Pu在铁及铁氧化物上的吸附行为研究

为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料及其腐蚀产物上的吸附行为,研究了包装容器材料的主要组分铁及铁的腐蚀产物FeO,Fe2O3,Fe3O4对Pu的吸附行为,探讨了水相pH值（1．0～10．0）,CO3^2-离子浓度（4．0 mmol/L～0．1mol/L）等因素对吸附的影响。实验结果表明,Pu在铁及其氧化物上的吸附能力随水相pH值增大而增大;实验环境中氧浓度变化对Pu在铁及其氧化物上的吸附影响较小;CO3^2-浓度增大不利于Pu的吸附。     

Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为

研究了Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为,探讨了水相pH值、总CO2-3和SO2-4浓度(1.0×10-3～2.0×10-1 mol/L)、腐殖酸和Am(Ⅲ)浓度等因素对吸附的影响,并对可能的吸附机理进行了分析,同时以1.0 mol/L HCl做为解吸剂,对吸附平衡后的固相进行了解吸实验.结果表明,随着水相pH值的升高,Am(Ⅲ) 在Al2O3和石英上的吸附分配比增大,水相的化学组分及其相应浓度增大对Am(Ⅲ)在石英上的吸附影响较明显;Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上以界面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述;水相中腐殖酸浓度增大,Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附降低.     

Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为

通过静态法研究了Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为,主要包括吸附平衡时间、固液比、pH值、离子强度以及富里酸(FA)等因素对吸附的影响.实验结果表明,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有相似的pH吸附曲线,pH值的变化对吸附的影响较大,吸附率在pH=2~5时出现剧增;在其他条件相同时,KNO3离子强度从0.01 mol/L增大到0.1 mol/L,吸附率随着离子强度的增大而减小.通过对比实验发现,FA对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有促进作用.Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7表面可能形成了表面络合物.吸附剂的表面特征及其吸附机理研究是进一步深入研究的重点.     

Fe3O4纳米磁性微粒对钴和锶的吸附

为降低90Sr和60Co对环境的污染,用共沉淀法制备了粒径为10 nm的Fe3O4磁性微粒,分散于水中生成饱和磁化强度（M）为350 kA/m的水基磁流体,用此磁流体对Co2+, Sr2+进行了吸附研究。结果表明,在45 ℃,吸附60 min时,Co2+, Sr2+分别在pH=7和pH=8下达到吸附平衡,吸附容量为1.794, 0.962 mmol/g。用Langmuir等温模型、假二级动力学模型探讨了Fe3O4纳米磁性微粒对Co2+, Sr2+的吸附机制,研究结果表明,该过程是单离子层吸附过程。     

Am(Ⅲ)胶体稳定性及其在膨润土胶体上的吸附行为北大核心CSCD

以北山BS03#地下水为水相,探究Am(Ⅲ)胶体形成及其在膨润土胶体上的吸附行为。通过Zeta电位激光粒度分析仪与不对称流场流分离检测仪(AF4)和批式实验法探究多种因素,如pH值、不同CO_(2)浓度氛围、离子强度和温度对胶体稳定性和吸附行为的影响。结果表明:Am(Ⅲ)胶体的形成及稳定性和Am(Ⅲ)的水溶液化学性质息息相关,升高温度或增大离子强度会减小Am(Ⅲ)胶体的稳定性,而CO_(2)浓度升高和pH增大则有利于Am(Ⅲ)胶体的形成与稳定性;随着pH的增大,Am(Ⅲ)-膨润土胶体颗粒密度增大,而Am(Ⅲ)的吸附率先减小后增大;离子强度升高有利于Am(Ⅲ)的吸附,但胶体颗粒密度下降;气相CO_(2)浓度升高对颗粒密度和Am(Ⅲ)吸附具有促进作用。     

Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度

溶解度对于验证地质化学程序的有效性非常重要,而地质化学程序是迁移模型的一部分。241 Am和243 Am是高放废物深地质处置研究中须重点考虑的核素,Am溶解度的准确测定将为Am的深地质处置安全评价提供可靠的数据。本文采用过饱和法测定了低氧高纯氩气氛中,不同恒定温度下,Am(Ⅲ)在甘肃北山花岗岩地下水中的溶解度,并探讨了温度、硫酸根浓度、碳酸氢根浓度及pH值对溶解度的影响。结果显示,Am(Ⅲ)的溶解度随温度和pH值的升高而减小,随起始硫酸根浓度和碳酸氢根浓度的增大而增大。虽然由于地下水中阴离子的配合作用使Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度有增大趋势,但由于处置库近场环境中的温度较高,偏碱性地下水中Am(Ⅲ)的溶解度在温度和pH值升高的影响下大幅减小,最终有利于处置安全。     

超铀元素Am在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附行为,讨论了多种因素,如pH值、Na 、总CO32-、SO42-、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨。结果表明:膨润土对Am(Ⅲ)具有较强的吸附能力,并与Am(Ⅲ)在水相中的存在形态有关;Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附机理为界面配合,且为不可逆吸附;地下水中无机离子(Na 、SO42-和CO32-)浓度增大,不利于膨润土对Am(Ⅲ)的吸附;水相中腐殖酸的浓度增大,Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附能力明显降低。Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附可用Freundlich吸附等温式描述。     

水溶液辐射分解产物对金属材料腐蚀的影响

实验研究了水辐射分解作用对高放废物深地质处置容器材料的影响。在高放废物深地质处置库附近的地下水,受辐射线作用后分解出氧、氢和氧化产物(例如H_2O_2等),于是在高放废物容器周围形成一个氧化场,导致高放废物中的某些重要放射性核素(例如U,Np和Tc)易溶于水,并向远域迁移。本实验中的含FeSO_4(0.13 mol/L)水溶液在吸收剂量为0、20、60、180、500kGy的射线作用下,其氧化还原电位(Eh)值由+357mV增至+414 mV;在不同吸收剂量的射线作用下,金属Cu、金属Al、0.357 mv金属Fe和不锈钢(后者是我国拟采用的高放废物包装容器材料),在水溶液中的氧化侵蚀强度,分别比在无辐射情况下的大0.2-6.1倍。     

H2O2对Pu(Ⅴ)的还原动力学研究

在0.1 mol/L NaClO4溶液中研究了Pu(Ⅴ)与H2O2反应的动力学。测定了Pu(Ⅴ)与H2O2的反应速率。探讨了温度以及Fe2+，SO2-4，HCO-3，F-等无机离子的存在对反应的影响。实验结果表明，反应对Pu(Ⅴ)与H2O2呈一级，对溶液中H+呈-1级；速率方程可表示为： -dc(Pu(Ⅴ))/dt=(3.93±1.93)×10-9c(Pu(Ⅴ))c(H2O2)/c(H+)。 随着温度升高，反应速率明显加快，根据Arrhenius规律，计算出了反应的活化能为Ea=84 kJ/mol。地下水中Fe2+，SO2-4，HCO-3，F-等离子的存在，有利于Pu(Ⅴ)的还原。     

Am（Ⅲ）在花岗岩上的吸附行为

利用分批处理技术研究Am(Ⅲ)在甘肃北山地区地下深度约为300 m的花岗岩上的吸附行为,讨论多种因素,诸如pH,总CO2-3、SO2-4、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行探讨.实验结果表明:随着溶液pH的升高,Am(Ⅲ)的吸附分配比增大;水相中总CO2-3、SO2-4和腐殖酸浓度增大,不利于Am在花岗岩上的吸附;Am以界面配合物的形式被吸附在花岗岩上,吸附行为可用Freundlich吸附等温式描述.     

钚在低碳钢包装容器腐蚀产物上的吸附行为研究进展

研究低碳钢材质容器腐蚀机理及其腐蚀产物对钚的吸附行为对评价放射性废物处置场地安全性具有重要意义。通过研究低碳钢包装容器在放射性废物处置库中的腐蚀行为以及腐蚀产物对钚的吸附行为研究，可为准确预测钚的迁移行为和处置库安全评价提供理论基础。本文综述了废物地质处置条件下包装容器材料可能的腐蚀机理，系统总结了腐蚀产物对钚的吸附行为、影响吸附的主要因素以及吸附机理等方面的国内外研究进展，为今后深入研究腐蚀产物对钚的吸附机理提供参考。     

钚在低碳钢包装容器腐蚀产物上的吸附行为研究进展

研究低碳钢材质容器腐蚀机理及其腐蚀产物对钚的吸附行为对评价放射性废物处置场地安全性具有重要意义。通过研究低碳钢包装容器在放射性废物处置库中的腐蚀行为以及腐蚀产物对钚的吸附行为研究，可为准确预测钚的迁移行为和处置库安全评价提供理论基础。本文综述了废物地质处置条件下包装容器材料可能的腐蚀机理，系统总结了腐蚀产物对钚的吸附行为、影响吸附的主要因素以及吸附机理等方面的国内外研究进展，为今后深入研究腐蚀产物对钚的吸附机理提供参考。     

99Tc在Fe,Fe2O3和Fe3O4上的吸附行为研究

用批式法研究了大气条件下99Tc在Fe,Fe2O3和Fe3O4上的吸附行为,考察了吸附平衡后溶液中99Tc的存在价态.实验结果表明随着溶液pH值(5～12)、CO2-3浓度(1×10-8～1×10-2 mol/L)的增大,99Tc在Fe上的吸附比减小;溶液pH值、CO2-3浓度的变化基本不影响99Tc在Fe2O3和Fe3O4上的吸附;99Tc在这3种吸附材料上的吸附行为均可用Freundlich吸附等温式表示;当Fe作吸附材料时,吸附平衡后99Tc主要以Tc(Ⅳ)的形式被吸附,当Fe2O3和Fe3O4作为吸附材料时,99Tc主要以Tc(Ⅶ)的形式被吸附.     

几种有机物对AlSUB>2/SUB>OSU

采用静态法研究了几种有机物存在时,pH对Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在Al2O3上吸附的影响。实验结果表明,在Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的浓度较低(1~10 nmol/L)、液固比为100 mL/g及离子强度为0.05 mol/kg KNO3等实验条件下,与不加入任何有机物相比,当pH=3.5~5.0时,加入水杨酸、邻苯二甲酸、邻苯二酚后,Al2O3对这2种离子的吸附率随pH增加而增加;当pH<3.5或pH>5.0时,pH对这2种离子的吸附率几乎没有影响。加入富里酸后,当pH<4.5时,2种离子的吸附率随pH增加而增加,且与加入其它有机物相比,富里酸能明显提高这2种离子的吸附率;而当pH>5.0时,2种离子的吸附率随pH增加而下降。     

负载型Ru/γ-Al2O3催化剂上甲烷与氘化氢之间的氢氘交换性能

实验研究了以浸渍法制备的负载型Ru/γ-Al2O3催化剂体系上甲烷与氘化氢之间的氢氘交换性能,考察了各反应工艺条件包括反应温度、反应原料气流量、反应原料气中HD/CH4的比等因素对Ru/γ-Al2O3催化剂上甲烷与氘化氢之间的氢氘交换性能的影响,采用程序升温还原（H2-TPR）和X射线粉末衍射（XRD）手段对催化剂进行了检测。实验结果表明,Ru和载体γ-Al2O3发生了强相互作用;在对甲烷与氘化氢间的氢氘交换反应中,Ru/γ-Al2O3催化剂显示出较好的催化活性和稳定性。     

纳米球状碳酸钙对水中铀酰离子的吸附

在添加剂聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作用下合成了纳米球状CaCO3,并使用扫描电镜(SEM)对其形貌进行表征。通过静态批实验的方法研究了pH值、离子强度、温度等因素对铀酰离子在纳米球状CaCO3上吸附的影响。结果表明:铀酰离子的吸附率随体系pH的增大而升高,随体系离子强度的增大而降低;温度增加时,纳米球状CaCO3对铀酰离子的平衡吸附量明显增加。热力学研究表明,UO22+在纳米球状CaCO3上的吸附反应是吸热自发进行的。     

PAA对核电厂中腐蚀产物氧化铁分散的影响

高纯聚丙烯酸（PAA）已在核电厂试验用于控制蒸汽发生器中腐蚀产物的沉积,但实验室研究聚丙烯酸对腐蚀产物的分散效果还鲜有报道。本文使用分光光度法研究了PAA对Fe3O4的分散作用及用红外光谱法研究了Fe3O4对PAA的吸附作用。分散试验结果表明,加入10 000 mg/kg的PAA可以提高Fe3O4在溶液中的分散性,而红外光谱研究表明PAA以单核单齿方式吸附在Fe3O4表面。PAA在Fe3O4表面上吸附量与溶液pH值和PAA浓度有关。     

纳米磁性Fe3O4粉体掺杂聚苯乙烯ICF靶丸材料制备

为实现惯性约束核聚变中无接触点打靶实验构想,探索在聚苯乙烯(PS)中掺杂纳米磁性粉体,以制备磁性靶丸。采用本体聚合工艺制备了Fe₃O₄/PS磁性靶丸复合材料,通过FTIR、TG-DSC、SEM、VSM等手段对该材料进行了分析表征。结果表明：Fe₃O₄/PS靶丸复合材料的饱和磁化强度随磁性粉体含量的增加而增大;适量粉体的掺入提高了复合材料的拉伸强度和冲击强度,且随粉体含量的增加而增强;所制备的磁性靶丸复合材料悬浮时所需的外界磁场相对较弱,其磁性能满足磁悬浮的条件。     

水辐解产物对深处置高放废物容器侵蚀模拟研究

采用~(60)Co γ-辐射源、人工模拟花岗岩地下水和高温高压实验装置,在模拟深处置条件下(处置深度=1000m,t=190℃,p=20 MPa,pH=7.2),实验研究了花岗岩地下水辐射分解产物对深处置高放废物金属容器材料的氧化侵蚀强度。由实验得出,与无辐射情况相比较,花岗岩地下水吸收140?Gy γ辐照后,水辐射分解产物对不同金属容器材料的氧化侵蚀强度分别增大:铜材——1.5倍,铝材——2.8倍,熟铁——4.3倍,不锈钢——0.7倍。我国在选用高放废物包装容器金属材料、设计容器型式、规格和设计深地质处置库时,必须充分重视地下水辐射分解效应对各工程屏障产生的破坏作用。     

99Tc在膨润土中的吸附和迁移行为

在模拟处置库条件下,采用北山地下水,用批式实验法研究了99Tc在内蒙古高庙子膨润土中的吸附行为,探讨了温度、pH值,添加剂黄铁矿(FeS2)、磁铁矿(Fe3O4)、方铅矿(PbS)、稀土赤铁矿(Fe2O3),以及CO2-3、SO2-4、Fe2+、Fe3+等对吸附行为的影响.研究结果表明,高庙子膨润土对99Tc具有一定的...