Am（Ⅲ）在花岗岩上的吸附行为

利用分批处理技术研究Am(Ⅲ)在甘肃北山地区地下深度约为300 m的花岗岩上的吸附行为,讨论多种因素,诸如pH,总CO2-3、SO2-4、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行探讨.实验结果表明:随着溶液pH的升高,Am(Ⅲ)的吸附分配比增大;水相中总CO2-3、SO2-4和腐殖酸浓度增大,不利于Am在花岗岩上的吸附;Am以界面配合物的形式被吸附在花岗岩上,吸附行为可用Freundlich吸附等温式描述.     

超铀元素Am在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附行为,讨论了多种因素,如pH值、Na 、总CO32-、SO42-、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨。结果表明:膨润土对Am(Ⅲ)具有较强的吸附能力,并与Am(Ⅲ)在水相中的存在形态有关;Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附机理为界面配合,且为不可逆吸附;地下水中无机离子(Na 、SO42-和CO32-)浓度增大,不利于膨润土对Am(Ⅲ)的吸附;水相中腐殖酸的浓度增大,Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附能力明显降低。Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附可用Freundlich吸附等温式描述。     

Am(Ⅲ)在铁氧化物上的吸附行为

为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料腐蚀产物上的吸附行为,以我国高放废物处置库预选场址--甘肃北山地区深部地下水为介质,研究了包装容器材料的主要组分铁的腐蚀产物Fe2O3, Fe3O4对Am(Ⅲ)的吸附,讨论了pH值、总CO2-3, SO2-4、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨.实验结果表明,Am(Ⅲ)在铁氧化物上的吸附分配比随水相pH值增大而增大;地下水的化学组分是影响Am(Ⅲ)存在形态和吸附的关键,Am(Ⅲ)在Fe2O3和Fe3O4上的吸附机理为界面配合,可用Freundlich吸附等温式描述.     

Am在花岗岩中的吸附行为

研究了大气、低氧2种条件下,北山地下水中241Am在花岗岩及其成岩矿物上的吸附行为,观察了pH值、核素浓度以及腐殖酸等多种因素对吸附行为的影响,得到了各种条件下Am在花岗岩上的分配系数,并初步探讨了吸附机理.实验结果表明,花岗岩能很好的吸附241Am,其组分磁黄铁矿在吸附中起主要作用.     

温度对Np在北山花岗岩上吸附行为的影响

采用批式实验法研究了低氧条件下,温度对Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在磁分离后的花岗岩和北山花岗岩上吸附行为的影响.测定了30、45、60、80℃下Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在磁分离后的花岗岩和北山花岗岩上吸附的Kd值.研究发现,温度升高有利于Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在花岗岩上的吸附;在近中性地下水体系中,Np(Ⅴ)较Np(Ⅳ)更易...     

Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度

溶解度对于验证地质化学程序的有效性非常重要,而地质化学程序是迁移模型的一部分。241 Am和243 Am是高放废物深地质处置研究中须重点考虑的核素,Am溶解度的准确测定将为Am的深地质处置安全评价提供可靠的数据。本文采用过饱和法测定了低氧高纯氩气氛中,不同恒定温度下,Am(Ⅲ)在甘肃北山花岗岩地下水中的溶解度,并探讨了温度、硫酸根浓度、碳酸氢根浓度及pH值对溶解度的影响。结果显示,Am(Ⅲ)的溶解度随温度和pH值的升高而减小,随起始硫酸根浓度和碳酸氢根浓度的增大而增大。虽然由于地下水中阴离子的配合作用使Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度有增大趋势,但由于处置库近场环境中的温度较高,偏碱性地下水中Am(Ⅲ)的溶解度在温度和pH值升高的影响下大幅减小,最终有利于处置安全。     

Am(Ⅲ)胶体稳定性及其在膨润土胶体上的吸附行为北大核心CSCD

以北山BS03#地下水为水相,探究Am(Ⅲ)胶体形成及其在膨润土胶体上的吸附行为。通过Zeta电位激光粒度分析仪与不对称流场流分离检测仪(AF4)和批式实验法探究多种因素,如pH值、不同CO_(2)浓度氛围、离子强度和温度对胶体稳定性和吸附行为的影响。结果表明:Am(Ⅲ)胶体的形成及稳定性和Am(Ⅲ)的水溶液化学性质息息相关,升高温度或增大离子强度会减小Am(Ⅲ)胶体的稳定性,而CO_(2)浓度升高和pH增大则有利于Am(Ⅲ)胶体的形成与稳定性;随着pH的增大,Am(Ⅲ)-膨润土胶体颗粒密度增大,而Am(Ⅲ)的吸附率先减小后增大;离子强度升高有利于Am(Ⅲ)的吸附,但胶体颗粒密度下降;气相CO_(2)浓度升高对颗粒密度和Am(Ⅲ)吸附具有促进作用。     

Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为

通过静态法研究了Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为,主要包括吸附平衡时间、固液比、pH值、离子强度以及富里酸(FA)等因素对吸附的影响.实验结果表明,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有相似的pH吸附曲线,pH值的变化对吸附的影响较大,吸附率在pH=2~5时出现剧增;在其他条件相同时,KNO3离子强度从0.01 mol/L增大到0.1 mol/L,吸附率随着离子强度的增大而减小.通过对比实验发现,FA对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有促进作用.Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7表面可能形成了表面络合物.吸附剂的表面特征及其吸附机理研究是进一步深入研究的重点.     

中国黄土对241Am吸附特性的实验研究

本文简要介绍超铀核素^241Am(Ⅲ)在中国黄土样品中吸附特性的初步研究结果。以^241Am(Ⅲ)溶液为示踪溶液，以黄土为实验介质，测定了^241Am(Ⅲ)在未处理黄土、去除CaCO3黄土、去除有机质黄土、以及去除CaCO3和有机质黄土等四种组分不同的黄土介质中的吸附-解吸等温线、平均吸附分配系数和平均解吸分配系数，分析讨论了^241Am(Ⅲ)在实验介质中的吸附-解吸机理。实验结果表明：在实验条件下，^241Am(Ⅲ)在四种黄土样品中的吸附-解吸等温线均近似为直线；固相成份CaCO3和有机质在黄土吸附^241Am(Ⅲ)的过程中起主要作用。     

离子强度、pH和HA对Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤上吸附的影响

利用静态批式法研究了Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤上的吸附,探讨了体系pH值、固液比、胡敏酸(HA)以及离子强度等因素对吸附的影响,并讨论了其吸附机理。结果表明:pH对Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤表面吸附的影响显著,吸附量在pH=5～6迅速增加;Eu(Ⅲ)吸附量与固液比呈正相关,当m/V>1.2g/L时,吸附接近平衡;Eu(Ⅲ)的吸附量随离子强度的增大而减小;低pH下,Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤表面上可能以离子交换和外层配合吸附为主,而在高pH下则可能主要以内层配合作用为主;在低pH值时,HA促进Eu(Ⅲ)吸附,而高pH时,则对Eu(Ⅲ)的吸附有一定的抑制作用。     

Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为

研究了Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为,探讨了水相pH值、总CO2-3和SO2-4浓度(1.0×10-3～2.0×10-1 mol/L)、腐殖酸和Am(Ⅲ)浓度等因素对吸附的影响,并对可能的吸附机理进行了分析,同时以1.0 mol/L HCl做为解吸剂,对吸附平衡后的固相进行了解吸实验.结果表明,随着水相pH值的升高,Am(Ⅲ) 在Al2O3和石英上的吸附分配比增大,水相的化学组分及其相应浓度增大对Am(Ⅲ)在石英上的吸附影响较明显;Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上以界面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述;水相中腐殖酸浓度增大,Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附降低.     

镅的器壁吸附及其对扩散池实验的影响

针对北山地下水介质中镅（Am）在花岗岩内的扩散池实验中出现的Am在器壁上的吸附现象进行研究和分析。对扩散池实验的监测结果表明,母液内Am活度随时间显著降低。通过对可能产生该现象的几种原因进行分析和实验验证,确定了Am在器壁上的吸附损失是导致母液内Am活度降低的首要原因。Am在器壁上的吸附行为主要由Am的赋存形态决定。由于Am的赋存形态常随pH变化而改变,因此,pH对Am的器壁吸附行为影响很大。通过对可能降低Am器壁吸附损失的措施进行分析和探索,结果表明,对于像Am一样的强吸附性核素,不宜选择扩散池法研究其扩散行为。     

Eu（Ⅲ）和Am（Ⅲ）在凹凸棒石上的吸附行为

采用静态批式法研究了Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在凹凸棒石上的吸附行为.探讨了液固比(V/m)、震荡时间、pH、离子强度(I)及腐殖酸等因素对吸附的影响.测定了(25±1) ℃下不同离子强度时的吸附等温线.实验结果表明,pH对吸附的影响比较大,在pH=2.5～5.5的吸附边界,离子强度对吸附的影响较小.Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在凹凸棒石上的吸附主要通过表面络合进行.     

放射性核素在花岗岩上的吸附行为

综述了放射性核素在花岗岩上吸附作用的研究现状和进展。相关研究表明:(1)花岗岩的物化性质(包括形貌、化学组成及表面酸碱特性)对放射性核素的吸附有一定的影响;(2)放射性核素在花岗岩表面的吸附速率普遍较快,吸附可在较短时间内完成;(3)各种环境因素如pH值、离子强度、温度、地下水中的主要离子、天然有机质、低氧条件等对放射性核素在花岗岩表面吸附的影响因吸附质离子不同而变化各异;(4)建立在基本吸附数据基础上的表面配位模型可以用于间接探讨相应的吸附机理,拓展了研究核素迁移的思路;(5)采用先进光谱表征技术如XPS可对放射性核素在花岗岩上的吸附机理进行分子或原子水平上的论证。     

Pu在花岗岩中的吸附行为

为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0~10.0)、CO32-离子浓度(4.0×10-3~1.0×10-1mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响。通过对吸附后水相物化参数(如pH值、Eh、电导率等)、Pu的价态、固相表面特征参数(比表面、孔径、总孔容等)等数据的比较以及解吸实验结果,推测可能的吸附机理:Pu在花岗岩上以表面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述。     

Np在北山花岗岩裂隙填充物上的吸附行为

采用批式实验法在低氧条件下研究Np(Ⅴ)在北山花岗岩裂隙填充物上的吸附行为,探讨地下水pH、CO₃^2-、腐殖酸及裂隙填充物各组分等因素对吸附的影响。实验结果表明：裂隙填充物对Np(Ⅴ)有较强的吸附能力,吸附分配比K_d为843 mL/g;K_d随pH先增大后减小,当有CO₃^2-和腐殖酸存在时K_d减小;绿泥石和长石是北山花岗岩裂隙填充物吸附Np(Ⅴ)的主要贡献者。     

温度对^(75)Se(Ⅳ)在我国北山花岗岩中扩散影响的再思考北大核心CSCD

本文对Se在我国高放废物地质处置库预选围岩北山花岗岩中的扩散研究进行了总结,包括研究方法、获取的有关数据以及尚待开展的工作等,重点分析了温度对^(75)Se(Ⅳ)在北山花岗岩中扩散的影响及可能的影响机制,旨在为国内同行提供有益参考。     

固定化少根根霉吸附~(241)Am的研究

以海藻酸钙为载体包埋固定少根根霉，进行了^241Am(Ⅲ）的吸附研究。结果表明：固定化少根根霉在pH＝1－7范围内，对^241Am具有明显的吸附能力，吸附率在94％以上；连续重复使用8次，吸附率基本不变，达97％以上，且仍未达到饱和吸附（吸附量为88.6kBq/g)；静态接触2h，吸附基本达到平衡；在15－45℃范围内，温度对固定化少根根霉的吸附行为无显著影响；EDTA（乙二胺四乙酸）饱和溶液和2mol/L HNO3均可将吸附在少根根霉上的^241Am解吸下来，解吸率分别为95％和98％。     

125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。     

衰变和吸附对放射性核素在花岗岩

为了获取关键核素在北山花岗岩中的有效扩散系数,依据125I-在甘肃北山深部花岗岩中的一维扩散曲线,用参数拟合方法得到了125I-在北山花岗岩中的有效扩散系数,并依据扩散方程讨论了衰变和吸附对扩散曲线的影响.研究结果表明,衰变常量和吸附速率常数对一维扩散曲线的影响各不相同,衰变常量的大小影响扩散曲线的形状,吸附速率常数的大小则影响扩散曲线的走势,不同核素的扩散曲线可有很大的差别.