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《高校化学工程学报》2020,(4)
为了探究环己酮氧气氧化制备ε-己内酯反应高效催化剂,采用共沉淀法制备一系列双金属氧化物催化剂FeCe(x:y-T),用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等手段进行了表征,并将催化剂用于催化环己酮氧化反应。考察了溶剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件的影响。结果表明Fe_2O_3和CeO_2之间有一定协同作用,铁铈摩尔比和焙烧温度的改变对催化剂活性影响明显,其中FeCe(1:2-500)显示出最佳催化效果。对反应条件进行优化后,环己酮的转化率及ε-己内酯选择性均高于99%,且催化剂可被重复使用5次活性无明显下降。 相似文献
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以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,氨水为碱源,采用水热法合成Si-MCM-41和Sn-MCM-41分子筛,利用X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射(UV-vis)对其进行表征,并系统考察了催化剂Sn的掺杂量、反应温度、催化剂用量、H_2O_2用量、反应时间和溶剂对环己酮Baeyer-Villiger氧化反应的影响。结果表明,Sn与Si物质的量之比为1/50的Sn-MCM-41分子筛具有较好的催化性能。以该分子筛为催化剂,1,4-二氧六环为溶剂,环己酮Baeyer-Villiger氧化合适的反应条件为H_2O_2与环己酮物质的量之比为2,Sn-MCM-41为环己酮质量的10%。在常压、70℃下反应4 h,环己酮的转化率为28.73%,ε-己内酯的选择性为58.92%。 相似文献
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采用4-吡咯烷基吡啶作为有机结构导向剂,在水热条件下合成了结构稳定的新结构硅锗酸盐SCM-14分子筛,并对该材料的结构和酸性质进行了表征。研究发现,SCM-14分子筛不仅具有较高的比表面积(166 m~2/g),同时具有Br?nsted酸和Lewis酸两种酸物种。通过SCM-14分子筛中的Lewis酸来催化环己酮Baeyer-Villiger氧化高效制备ε-己内酯,进一步考察了反应溶剂、H_2O_2浓度、催化剂用量、氧酮比、反应温度和时间等因素对环己酮转化率和ε-己内酯选择性的影响。在较佳的反应条件下,环己酮转化率为46.5%,ε-己内酯选择性为63.8%,其收率达29.7%,同时SCM-14分子筛具有良好的循环稳定性。 相似文献
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《应用化工》2016,(5):901-904
采用变化p H值共沉淀法制备了高活性、稳定性较好的Cu-Zn-Al三元类水滑石,并对其结构进行了表征。其中FTIR谱图验证了合成的产物具有类水滑石的特征;粒度分析图表明合成的类水滑石粒径分布均匀、分散度较好。将其经500℃高温焙烧后得到铜基催化剂,通过控制变量法将催化剂用量、反应时间、反应温度和铜含量等反应条件对催化性能的影响进行了研究,并比较了不同铜基催化剂对H_2O_2氧化环己酮合成ε-己内酯的催化性能。结果表明,在催化剂用量为0.362 6 g(环己酮的20%)、环己酮为1.813 g、反应时间为4 h、反应温度为80℃、选择Cu/Zn比值为1/4的水滑石时,环己酮的转化率为82.5%,该反应对ε-己内酯的选择性为92.5%,从而说明Cu-ZnAl三元类水滑石具有较好的催化性能。 相似文献
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《化工进展》2017,(4)
ε-己内酯是一种新型聚酯单体,其聚酯具有良好的生物相容性和生物降解性,被广泛应用于生物医学工程、降解塑料等领域。在ε-己内酯的众多制备方法中,环己酮绿色氧化制备ε-己内酯越来越受到人们的关注。本文从氧气和过氧化氢为氧化剂的共氧化和非共氧化体系方面,综述了近年来环己酮绿色氧化制备ε-己内酯的研究进展,从催化剂和副产物处理等方面介绍了各工艺的优缺点,分析了工业化现状和发展趋势,指出以H_2O_2为氧化剂的非共氧化法来合成ε-己内酯是目前最经济、最具发展潜力的合成方法,应该重点研究此方法中涉及的高效稳定的催化剂、反应过程中的高效除水技术。同时展望了使用氧气共氧化法的副产物循环路线和合成ε-己内酯的最理想发展方向应该是分子氧无共氧化剂直接氧化法。 相似文献
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聂方正 《精细化工原料及中间体》2014,(10)
概述了以环己酮为原料制备ε-己内酯中过氧酸氧化法、H2O2氧化法和氧气氧化法的研究进展,并对各种方法进行了比较和评价,指出了今后的发展前景。 相似文献
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通过共沉淀法制备了ZnMgAl三元类水滑石,利用X射线衍射(XRD)对其结构进行了表征,研究了其对双氧水氧化环己酮成ε-己内酯的催化性能.比较了不同催化剂的反应性能,考察了反应温度、反应时间、双氧水用量等工艺条件对反应性能的影响.结果表明,ZnMgA1三元类水滑石对ε-己内酯的合成具有较好的催化活性.当催化剂用量0.375 9、环己酮18.5 mmol、30% H2O2 245 mmol、乙腈15 mL、反应温度80℃、反应4h时,环己酮转化率为74.1%,ε-己内酯选择性达95.0%. 相似文献
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采用巴豆醛氧化与环己酮氧化耦合即共氧化法制备ε-己内酯,以巴豆醛代替苯甲醛,在非催化条件下进行氧化反应,主要考察了溶剂种类和用量、反应温度、反应时间、氧气流量及原料投料比对氧化反应的影响。结果表明:使用极性较大的乙酸乙酯作为反应溶剂,反应效果较好;较佳的反应条件为乙酸乙酯15 mL、环己酮投入量12 mmol、巴豆醛投入量24 mmol、反应温度40℃、反应时间12 h、氧气流量10 mL/min,在上述条件下进行氧气/巴豆醛氧化环己酮反应制备ε-己内酯,环己酮转化率为41.77%,ε-己内酯选择性为94.06%,巴豆醛转化率为83.07%,巴豆酸选择性为95.49%;采用共氧化法工艺制备ε-己内酯是可行的,同时能得到附加值较高的副产物巴豆酸。 相似文献
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采用共沉淀法及水热沉淀法合成了一系列模板剂修饰的镁锡氧化物催化剂,借助X射线衍射、扫描电镜、氮气吸附脱附等手段对催化剂的结构进行了表征。将该催化剂用于催化双氧水氧化环己酮合成ε-己内酯的反应,考察不同模板剂及合成方式对催化剂性能的影响。结果表明:模板剂的加入令催化剂的颗粒分散度得到提高且结构稳定性增强,其中共沉淀法制备的以十六烷基三甲基氯化铵为模板剂的镁锡氧化物催化剂对反应具有较好的催化效果。通过单因素实验,得到较合适的反应条件:环己酮用量以12 mmol计,催化剂:环己酮:双氧水的摩尔比为0.4:1:8,乙腈10 mL,75℃下反应6 h,此时环己酮的转化率达到89.63%,ε-己内酯选择性为91.26%。 相似文献
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ε-己内酯是一种重要的有机合成中间体。介绍了ε-己内酯的特性以及由环己酮制备ε-己内酯的方法。本文重点阐述了环己酮氧化法中的过氧酸化法、双氧水氧化法、氧气氧化法和生物氧化法,并逐一探讨各种方法的优缺点。对双氧水氧化法中的催化剂分为均相催化剂和非均相催化剂两部分分析比较其优缺点。 相似文献
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以二氧化硅负载磷钨钼酸(H_3PW_6Mo_6O_(40)/SiO_2)为催化剂,环己酮和1,2-丙二醇为原料合成环己酮1,2-丙二醇缩酮。探讨了H_3PW_6Mo_6O_(40)/SiO_2对缩酮反应的催化活性,研究了酮醇物质的量比、催化剂用量、反应时间等因素对产物收率的影响。实验结果表明:H_3PW_6Mo_6O_(40)/SiO_2是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂。在固定环己酮用量为0.20mol的情况下,n(环己酮):n(1,2-丙二醇)=1.0:1.3,催化剂用量占反应物料总质量的0.8%,带水剂环己烷的用量为12mL,反应时间45min的条件下,产品收率可达83.95%。 相似文献
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在Al_2O_3负载的镍基纳米催化剂作用下进行了4-甲氧基苯酚催化加氢反应,然后使用双氧水对加氢反应液进行催化氧化合成4-甲氧基环己酮。在催化加氢反应中,考察了沉积-沉淀法和浸渍法及反应条件对催化剂活性和稳定性的影响。通过XRD、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)及TEM等对催化剂进行了表征,结果发现,沉积-沉淀法制备的Ni/Al_2O_3-DP催化剂中活性粒子分散度高、粒径较小,并且活性粒子与载体之间有较强的作用力,具有比浸渍法制备的Ni/Al_2O_3-IMP催化剂更好的活性和稳定性。在4-甲氧基苯酚的加氢反应中,以Ni/Al_2O_3-DP为催化剂,最佳的反应条件为:反应温度423 K、反应压力4.0 MPa、反应时间1.0 h、m(4-甲氧基苯酚)∶m(Ni/Al_2O_3-DP)=6∶1。在氧化反应中,探究了氧化条件对反应活性的影响,结果表明:当n(4-甲氧基环己醇)∶n(双氧水)=1.0∶2.5时,353 K反应20 h,目标产物4-甲氧基环己酮的选择性可达95.3%。 相似文献
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采用FFAP毛细管柱程序升温,对环己酮、过氧酸氧化法合成的ε-己内酯中间产物进行气相色谱分析。结果表明:试样中各组分的分离效果较好,能准确快速地测出ε-己内酯的含量,ε-己内酯的回收率为99%~101%,相对标准偏差为0.36%。 相似文献