低温条件下Nano-MnOx上NH3选择性催化还原NO

采用流变相法制备了无载体Nano-MnOx催化剂,在低温条件下(50～150 ℃)以NH3为还原剂系统考察了氮氧化物的选择催化还原特性.结果表明,流变相法制备的Nano-MnOx催化剂具有良好的低温催化活性.实验条件下,80℃即可获得98.25%的NO转化率,100～150 ℃内NO几乎完全转化;SO2和H2O会与NO和NH3在催化剂表面产生竞争吸附,导致催化活性下降,但该影响是可逆的.经分析,较大的比表面积和较低的晶化度是Nano-MnOx具有良好低温活性的2个主要原因.     

焙烧温度对Fe2O3/SAPO-34催化剂低温NH3选择性催化还原NO性能的影响

采用尿素沉淀法制备了一系列Fe_2O_3/SAPO-34催化剂,考察了催化剂焙烧温度(200、300、400、500℃)对低温NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)NO性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、原子吸收光谱(AAS)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等多种手段对催化剂的表面结构和物理化学性质进行表征分析.XRD和FE-SEM分析表明,在较低的焙烧温度(400℃)下,铁物种能够高度均匀地负载在SAPO-34表面上.NH_3-TPD和H_2-TPR分析表明,高分散状态的Fe_2O_3使催化剂暴露出更多的强酸位和活性位,有利于提高催化剂的NH_3吸附和活化能力及氧化还原性能,从而使催化剂呈现出更高的低温SCR活性.BET和XPS分析表明,在较低的焙烧温度下,Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有更大的比表面积和更高的化学吸附氧比例,促进NO氧化为中间产物NO_2,从而加快低温SCR反应的进行.活性测试结果表明,300℃焙烧的Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有最佳的低温活性和较强的抗硫抗水性能,在空速为40000 h~(-1)的条件下,且反应温度为190~240℃时,NO转化率达90%以上且N_2选择性接近100%.     

MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的制备及低温催化还原NO的研究

采用共沉淀法制备了TiO2-ZrO2复合氧化物,以其为载体采用等体积浸渍法制备了不同负载量的MnOx/Ti02-Zr02催化剂.低温下以NH3为还原剂考察了催化剂选择性催化还原(SCR)NO的活性.借助N2吸附、XRD、热重-差示扫描量热法(TG-DSC)对催化剂进行微观表征和分析.结果表明,负载量为5%时,生成的MnO2高度分散,NO的转化率较高;负载量为10%和15%时,出现MnO2晶相,NO的转化率有所下降.120-240℃、体积空速为10000 h-1的条件下,3种负载量的催化剂上NO转化率均大于90%.     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2低温选择催化还原NO的影响

研究了SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2选择催化还原 NO 的影响,并采用傅立叶变换红外光谱、x射线衍射光谱及暂态响应技术对Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂的SO2中毒机理进行了探讨.结果表明,SO2 可强吸附在Mn-Cu-Ce/TiO2表面的 CuO 活性位上.并生成 CuSO4,由于 CuSO4 在低温时对SCR 反应有抑制作用,因而,催化剂的活性下降;暂态响应实验结果表明,Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂上的SCR反应主要遵循 Langmuir-Hinshelwood机理.通过对催化剂进行硫酸化或 NO 预吸附,可以消除SO2对 Mn-Cu-Ce/TiO2的毒害作用.     

固定源低温选择性催化还原NOx技术研究进展

NH3选择性催化还原技术在固定源NOx污染控制中广泛应用,其核心是催化剂．传统钒氧化物催化剂起活温度偏高（〉300℃）,难以在末端应用;随着环保法规的日益严格和实际应用需要,研制具有良好低温活性和稳定性的新型催化剂成为近期国内外该领域的热点．对贵金属、分子筛、金属氧化物3类催化剂,综述了国内外近期研究进展．其中以碳质材料为载体负载Nn、Cu等的金属氧化物型催化剂显示出良好的低温活性和稳定性,具有较好的低温催化还原NOx研究前景．     

富氧条件下Ag、Co和Cu/Al2O3选择性催化还原NO的研究

研究了负载于氧化铝载体上的Ag、Co和Cu 3种金属催化剂在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了这3种金属单独负载时其负载量与活性的关系,并尝试探讨了这几种金属活性组分之间的一些组合效应.研究表明,单组分催化剂以Ag的活性最佳,达近90%,Co其次,Cu最低.相应的最佳活性温度则是Cu最低,Ag最高.对于单组分Ag催化剂,相同负载量的分步浸渍与一步浸渍样品活性无明显差异.机械混合样品的活性不是单组分样品活性的简单加和.其中,以Ag-Co机械混合样品的活性最佳,最高活性高于80%.复合催化剂一步浸渍与分步浸渍样品的活性均有不同程度的下降,一步浸渍的几个样品的活性下降尤为明显,最高活性只有30%多.     

低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

Ce-Mn/TiO2催化剂选择性催化还原NO的低温活性及抗毒化性能

用浸渍法制备了Ce-Mn/TiO2催化剂,考察了其在O2存在条件下选择性催化还原(SCR)NO的活性和抗SO2及H2O毒化的性能.结果表明,反应温度、空间速度、NO进口浓度和NH3/NO摩尔比对NO转化率的影响较小;在120℃的低温条件下,该催化剂显示了良好的催化活性,NO的转化率始终保持在95%以上.该催化剂有良好的同时抗SO2和H2O毒化能力.     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.     

USY负载MnOx催崔化剂NH3选择还原NOx性能的研究

采用USY分子筛为载体制备MnOx催化剂,考察了制备方法、前躯体、焙烧温度、催化组分负载量不同的情况下NH3选择催化还原NOx的能力,同时考察了添加Fe和Ce对Mn/USY催化剂脱硝性能的影响.结果表明,采用浸渍法负载10％的醋酸锰并在500℃下焙烧所制得的催化剂,在80～320℃范围内具有很高的催化活性;Fe、Ce的...     

低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究

在流化床反应器中,以磁性铁氧化物(Fe3O4、γ-Fe2O3)颗粒为床料,氨为还原剂,进行了中低温SCR烟气脱硝实验研究,然后对反应辅加磁场,初步研究磁场对磁性γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝的影响,并对床料进行了XRD分析.结果表明,Fe3O4的SCR活性较差,γ-Fe2O3的SCR活性较佳,在250℃其催化脱硝效率能达到90%,但在250℃以上Fe2O3会对氨的氧化起作用,因而在250℃及以下的邻近温度区间是最佳催化温度区间.此外,在150~290℃,外加磁场能促进γ-Fe2O3对NO的吸附,提高脱硝效率,使250℃时的脱硝效率达到95%左右,但在290℃以上,则会降低脱硝效率.为了抑制氨的氧化,发挥磁场对γ-Fe2O3脱硝的作用,适合在200~250℃低温区间内采用γ-Fe2O3催化剂进行SCR脱硝.     

低温SCR脱硝催化剂过渡金属氧化物改性及硫中毒失活机制研究

以浸渍法制备MnOx-CeOx/ACF催化剂.在110~230℃温度范围内,MnOx-CeOx/ACF催化剂具有较好地低温选择性催化还原脱除NOx的活性.结果表明,该催化剂在150℃和230℃的脱硝效率分别达到80%和90%.加入Fe、Cu和V等过渡金属氧化物对MnOx-CeOx/ACF催化剂进行改性.该类过渡金属氧化物的加入对MnOx-CeOx/ACF的活性具有抑制作用.相比于MnOx-CeOx/ACF以及Cu和V改性的催化剂,Fe改性催化剂在一定时期内具有良好的抗SO2性能.在SO2存在下,Fe改性催化剂在初始6h内其脱硝效率保持在75%以上.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶转换红外光谱(FTIR)分析结果表明,催化剂失活包括两部分机制,一是形成硫酸铵盐,可粘附在催化剂表面使催化剂失活;另外一个机制是作为活性成分的锰铈等金属氧化物被SO2硫化形成金属硫酸盐.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

SO2对CoH-ZSM-5催化CH4还原NO催化性能的影响

研究了富氧条件下SO₂对CoH-ZSM-5上CH₄选择还原NO(CH₄-SCR)的影响,应用SO₂-TPSR,NO+(O₂)-TPD等方法研究了产生中毒的原因并定量研究了被毒化的活性位.反应在773 K进行时,加入体积分数78×10^-6SO₂,NO的转化率由72%逐渐降低并稳定在58%,提高反应温度至823 K,NO稳定转化率上升至62%.同时加入2.5     

碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响

本研究采用浸渍法分别制备CaCl2、CaCO3和CaSO4这3种钙盐前驱体沉积的Mn-Ce/TiO2催化剂,通过分析催化剂活性与催化剂理化特性之间的关系,考察碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响.结果表明,钙的加入会导致催化剂中毒,且不同钙前驱体掺杂对催化剂中毒效应不同.CaCO3的沉积对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝效率的影响最小,而CaCl2沉积对催化剂活性抑制作用最为强烈.通过比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线晶体衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)等方法对不同催化剂进行表征发现,催化剂的晶型变化、孔道结构破坏、表面活性元素及酸性点位的减少是催化剂中毒的主要原因.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.     

V_2O_5/ACF低温选择性催化还原烟气中NO的研究

文章对V2O5/ACF(活性炭纤维)进行低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究。实验表明:ACF用硝酸处理形成ACFN,然后采用等体积浸渍法制备V2O5/ACFN催化剂,NO脱除率明显增加。同时研究了V2O5负载量、反应温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响,发现V2O5/ACFN在180℃低温时,在NH3/NO为1.1、NO初始体积分数1000×10-6和O2体积分数5%时NO脱除效率较高。