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在固定床微反反应器上,对CO水合制低碳醇反应催化剂进行评价,通过对金属氧化物活性组份的筛选,发现Pb—TiO3催化剂具有较佳的催化反应性能。考察了碱金属碳酸盐类助剂对反应活性的影响,实验结果表明,碱金属碳酸盐随溶解度的增加对反应的促进作用明显增加,产物中醇的总收率顺序为K2CO3>Na2CO3>Li2CO3;溶剂的作用与其碱性有密切关系,强碱性的有机多胺能够有效促进该反应,相对于非极性溶剂的醇收率2.0mg/g/h,在碱性溶剂中相同催化剂的活性最高可达到23.1mg/g/h。TPR结果表明,与PbO相比,PbTiO3在反应条件下不易被还原。另外,对反应机理也进行了初步探讨。 相似文献
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PbTiO3催化剂上CO水合制低碳醇过程研究 总被引:1,自引:0,他引:1
《天然气化工》2003,28(2):5-8
在固定床微反反应器上,对CO水合制低碳醇反应催化剂进行评价,通过对金属氧化物活性组份的筛选,发现PbTiO 相似文献
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孙可华 《国内外石油化工快报》2005,35(8):13-13
近年来以CO2为氧化剂将乙烷氧化成乙烯的反应受人关注。乙烷经CO2氧化脱氢制乙烯的反应过程与传统的乙烷高温水蒸气裂解制乙烯的过程相比具有独特的优越性。CO2参与乙烷脱氢反应并转化成CO,降低了反应温度,热力学和动力学上都对反应有利。大幅度地减少了积炭,乙烯的选择性明显提高。反应过程中不生成乙炔及C3^+馏分,可省去乙炔及C^+馏分的分离与净化。 相似文献
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Fe助剂对CuO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇影响的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
在363~873K的温度范围内,0.1MPa的压力下,研究了不同前驱态的铁助剂对CuO/Al2O3催化剂上CO2+H2合成甲醇的影响,对这些催化剂用XRD和TPR方法进行了表征,研究结果表明,在本实验条件下,CuO/Al2O3催化剂上生成甲醇的活性与其上的晶相铜无直接的联系,与催化剂低温活性直接相关的是在室温下能被空气氧化、也可在室温下被还原的高度分散的铜物种;Fe助剂能明显地改变CuO/Al2O3催化剂中Cu的分布、分散度和价态,能增加这些铜物种的含量,从而提高催化剂在CO2+H2合成甲醇反应的低温活性。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了Si-Fe-Zr-O催化剂,利用N2吸附-脱附、SEM-EDX、TEM、XRD和NH3-TPD等方法对Si-FeZr-O催化剂的织构性质、组成和酸性进行了表征,并考察了Si-Fe-Zr-O催化剂催化CO2与甲醇合成碳酸二甲酯的性能。实验结果表明,随Si加入量的增加,催化剂的比表面积增大,孔径减小且孔分布集中;当n(Fe)∶n(Zr)∶n(Si)=5∶1∶2时,存在便于传质的5~11 nm的孔且孔体积最大,催化活性最高;较大的比表面积和合适的孔径是引入Si后催化剂活性提高的主要原因。Si的加入所形成的锆硅和铁硅固溶体可与铁锆固溶体协同作用,提高Si-Fe-Zr-O催化剂的活性。 相似文献
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《石油化工》2015,44(8):941
采用共沉淀法制备了稀土元素(RE=Y,La,Ce,Dy或Ho)掺杂的Cu基催化剂Cu-RE-Al2O3(简称CREA),考察了催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的催化性能和水热稳定性,并在Cu-La-Al2O3(CLA)催化剂上,考察了反应温度和原料空速对反应的影响;采用XRD、N2O分解、H2-TPR、CO2-TPD、Raman光谱等方法分析了催化剂的"构效关系"。实验结果表明,在CREA催化剂中,CLA催化剂具有较高的CO2转化率、甲醇选择性和水热稳定性;CLA催化剂上CO2加氢制甲醇的最佳反应温度为240℃;原料空速的增加导致CO2转化率和甲醇选择性均下降;还原后CREA催化剂上Cu比表面积越大、吸附CO2碱性位数量越多,催化剂的活性越高;CREA催化剂中Cu O晶格畸变和无序程度越高,催化剂的甲醇选择性越高。 相似文献
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《石油化工》2015,44(9):1038
以硝酸铈和尿素为原料,在表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵的作用下,采用水热合成法成功制备了新型花束状CeO2催化剂,表征了催化剂的物理化学性质与其活性间的构效关系,并将其用于催化CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)。SEM表征结果显示,所制备的花束状CeO2催化剂的形貌良好;TEM及HRTEM表征结果显示,花束状CeO2催化剂中存在一些晶格缺陷并具有较多的(110)晶面;NH3-TPD和CO2-TPD表征结果显示,花束状CeO2催化剂中存在较多的酸性位和碱性位。实验结果表明,花束状CeO2催化剂具有较高的活性,在0.1 g催化剂、15 m L甲醇、CO2初始压力5 MPa、反应温度140℃、反应时间3 h的条件下,DMC收率为4.8 mmol/g(基于每克催化剂)。花束状CeO2催化剂暴露的(110)活性晶面及较多的酸性位和碱性位有利于DMC的生成。 相似文献
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三相搅拌釜反应器中二氧化碳加氢合成二甲醚 总被引:14,自引:0,他引:14
在反应温度 2 3 0~ 2 80℃、压力 2~ 5MPa下 ,采用V(CO2 ) /V(H2 ) =1 :3与 1 :4的原料气 ,以液态医用石蜡为惰性液相介质 ,使用C3 0 2铜基催化剂和CM 3 1改性分子筛组成复合催化剂 ,在搅拌釜反应器中研究CO2 加H2 合成二甲醚 (DME) ,得到不同反应条件下的CO2 转化率、二甲醚与甲醇的选择性。结果表明两种催化剂的配比对反应结果有影响 ,CM 3 1催化剂用量多时 ,反应转化率提高 ,二甲醚选择性提高。 相似文献
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将RuCl3和羟乙基纤维素(HEC)在水溶液中形成HEC-Ru(Ⅲ)络合物,采用络合浸渍法制备了HEC-Ru/Al2O3催化剂,并以RuCl3水溶液采用传统浸渍法制备了Ru/Al2O3催化剂作为参比。采用H2-TPR,XRD,SEM,EDS,TEM等方法对两种催化剂进行了表征,并考察了两种催化剂的CO甲烷化性能。实验结果表明,与传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂相比,采用络合浸渍法制备的HEC-Ru/Al2O3催化剂提高了贵金属Ru在载体表层的含量,HEC的存在抑制了Ru纳米粒子在载体表面的团聚,从而有效提高了HEC-Ru/Al2O3催化剂的催化性能。在常压、气态空速6 000 h-1、反应温度220℃的条件下,HEC-Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率为100%,而传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率仅为73.5%。 相似文献
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采用分步沉淀法制备了Cu-ZnO/ZrO2(CZ/Z)和Cu-ZnO/ZrO2-TiO2(CZ/ZT)催化剂,用于CO2加氢制甲醇反应。研究了TiO2对CZ/Z催化剂性能的影响,考察了反应温度和原料气空速对反应的影响以及催化剂的稳定性。通过XRD、N2O吸附分解、H2-TPR和SEM方法对催化剂的"构效关系"进行了分析。实验结果表明,在n(Cu)∶n(Zn)∶n(Zr+Ti)=5∶3∶2的前提下,当n(Zr)∶n(Ti)=1.0∶1.0时得到的CZ/ZT3催化剂拥有较多与载体强相互作用的表面CuO、较大的活性Cu0比表面积和较小的Cu晶粒尺寸,从而具有较好的催化性能,与CZ/Z催化剂相比,甲醇收率提高了29.7%;反应的最佳温度为240~250℃;原料气空速提高导致CO2转化率降低,对甲醇选择性的影响不大;CZ/ZT3催化剂具有很好的稳定性,在120 h稳定性实验中,甲醇收率为20.0%~20.8%。 相似文献