分步浸渍法制备CoMoAg/γ-Al2O3催化剂及其脱硫性能的研究

以γ-Al<,2>O<,3>为载体,以Co、Mo、Ag为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂CoMoAg/γ-Al<,2>O<,3>,并对其进行了XRD表征;利用加氢原理,考察了MoCoAg/γ-Al<,2>O<,3>催化剂在不同工艺条件下处理模拟汽油的脱硫效果.结果表明,在反应温度164.5℃、反应压力1.0 ...     

KF/K2CO3/γ-Al2O3催化合成肉桂酸

以苯甲醛和丙二酸为原料,KF/K2CO3/γ-Al2O3为催化剂,经Knoevenagel反应,在无溶剂条件下催化合成了肉桂酸。产品用IR、1HNMR及元素分析进行表征。考察了催化剂用量、苯甲醛与丙二酸摩尔比和反应时间对肉桂酸收率的影响。结果表明:KF/K2CO3/γ-Al2O3具有良好的催化活性,较佳工艺条件为:苯甲醛10.2 mL(10.6 g,0.1 mol),n(苯甲醛)∶n(丙二酸)=1∶1.15,催化剂KF/K2CO3/γ-Al2O3用量2.5 g(含KF4.68 mmol),反应60 min,肉桂酸的平均收率达到92%以上。     

K/γ-Al_2O_3催化丙酸甲酯合成甲基丙烯酸甲酯

以K/γ-Al2O3作催化剂,丙酸甲酯(MP)为原料高效合成了甲基丙烯酸甲酯(MMA),考察了反应温度、MP质量分数、甲醛来源、K负载量、原料摩尔比及催化剂煅烧温度对反应的影响。结果表明,反应的最佳工艺条件为:反应温度320℃,MP质量分数20%,三聚甲醛作甲醛来源,催化剂K负载量为12.5%,MP与甲醛的摩尔比为1∶1,催化剂煅烧温度为1100℃。在此条件下,MMA收率为39.2%,选择性为76.1%。进一步研究表明,随着焙烧温度的升高,Al2O3的晶型也发生转变,γ-Al2O3比α-Al2O3的活性高,K—O—Al键的生成有利于催化剂性能的提高。     

助剂Co对硫化氢与甲烷重整制氢Mo/Al2O3催化剂稳定性的影响

H2S与CH4重整制氢反应是一条新型的制氢技术路线,但目前用于该过程的高活性Mo/Al2O3催化剂存在着稳定性不佳的问题.以商业γ-Al2O3 (Al2O3)为载体,通过共浸渍方式在20％Mo/Al2O3催化剂中添加不同含量(质量分数为1％～20％)的Co助剂,在常压、反应温度为800℃、H2S和CH4体积比为1∶5、...     

负载型Ni-B/γ-Al_2O_3非晶态合金催化剂苯加氢性能

采用化学还原法制备了负载型Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂,并对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、比表面积检测(BET)、程序升温还原(TPR)表征。以苯加氢为探针反应,在高压微反装置上考察了活化温度、Ni-B摩尔比、Ni质量分数等制备条件对催化剂加氢性能的影响。实验结果表明,Ni-B以非晶态的形式负载在γ-Al2O3载体上,最佳活化温度为200—260℃,Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂最佳Ni-B摩尔比为1∶3.4;Ni质量分数增加使催化剂的加氢活性提高。在反应压力0.5 MPa、氢苯摩尔比4,空速1.0 h-1的条件下,反应温度高于160℃时,苯加氢制环己烷产率均为100%。     

反应条件对Fe/γ-Al2O3催化剂去除苯酚废水COD的影响

利用等体积浸渍法制备了一系列Fe/γ-Al2O3催化剂。在温度为30℃时考察了催化剂中Fe含量对苯酚模拟废水COD去除率的影响,发现Fe0.01/γ-Al2O3具有较高的催化活性。研究了苯酚废水的初始pH,反应温度,是否添加H2O2以及是否通入空气时Fe0.01/γ-Al2O3催化剂的性能。结果表明,在反应初始pH为3,温度为30℃,加入100μL H2O2并通入空气的条件下,反应1 h后,苯酚废水COD的去除率最高,约为65%。给出了苯酚在催化剂表面的降解反应模型。     

KF/γ-Al2O3催化甘油酯交换合成碳酸甘油酯

采用等体积浸渍法制备了一系列氧化铝负载碱金属氟化物固体碱催化剂,用于甘油(丙三醇)与碳酸二甲酯酯交换反应合成碳酸甘油酯,其中KF/γ-Al2O3催化剂能够更好地促进碳酸甘油酯的生成。进一步考察了KF/γ-Al2O3催化剂的制备条件、反应条件对甘油与碳酸二甲酯酯交换反应的影响。当KF负载在γ-Al2O3的负载量为15%(质量分数,下同),于400℃焙烧5 h后制得固体碱催化剂,在n(碳酸二甲酯)∶n(甘油)=3∶1,反应温度80℃,反应时间1.5 h的条件下,甘油的转化率达96.1%,碳酸甘油酯选择性和收率分别达98.1%和94.3%。     

新型吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3同时脱除SO2和NO的实验研究

利用固定床连续流动反应器研究了新型吸附-催化剂La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附脱除模拟烟气中SO2和NO的工艺条件、循环使用性能,模拟烟气组成是0.5%SO2、0.15%～0.057% NO、0%～8% O2,Ar平衡.通过对不同温度下比表面分析研究了La-Cu-Na-γ-Al2O3的热稳定性,利用程序升温表面反应(TPSR)研究了La-Cu-Na-γ-Al2O3的再生性能.结果表明,La-Cu-Na-γ-Al2O3的适宜工艺条件是SO2/NO为5.1～3.5、原料气含氧量大于4.5%、吸附温度448 K.La-Cu-Na-γ-Al2O3在循环使用过程中吸附能力下降.与NOXSO工艺的吸附-催化剂Na-γ-～2O3相比,La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的能力大(SO2/NO为5.1～3.5时,La-Cu-Na-γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的吸附量分别是Na-γ-Al2O3的1.25和4.7倍.)、再生循环使用性能好、热稳定性好,将La-Cu-Na-γ-Al2O3应用于NOXSO工艺可望提高该工艺的脱硫脱氮效率.     

Ni-Cu双金属催化剂上甘油催化转移氢解制备1,2-丙二醇

采用等体积浸渍法制备了一系列Ni-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂.考察了Ni/Cu质量比、金属负载量和不同供氢体等因素对甘油催化转移氢解制备丙二醇反应的影响.结果表明:当Ni/Cu质量比为3∶2时,催化剂表现出最好的催化活性.当催化剂Ni-Cu总负载量为25％(15Ni-10Cu/γ-Al2O3)时,在甲酸和甲醇两种供氢体条件下均具有最佳催化效果,尤其以甲酸为供氢体时效果更好,在220℃下反应16h,甘油转化率达85.2％,1,2-丙二醇的选择性为80.4％.     

分子筛-氧化铝基FCC汽油异构/加氢脱硫催化剂研究

采用等体积浸渍法分别制备了以SAPO-11/γ-Al 2O3,Hβ/γ-Al2O3,HY/γ-Al2 O3,MCM-41/γ-Al2O3复合物为载体的负载型Co-Mo催化剂,采用BET、NH3-TPD、FT-IR等技术表征了催化剂载体.在固定床反应装置上,以噻吩和1-己烯分别作为加氢脱硫和烯烃异构反应的探针分子,考察了催化剂的异构化性能和加氢脱硫性能,研究了复合载体MCM-41/γ-Al2O3配比及其磷酸(P)和柠檬酸(CA)改性对催化剂催化性能的影响.结果表明,MCM-41:γ-Al2 O3质量比为7:3的复合物是适宜的催化剂载体;P或CA改性增加了载体的B酸中心和L酸中心以及AB/AL比值;载体P或CA改性皆对催化剂的加氢脱硫性能有明显的促进作用,而未能明显改善催化剂的异构性能.     

Ni对Cu-Ni/γ-Al_2O_3苯羟基化催化剂的影响

通过程序升温还原方法合成了Cu/γ-Al2O3和Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化制苯酚。该反应过程中,温度和溶剂对Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂的反应性能影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD、EDS等表征技术考察了Ni对催化剂结构和性质的影响。结果表明,Ni使催化剂前驱体还原温度增加、活性组分Cu单晶粒度降低、催化剂表面Cu原子数增加;当反应温度为70°C、以水作反应溶剂时,Cu-Ni/γ-Al2O3比Cu/γ-Al2O3催化剂有较高反应活性和选择性,苯转化率为32.4%,苯酚选择性为93.3%,苯酚收率为30.2%。     

Pd/γ-Al2O3催化降解苯的研究

针对苯在Pd/γ-Al2O3催化剂上的催化降解过程,研究了预处理方式对Pd/γ-Al2O3催化活性的影响,考察了其稳定性,并与Pd-Pt/γ-Al2O3催化剂进行了比较。通过BET和XPS对不同预处理方式下的Pd/γ-Al2O3催化剂进行了表征。研究结果表明:预处理方式对于催化剂活性有明显影响,相比H2,反应气预处理也可以提高催化剂的催化性能,并使操作过程简化;与Pd-Pt/γ-Al2O3相比,Pd/γ-Al2O3同样具有良好的催化稳定性。当空速为3 000 h-1,催化降解反应持续120 h后,苯降解率仍维持在99.6%以上。     

Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化氧化深度处理造纸废水

以等体积浸渍法制备了负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,分别采用XRD、SEM和BET对催化剂结构进行了表征。研究了Fe2O3/γ-Al2O3催化氧化深度处理造纸废水的工艺,分别考察了反应温度、催化剂加入量、H2O2加入量等因素对造纸废水降解效果的影响,得出较佳的催化氧化处理造纸废水的工艺条件。在反应温度为70℃,催化剂投加质量浓度为2.5 g/L,H2O2投加质量浓度为3.7 g/L,pH=8.10,反应时间90 min条件下,造纸废水COD去除率可达86.2%,脱色率达到98.6%以上。催化剂稳定性高,铁离子析出质量浓度为0.08 mg/L,对反应影响可以忽略。     

载体对钴基F-T合成催化剂反应性能的影响研究

采用浸渍法制备了负载型钴基催化剂,Co的质量分数为16.7%.考察了载体活性炭、活性氧化铝、硅胶和γ-Al2O3对催化剂性能的影响.催化剂的催化活性依Co/γ-Al2O3、Co/硅胶、Co/活性炭和Co/活性氧化铝下降,烃产物的链增长能力按Co/γ-Al2O3、Co/硅胶、Co/活性氧化铝和Co/活性炭的次序减弱.Co/活性炭催化剂有利于低碳烃的生成,Co/γ-Al2O3利于重质烃的生成.随着反应温度的提高,副产物CH4、CO2的选择性增加,链增长能力下降,低碳烃含量增加.     

Ni/γ-Al_2O_3催化乙基咔唑加氢性能研究

以自制的镍基催化剂对乙基咔唑进行加氢性能研究。实验采用γ-Al2O3为载体,在乙二醇溶液中以水合肼为还原剂,制备了不同负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,采用X射线荧光分析、X射线衍射等检测手段对其表征,并在0.1 L的高压反应釜中对乙基咔唑进行催化加氢。实验表明:当Ni负载量为20%时,Ni/γ-Al2O3催化剂具有较优的催化性能;在反应温度200℃、反应压力6 MPa、负载量为20%的Ni/γ-Al2O3用量1.5 g的加氢条件下,10 g乙基咔唑可以加氢0.280 mol,吸氢转化率达91.2%。     

负载型Ni-B/γ-Al_2O_3非晶态合金催化剂的结构及苯加氢性能

采用化学还原法制备了镍质量分数为7%、镍硼摩尔比为1∶3.4的负载型Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂,并对催化剂进行了表征。结果表明NiB以非晶态的形式负载在γ-Al2O3载体上;Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂的晶化温度应在240~440℃;最佳活化温度在200~260℃。在反应压力0.5 MPa、氢苯比4、空速1.0 h-1的条件下,反应温度高于160℃时,苯加氢制环己烷产率均为100%。     

糠醛加氢制糠醇中Cu-Zn/γ-Al2O3催化剂的改性研究

采用浸渍法制备γ-Al2O3负载Cu-Zn催化剂并用Co改性.考察了Cu-Zn负载量、Co用量、反应温度和质量空速对催化剂性能的影响,对催化剂进行100 h的稳定性评价实验,并采用X射线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征.实验结果表明,当Cu,Zn,Al和Co的摩尔比为1.00 :2.00:3.00:0.51时,Cu-Zn/γ-Al2O3(Co)的催化性能和稳定性比较好.在413 K,氢气流速为0.5 mL/s,糠醛空速为2 h-1条件下,糠醇的选择性达100%,糠醛转化率达94.6%,比使用单纯Cu-Zn/γ-Al2O3催化剂的转化率提高11%.催化剂中Cu晶相是催化活性中心,Co的加入抑制了Cu的氧化,提高了催化剂的活性和稳定性.     

脉冲电磁场作用下CoMo/γ-Al_2O_3催化剂的制备工艺参数研究

采用等体积浸渍法和脉冲电磁场辅助浸渍法制备了CoMo/γ-Al2O3催化剂,研究活性组分负载量及脉冲时间对催化剂催化噻吩加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,当Co-Mo/γ-Al2O3催化剂的MoO3负载量为载体质量的12%,CoO与MoO3的质量比为1∶6,脉冲处理时间为60 s时,活性最好,噻吩转化率可达91.49%。在适当强度的脉冲电磁场作用下,催化剂具有较大的比表面积和较好的孔结构。     

C301/P-γ-Al2O3双功能催化剂一步合成二甲醚

利用磷酸浸渍改性甲醇脱水催化剂γ-Al2O3得到的P-γ-Al2O3与甲醇合成催化剂C301制备双功能催化剂(C301/P-γ-Al2O3).以C301/P-γ-Al2O3为催化剂,液体石蜡为溶剂,在浆态床反应器中研究合成气一步法制二甲醚(DME),考察了反应温度、压力、空速和合成气中的CO2含量对一步法制DME的影响...     

制备条件对Co-Mo/TiO_2-Al_2O_3汽油HDS催化剂性能的影响

以蔗糖为辅助剂,采用溶胶-凝胶法制备了介孔氧化铝及相应的Co-Mo/TiO2-Al2O3汽油脱硫催化剂,并对其进行了TEM、XRD和N2吸附表征。以FCC汽油重馏分为原料,重点考察了不同条件下制得的Al2O3对催化剂选择性加氢脱硫性能的影响。结果表明,蔗糖(sucrose)添加量和pH值对Al2O3织构产生影响,进而影响到对应催化剂的加氢脱硫性能;在Al/sucrose摩尔比1∶1、pH值5.4时Al2O3的比表面积最大、孔径分布最窄,对应催化剂的选择性加氢脱硫活性最好;Al2O3的最可几孔径随pH值的增加而增大;溶胶老化温度对Al2O3的比表面积和孔容影响较大,但对最可几孔径和孔径分布影响较小。与Co-Mo/TiO2-sAl2O3(以sAl2O3表示市售Al2O3)催化剂相比,Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂具有较好的选择性加氢脱硫活性,在考察的条件范围内,脱硫率相同时其对应的烯烃饱和度低5%～15%左右。