乌鲁木齐空气颗粒物中PAHs碳同位素组成及来源解析

报道了乌鲁木齐城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)化合物的稳定碳同位素组成特征,解析了PAHs的来源.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱分析表明,该市空气颗粒物中PAHs化合物的δ¹³C值为-23.5‰～-31.3‰,随着分子量的增大,PAHs化合物中13C含量降低.利用同位素质量平衡二元模型,计算了燃煤污染源与机动车排气对城区苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的贡献,前者分别为72%、97%和95%,后者分别为28%、3%和5%.苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的相对含量分别为2.8%,29.1%和25.1%,占PAHs总量的57%,计算的三者的燃煤污染源总贡献量为78.6%,与利用化学质量平衡模型计算得出的结果(84%的PAHs源于燃煤)相近.     

鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

2005年3月和8月在辽宁省鞍山市8个采样点采集PM₁₀样品,用液相色谱-质谱法分析了PM₁₀上负载的11种多环芳烃(PAHs),并探讨了其分布特征和来源.结果表明:鞍山市PM₁₀中ρ(PAHs)时空变化特征显著,冬季高于夏季,且工业区PAHs污染最严重;在PAHs中4环以上的组分占主导,冬季ρ(4环PAHs)较高,而在夏季ρ(5～6环PAHs)较高.运用比值法和主成分分析法对PAHs来源进行分析,发现冬季的主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放;夏季主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和炼钢工业排放等,来源较冬季复杂.机动车尾气排放对PAHs的贡献在2个季节都较为明显,冬季燃煤排放的贡献比重明显增加.      

太原市采暖期PM10中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对 的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源, 是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

沿海农村地区大气PM2.5中多环芳烃(PAHs)季节污染特征、气象条件影响及健康风险评估

东部沿海地区是我国多环芳烃排放量最高的地区之一,了解我国东部沿海农村地区大气多环芳烃(PAHs)污染特征和健康风险是大气污染控制的重要基础之一.在本研究中,对青岛农村地区进行了春、夏、秋、冬季的大气PM_2.5样品采集,并对其18种PAHs的季节变化、分子组成和与气象要素关系进行了分析,利用总致癌当量毒性(∑TEQ)模型对PAHs进行了健康风险评估.PM_2.5浓度季节变化趋势与PAHs浓度季节变化趋势具有一致性,变化趋势为：冬季>秋季>春季>夏季,PM_2.5年均浓度为(33.91±28.96)μg·m^-3,PAHs年均浓度为(11.66±20.00)ng·m^-3.PAHs(除BkF外)与相应期间内的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和气压呈正相关性(p<0.01),但是与O₃、气温呈负相关性(p<0.01).通过诊断比率计算,表明煤燃...     

德州、北京重污染过程PM2.5中PAHs污染特征及来源分析

为探讨华北地区秋冬季重污染过程PM_2.5（细颗粒物）中PAHs（多环芳烃）的污染水平、分布特征及来源,分别采集2018年11月17日—2019年1月19日德州市和北京市PM_2.5样品,利用气相色谱-质谱法测量两个站点6次重污染过程中26种PAHs浓度水平,分析PAHs污染特征、分子组成分布及其来源,并利用毒性当量因子估算了PAHs毒性.结果表明:①6次重污染过程中,德州站点∑₂₆PAHs浓度为62~191 ng/m3,北京站点为61~129 ng/m3.②单位质量PM_2.5中PAHs的浓度北京站点更高.③两个站点PAHs分子组成分布较为一致,萘、蒽、芴等低分子量的PAHs浓度较低,高分子量PAHs浓度较高,浓度最高的分别为苯并[b]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[a]蒽和甲基荧蒽等.④特征比值结果显示,PAHs来源包括柴油车尾气、燃煤和生物质燃烧,德州站点受生物质燃烧影响更为显著.⑤毒性当量计算结果表明,德州站点毒性当量浓度（TEQ）高于北京站点,6次重污染过程中两个站点PAHs的TEQ平均值在6.5~17.2 ng/m3之间,低于国内其他一些地区,但苯并[a]芘的浓度在5.2~13.1 ng/m3之间,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》日均值的标准限值（2.5 ng/m3）,对人体健康存在潜在危害.研究显示:秋冬季重污染过程中,北京站点单位质量PM_2.5中PAHs的浓度较高,两个点位PAHs分子组成分布特征及来源较为相似,且均对人体健康存在潜在危害;应进一步加强对PAHs浓度水平的控制,这不仅有利于持续改善PM_2.5污染,也有助于减轻人体潜在的健康风险.      

郑州空气颗粒物中PAHs的碳同位素特征及来源

研究了郑州城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的稳定碳同位素组成特征并对其来源进行了解析.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱(GC/C/IRMS)分析表明,PAHs 的δ¹³C 值在非采暖季为-29.4‰～-23.4‰,采暖季为-30.0‰～-24.2‰,随着分子量的增大,PAHs 中 13C 降低.统计表明不同采样点的样品中的 PAHs 的δ¹³C 区别不明显(0.1‰<σ<0.8‰).两个季节中,三环和四环多芳香烃化合物荧蒽、芘和苯并(a)蒽的δ¹³C没有明显的区别,其范围为-24.5‰～-23.4‰,但是,五环和六环芳烃的δ¹³C 值有明显差异.随着分子量的增大,采暖季环境空气颗粒物中 PAHs的碳同位素比值变小的程度比非采暖季的大.采暖季的苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘、苯并(ghi)苝的δ13C 值分别为-26.6‰、-30.0‰和-28.1‰,而非采暖季为-24.5‰、-29.4‰和-26.3‰.利用二元复合同位素模型,估算了不同季节机动车尾气和煤的燃烧对郑州城区苯并(a)芘的贡献.在非采暖季机动车尾气排放的贡献率为 70%,在采暖季贡献率为 50%,煤的燃烧对六环化合物的贡献高于机动车排放的贡献.     

太原市采暖期PM_(10)中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源,是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

太原市环境空气中挥发性芳香烃碳同位素组成及来源

利用Tenax TA吸附管采集太原市不同排放源及不同功能区环境空气样品,色谱-质谱、同位素质谱联用技术测定了其挥发性芳香烃化合物的碳同位素组成,并分析了其组成特征.结果表明,柴油挥发源、汽油挥发源、溶剂挥发源、机动车尾气源和民用燃煤源排放的挥发性芳香烃化合物中稳定碳同位素值(δ~(13)C)测定范围依次为:(-30. 79±0. 98)‰～(-29. 10±0. 14)‰、(-30. 96±0. 88)‰～(-28. 02±1. 77)‰、(-32. 13±0. 59)‰～(-27. 67±0. 49)‰、(-27. 58±0. 16)‰～(-25. 50±0. 75)‰和(-25. 14±0. 93)‰～(-23. 44±1. 32)‰,民用燃煤源显著富集13C.仅在民用燃煤源排放烟气中检出苯乙烯,δ~(13)C值为(-23. 44±1. 32)‰.太原市4个不同功能区采样分析显示,居民交通混合区环境空气中挥发性芳香烃的δ~(13)C值为(-25. 61±2. 20)‰～(-23. 91±0. 78)‰,较其他区域富集13C;工业区δ~(13)C检测值为(-29. 15±1. 06)‰～(-24. 53±1. 07)‰,较其他区域贫13C.将环境空气中挥发性芳香烃δ~(13)C值与排放源δ~(13)C值比较可发现,太原市4个环境空气点位的挥发性芳香烃主要来源是机动车尾气源和民用燃煤源,工业区受溶剂挥发影响较大.     

吕梁市PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价

为探索吕梁地区PM_2.5中多环芳烃的季节变化、健康风险和潜在来源,于2018年10月23日至2019年7月1日对离石区(市区)和孝义市(郊区)进行PM_2.5样品采集,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了14种多环芳烃浓度.总多环芳烃的浓度年均值为95.50 ng·m^-3,主要以5～6环为主(49.7%),3环占比较低(8.3%);吕梁市多环芳烃浓度呈现冬季>秋季>春季>夏季的季节性变化规律,市区浓度年均值(130.47 ng·m^-3)高于郊区(84.4 ng·m^-3);增量终身致癌风险和蒙特卡洛模拟结果均表明吕梁市多环芳烃毒性服从成人>青年>儿童的规律,除夏季外,离石区增量终身致癌风险值均在10^-6～10^-4之间,远高于孝义市,表明市区存在较高的多环芳烃潜在风险;通过采用特征比值法和正定矩阵因子分解模型表明,吕梁市多环芳烃主要来自于煤和生物质的燃烧(61.9%)和机动车尾气排放(38.1%),由后...     

广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

聊城市冬季PM2.5中多环芳烃来源解析及健康风险评估

为研究聊城市冬季PM_(2. 5)中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、来源及健康效应,于2017年1～2月对聊城市PM_(2. 5)中的14种PAHs进行分析,利用特征比值法和PCA-MLR模型对其来源及贡献率进行解析,并利用Ba P当量浓度(Ba Peq)和呼吸途径暴露PAHs引发癌症的风险(ILCR)模型进行健康风险评估.结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs的平均质量浓度为(64. 89±48. 23) ng·m~(-3),其中Fla、Pyr和Chry的浓度最高,占比分别为15. 5%、12. 8%和12. 7%,且4环PAHs总质量浓度占比最高,春节前与烟火Ⅱ期比其他时期污染较重. PCA-MLR模型分析结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs来源主要包括煤炭燃烧、生物质燃烧和机动车尾气.聊城市冬季TEQ平均值为(6. 37±4. 92) ng·m~(-3),ILCR模型评估结果表明,成人的ILCR值高于儿童,二者的ILCR值均处于风险阈值内(10-6～10-4),表明聊城市冬季PM_(2. 5)具有潜在致癌风险.     

2017年秋季长春市PM2.5中多环芳烃的污染来源及健康风险评价

本研究采集了长春市2017年秋季大气中的PM_2.5样品共30个,采用气相色谱质谱仪(GC-MS)分析了样品中17种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的浓度和组成特征,运用比值法和主成分分析法确定PAHs的污染来源,并通过计算苯并(a)芘等效致癌浓度和终身致癌超额危险度进行健康风险评估.结果表明,长春市秋季PM_2.5平均质量浓度为(50. 84±12. 23)μg·m^-3,有机碳(OC)和元素碳(EC)含量分别为(17. 07±5. 64)μg·m^-3和(1. 33±0. 75)μg·m^-3,占PM_2.5总量的37%; PAHs总浓度为(15. 69±5. 93) ng·m^-3,以中高环数的PAHs为主,占总PAHs的84. 26%;长春市秋季大气中PAHs主要来源于机动车尾气排放(44. 48%)>煤燃烧(29. 16%)>生物质燃烧(26. 36%),本地交通(汽油车)...     

基于GIS和PMF模型的石嘴山市土壤多环芳烃空间分布及来源解析

随着城市化和工业化进程加速,城市土壤多环芳烃(PAHs)含量及污染状况受到广泛关注.以石嘴山市为例,分析8个城市功能区156个表层土壤(0～20 cm)样品PAHs含量的空间分布特征,运用单因子指数、内梅罗综合指数和终生癌症风险增量模型评价土壤PAHs污染状况,利用正定矩阵因子分解模型(PMF)对PAHs来源进行解析.结果表明,石嘴山市表层土壤PAHs总含量均值为489.82 ng·g^-1,除芘(Pyr)外的15种PAH单体变异系数均大于100%,属强变异;不同功能区土壤PAHs含量呈现出:交通区(1 217.61 ng·g^-1)>工业区(809.58 ng·g^-1)>公园(273.66 ng·g^-1)>文教区(268.18 ng·g^-1)>商业区(240.05 ng·g^-1)>农业区(226.81 ng·g^-1)>医疗区(211.90 ng·g^-1)>居民区(183.4...     

南京地区大气PM2.5潜在污染源硫碳同位素组成特征

基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.     

太原市采暖期大气PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征

本研究对太原市采暖期PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染水平、组成特征、健康风险以及来源进行了分析。结果表明,太原市采暖期PM2.5的日均浓度水平为70.7~274.2μg/m3,90%的样品超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5的二级标准限值(75μg/m3)。PM2.5中16种PAHs的浓度水平为282.7~1 398.6ng/m3,平均值为915.7ng/m3。荧蒽(Fla)是浓度最高的单体,占PAHs总浓度的20.4%,其次是芘(Pry)和菲(Phe),分别占14.5%和13.2%。不同环数的PAHs质量浓度为4环5~6环2~3环。以苯并(a)芘(Bap)为参照对象的昼夜毒性当量浓度Bapeq分别为75.5和100.0ng/m3,高于我国和WHO对Bap的规定值(分别为2.5和1ng/m3),对人体健康存在潜在危害。根据PAHs环数分布及特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的生物质燃烧和少部分石油燃烧。