能量色散X射线荧光光谱仪(energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)对研究区域2017年PM_2.5样品中21种元素进行分析,并对Mn、Zn、Cu、Sb、Pb、Cr、Co和Ni等重金属进行健康风险评估,同时采用主成分分析方法(principal component analysis, PCA)和正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)定量解析元素的主要来源.结果表明, 2017年山西大学城PM_2.5中21种元素中Ca质量浓度最高,其次是Si、Fe、Al、S、K和Cl,这7种元素占元素总质量浓度的95.71%.其中,Cr元素浓度超过我国环境空气质量标准年平均浓度限值的104倍.春季、夏季和冬季PM_2.5中Ca质量浓度最高,而秋季S元素质量浓度最高.对3类人群具有非致癌风险的元素均为Mn,且风险大小依次为儿童>成年男性>...     

宁波市冬季PM_(2.5)污染特征与来源解析

为了了解宁波市大气中PM2.5污染特征及来源,于2012年冬季在宁波5个环境受体点采集PM2.5样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子、金属元素和碳等组分的含量,并使用PMF模型对宁波市PM2.5来源进行了解析。结果表明:宁波冬季PM2.5浓度较高,5个点位PM2.5中主要化学组分均为有机物、SO42-、NO3-、NH4+和元素碳,约占PM2.5总质量浓度78.2%~92.4%。对宁波市PM2.5有重要贡献的源类分别为钢铁冶炼源、混合扬尘源、生物质燃烧源、二次硝酸盐、高氯源、机动车排放源、重油燃烧源和二次硫酸盐,其分担率分别为5.6%、3.3%、3.2%、28.8%、6.8%、22.2%、0.7%和29.4%。     

华中地区黄冈市一次重度污染期间PM2.5中12种微量元素特征及来源解析

为了给华中地区大气污染防制提供数据和理论支持,于2018年1月13～24日的一次重度污染期间,利用颗粒物中流量采样器采集黄冈市大气PM_2.5样品48个,运用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中Li、 Be、 V、 Se、 Sr、 Mo、 Ag、 Ba、 Tl、 Th、 Bi和U这12种元素进行分析,基于正定矩阵因子分析法(PMF)对此次污染来源进行分析,并结合后向轨迹模式中的聚类分析法、潜在源分析法(PSCF)和浓度权重分析法(CWT)分析了黄冈市此次PM_2.5外来输送通道及潜在源分布情况.结果表明,此次污染内因是静稳高湿气象条件的出现,外因是污染的输入,总共有5种污染源,分别为燃料燃烧源(10.59%)、地壳源(24.22%)、工业源(3.16%)、燃煤源(47.57%)和交通源(14.45%).主要的气流轨迹类型有两种,短距离传输占比62.50%,长距离传输占37.50%.本次污染贡献较大的区域有湖北的中东部、湖南的东北部、安徽的西南部以及河南的南部等地,华中地区存在南北方向的传输通道.除了本地污染之外,区域传输的影响不容忽视,...     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

北方沿海城市大气PM2.5组分特征及来源分析：以青岛市为例

为探究北方沿海城市大气PM_2.5的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月-2022年2月采集大气PM_2.5样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_2.5化学组分特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)对青岛市PM_2.5的主要贡献源类和潜在源区进行分析研究.结果表明：(1)采样期间青岛市PM_2.5浓度平均值为42.2μg/m³,NO₃-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC是PM_2.5的主导成分,浓度分别为11.77、5.76、5.20和6.67μg/m³,占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%.(2)各组分浓度季节性变化与PM_2.5浓度变化基本一致,呈现冬季最高、夏季最低,春...     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

北京市PM2.5中砷污染特征

本研究于2011年7月至2012年5月期间采集了北京市春夏秋冬4个季节的PM_2.5样品,使用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)分析了样品中的总砷,并使用高压液相色谱(HPLC)和氢化物发生-原子荧光光谱法(HG-AFS)分析了样品中的As(Ⅲ)和As(Ⅴ).结果表明,在采样期间,北京市PM_2.5中总As的平均浓度为(21. 82±17. 01) ng·m^-3,总As在春夏秋冬春4个季节的平均浓度分别为(16. 62±5. 80)、(18. 34±9. 00)、(21. 49±10. 22)和(29. 52±27. 97) ng·m^-3,呈现出冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.PM_2.5中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的平均浓度为(3. 15±1. 94) ng·m^-3和(10. 78±5. 39) ng·m^-3.春夏秋冬四季As(Ⅲ)的平均浓度分别是(5. 42±2. 5)、(1. 61±0. 51)、(2. 88±1...     

北京市区春夏PM2.5和PM10浓度变化特征研究

通过对北京市2012年3月～6月PM2.5和PM10实时数据的整理和分析,结果表明,北京市区大气中细颗粒物PM2.5和可吸入颗粒物PM10浓度日变化趋势基本相同,PM2.5和PM10存在显著或极显著的正相关关系;3月～6月,PM2.5浓度随季节变化逐渐升高,PM10的浓度随季节变化先升高后减小;3月～6月PM2.5与PM10日平均浓度分别为62.77μg/m3和133.88μg/m3,分别为国家二级标准的83.69%和89.25%。     

典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析

为研究典型物流城市临沂市冬季重污染天气过程中PM_(2.5)化学组分特征,探讨污染成因,于2016年12月～2017年1月在6个采样点连续采集28 d的PM_(2.5)样品,并对其离子、元素、碳组分进行分析.采样期间PM_(2.5)质量浓度均值(145. 2±87. 8)μg·m~(-3),日均值超标率为82%; 2次污染过程中PM_(2.5)均值浓度分别为(187. 3±79. 8)μg·m~(-3)和(205. 3±92. 0)μg·m~(-3),为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准的5. 4和5. 9倍.化学组分质量重构结果显示二次无机离子(SNA)是冬季PM_(2.5)的主要组分(所占质量分数为51. 2%),其次为有机物OM(23. 8%),再次为矿物尘MIN(12. 7%).结合污染过程中化学组分的变化趋势和累积速率发现,第1个污染过程中SNA和OM是引起PM_(2.5)浓度增加的原因之一,第2个污染过程中SNA是导致污染的主因,硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)和OC/EC比值的日均变化趋势进一步验证了该结论. PMF源解析结果表明,临沂市冬季大气PM_(2.5)的首要源类为二次颗粒物和生物质燃烧混合源(分担率50. 0%),其次为燃煤源(16. 8%)、机动车(12. 9%)和城市扬尘(10. 0%),再次为工业源(5. 3%)和土壤尘(5. 0%). 2次污染过程中二次颗粒物的贡献较之冬季平均有明显增加,说明不利气象条件下二次颗粒物的生成、累积是导致重污染期形成的主因.     

关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征及来源解析

为研究关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、宝鸡、渭南和秦岭进行PM2.5的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC).结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、45.8、31.2和37.0μg·m-3,EC分别为8.5、6.7、7.6和5.7μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)分别占PM2.5的36.4%、46.2%、36.9%和33.4%.OC和EC的相关性在西安(R2=0.93)和秦岭(R2=0.91)高于宝鸡(R2=0.58)和渭南(R2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度.所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon,SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、40.3%、23.2%和27.8%.正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization,PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.     

2016年京津冀地区红色预警时段PM2.5污染特征与浓度控制效果

2016年12月京津冀地区发生一次重污染过程,北京和天津于12月16日20：00至12月21日24：00,河北省（除张家口、承德和秦皇岛）于12月16日00：00至12月22日18：00发布了重污染红色预警.为研究重污染过程与应急措施的控制效果,基于环境监测数据与模型模拟结果对本次重污染过程的污染物浓度、天气形势与气团输送、区域传输和减排效果进行了研究.本次重污染过程中各地市PM_2.5平均浓度均超过200 μg·m^-3,小时均值峰值为834.5 μg·m^-3.重污染期间气象条件非常不利于污染物扩散,低压控制与气团传输加剧了污染过程.各地市平均本地贡献为47.1%,受天气形势影响传输效果存在一定差异.本次红色预警期间京津冀地区PM_2.5浓度平均下降比例为27.6%,减排效果明显.如果提前实施重污染应急措施,可以使PM_2.5下降浓度有一定提升.提前2 d实施可以使PM_2.5浓度平均下降比例增加4.4%,提前3 d以上效果提升不明显.     

华中地区夏季PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究我国华中地区不同区域夏季大气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,选取武汉、随州和平顶山分别作为城市、郊区和农村监测站点进行大气PM_2.5样品采集,分析了大气中PM_2.5质量浓度以及8种水溶性无机离子含量.结果表明,采样期间3个站点ρ（水溶性离子）呈明显的空间分布特征,即:平顶山[（36.29±9.82）μg·m^-3]>武汉[（32.55±10.05）μg·m^-3]>随州[（26.10±6.23）μg·m^-3],分别占PM_2.5的质量分数为52.47%、 51.32%和48.61%,平顶山站点由于农村生物质燃烧活动,水溶性离子占比最大,其中,二次离子（SNA）是主要的离子成分,分别占总水溶性离子的95.65%、 96.12%和97.33%.武汉（0.64）和随州（0.63）站点硫氧化率均值高于平顶山站点（0.50）,而武汉（0.18）和平顶山（0.19）站点氮氧化率高于随州站点（0.15）,站点间硫氧化率和氮氧化率差...     

常州市冬季PM2.5中类腐殖质昼夜特征分析

为探讨常州冬季大气气溶胶中类腐殖质(HULIS)的昼夜变化特征,在常州市城郊于2017年1月1日～2月28日采集了64个细颗粒物(PM_(2.5))样品,分析获取了类腐殖碳(HULIS-C)的浓度和光学变化特征.冬季PM_(2.5)昼夜平均质量浓度分别为122. 60μg·m~(-3)和111. 72μg·m~(-3),HULIS-C的昼夜平均质量浓度分别为4. 18μg·m~(-3)和3. 74μg·m~(-3),白天均高于夜晚.紫外光谱分析结果表明,HULIS/WSOA(水溶性有机质)于250 nm处的吸光度比值(昼:77%,夜:75%)明显大于HULIS-C/WSOC(水溶性碳)的浓度比值(昼:51%,夜:50%),表明较多的高紫外吸收物质和多聚共轭芳香结构存在于HULIS中;昼夜HULIS在250 nm和365 nm光下的吸光度比值(E250/E365)和特征紫外吸光度(SUVA280)的差异小,说明HULIS在芳香度和分子量上昼夜差异小,且昼夜HULIS化学性质及组成相近;进一步分析了HULIS的光吸收效率(MAE365)和光吸收指数(AAE300-400),发现昼夜没有明显差异.此外,通过HULIS-C和PM_(2.5)中其他化学组分的相关性分析,定性了解常州市冬季HULIS的主要影响因素,HULIS-C来源上受到了生物质燃烧、化石燃料燃烧、工厂排放以及二次生成的共同影响;而昼夜之间对比表明,昼间HULIS主要受到二次生成的影响,而夜间HULIS来源上除受到白天二次生成影响外,也受到了一次燃烧排放的影响.     

中国典型城市群PM2.5污染特征研究进展

为进一步梳理近年来我国城市区域大气PM_2.5污染防治方面的研究成果,基于我国31个城市PM_2.5污染现状,以城市群为视角,总结了京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群PM_2.5组成与污染特征,分析了PM_2.5及其含碳气溶胶、水溶性无机离子、地壳元素等的整体特征,并在城市群间进行对比分析.结果表明:①3个城市群的ρ(PM_2.5)高低顺序依次为京津冀城市群>川渝城市群>长三角城市群,长距离传输使PM_2.5污染成为京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群面临的共同问题.②3个城市群的PM_2.5中均以SNA和OC为主,尽管ρ(PM_2.5)水平有下降趋势,但个别污染物(如SNA)略呈上升趋势.③京津冀城市群与川渝城市群的ρ(OC)接近,并且均高于长三角城市群的80%,较高的ρ(OC)/ρ(EC)反映我国城市群普遍存在SOC污染.④各城市群PM_2.5监测网(如监测时间和采样方法)发展水平迥异,...     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

京津冀区域重污染期间PM2.5垂直分布及输送

2016年12月17～19日重污染期间,在天津市武清区高村开展车载系留气球颗粒物浓度垂直观测,并以观测数据为基础,计算了区域内PM_(2.5)传输通量.结果表明重污染过程期间,大气混合层较低,约200 m左右,PM_(2.5)浓度垂直分布特征与混合层高度密切相关,混合层以下,PM_(2.5)浓度较高,垂直变化特征不显著,形成明显的污染层,混合层以上,PM_(2.5)浓度迅速降低并维持在降低水平.观测期间,粒径小于1. 0μm颗粒物浓度较高,粒径大于2. 2μm颗粒物浓度较低,近地层粒径为0. 777μm颗粒物浓度最高.颗粒物浓度粒径谱分布与相对湿度和混合层高度相关,高湿度和低混合层下颗粒物浓度粒径谱分布较宽泛.观测期间,PM_(2.5)在西南方向上的传输通量最高,占总传输通量的63. 3%,其中46～156 m和156～296 m高度之间PM_(2.5)传输通量最高.近地面300 m内PM_(2.5)传输主要以西南方向传输为主,300 m以上传输方向较分散.