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采用共沉淀法及水热沉淀法合成了一系列模板剂修饰的镁锡氧化物催化剂,借助X射线衍射、扫描电镜、氮气吸附脱附等手段对催化剂的结构进行了表征。将该催化剂用于催化双氧水氧化环己酮合成ε-己内酯的反应,考察不同模板剂及合成方式对催化剂性能的影响。结果表明:模板剂的加入令催化剂的颗粒分散度得到提高且结构稳定性增强,其中共沉淀法制备的以十六烷基三甲基氯化铵为模板剂的镁锡氧化物催化剂对反应具有较好的催化效果。通过单因素实验,得到较合适的反应条件:环己酮用量以12 mmol计,催化剂:环己酮:双氧水的摩尔比为0.4:1:8,乙腈10 mL,75℃下反应6 h,此时环己酮的转化率达到89.63%,ε-己内酯选择性为91.26%。 相似文献
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在相同的水热合成条件下,以氧化炭黑为硬模板和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为软模板,经一步结晶法分别制得了一系列以晶内介孔为主和以无定形介孔为主的多级孔ZSM-5分子筛。通过采用次氯酸钠、双氧水和硝酸来氧化改性商业炭黑,以增加其亲水性及分散性,进而促进了ZSM-5在晶化过程中分子筛前体与炭粒之间的相互作用。重点阐述了不同碳源和CTAB对合成的多级孔ZSM-5物化结构特性的影响,并将该催化剂用于褐煤热解挥发分催化重整制备轻质芳烃的反应中。结果表明,成功构筑的孔径均一的微-介孔梯度的ZSM-5在催化重整褐煤热解挥发分提质过程中有效地解决了催化剂的扩散传质问题,抑制了催化剂失活。引入硝酸氧化改性炭黑晶化合成的ZSM-5分子筛在褐煤热解挥发分的催化重整反应中表现出了很好的催化性能,其中轻质芳烃含量达到27.0 mg/g,选择性为81.7%。此外,在氢气气氛下,该催化剂能够有效降低积炭的碳含量。 相似文献
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采用预晶化法合成了ZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、SEM、N2-吸附、NH3-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明:合成的ZSM-5分子筛具有典型MFI结构,平均晶粒小于300 nm呈球状均匀分布,具有适宜的表面性质和酸性。该催化剂用于环己烯水合反应,在温度为130℃,压力为6 MPa,烯水体积比为2∶5,催化剂质量分数为12%,搅拌速度为300 r/min的条件下反应4 h后,环己烯水合反应转化率、选择性和总收率分别达到12.65%、97.84%和12.38%。 相似文献
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以氢氧化钠溶液处理微孔沸石ZSM-5来提供硅铝源,合成了ZSM-5/MCM-41复合结构型分子筛。采用XRD、N2吸附脱附、TEM等方法对其进行了表征,考察了其水热稳定性。实验结果表明,碱处理合成的ZSM-5/MCM-41同时具有微孔孔道和介孔孔道结构,并具有优于介孔MCM-41分子筛的水热稳定性。以ZSM-5/MCM-41为载体负载三氧化钨后应用于噻吩/正辛烷模拟油体系,双氧水为氧化剂,催化氧化脱硫,WO3-ZSM-5/MCM-41(三氧化钨质量分数为10%)表现出良好的催化性能,脱硫率可达到93.6%。 相似文献
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为了考察硅源对ZSM-5分子筛合成和催化性能的影响,分别采用白炭黑、硅胶、硅溶胶和单分散SiO2为硅源合成ZSM-5分子筛,对合成的ZSM-5分子筛进行XRD、SEM、BET和NH3-TPD表征,并以C4烯烃为原料评价合成的ZSM-5分子筛的催化裂解性能。结果表明,以硅溶胶为硅源合成的ZSM-5分子筛具有较好的结晶度和催化活性。水热处理使分子筛酸量减少,孔容缩小,改善了分子筛的乙烯丙烯选择性。经600 ℃水热处理4 h的ZSM-5分子筛在常压、580 ℃和空速9 h-1反应条件下,丁烯催化裂解为乙烯和丙烯平均转化率为90.2%,乙烯和丙烯总收率达61.1%。 相似文献
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正硅酸乙酯(TEOS)作为合成ZSM-5分子筛的常用硅源,其在不同酸碱介质中水解的前驱体聚合状态对ZSM-5分子筛的粒径和孔径分布具有调控作用。以酸性介质TEOS水解缩合的前驱体为硅源,在水热条件下合成ZSM-5分子筛,并利用XRD、SEM、BET、FI-IR等方法对反应不同阶段的样品进行表征分析。主要考察了水解程度、水解时间、合成过程的pH、晶化温度、晶化时间及模板剂用量对ZSM-5分子筛合成过程的调控,结果表明:以乙醇为共溶剂,以TEOS在硫酸介质pH=2.0时水解20 h的前驱体为硅源,水热合成过程中加入模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH),铝源为氢氧化铝,180 ℃晶化30 h合成了粒径约为200 nm的ZSM-5分子筛,其比表面积提高了35.6%,平均孔径降低了48.6%。 相似文献
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通过微撞击流反应器(MISR)结合加盐晶种法制备多级孔ZSM-5分子筛,探索硅胶流量、含晶种的铝源混合液流量、循环时间以及晶化时间对多级孔ZSM-5分子筛粒径大小和孔径结构的影响规律。并与传统方法合成的多级孔ZSM-5分子筛作为催化剂应用于甲苯与氯化苄烷基化反应中,从催化活性、选择性以及反应温度3方面进行对比。结果表明,利用微撞击流强化混合过程制备多级孔ZSM-5分子筛的最佳操作条件为:硅胶流量为40 m L/min,含晶种的铝源混合液流量为20 L/h,循环时间为5 min,晶化时间为6 h。在甲苯与氯化苄烷基化反应中对比发现,氯化苄的转化率都随着温度的增大而增大,但微撞击流反应器合成的多级孔ZSM-5分子筛的催化活性、选择性优于使用磁力搅拌器合成的多级孔ZSM-5分子筛。 相似文献
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利用复分解法制备出Dawson结构磷钨酸铝AlH3P2W18O62·nH2O催化剂,以30% H2O2为氧源,催化氧化环己酮合成了己二酸.采用FT-IR、SEM、XRD、EDS对催化剂进行表征.用正交实验法优化反应工艺条件,考察了反应时间、催化剂用量、反应温度和催化剂重复套用次数等因素对己二酸收率的影响.确定较优工艺条件为:w(催化剂)= 7.6%(基于环己酮质量),n(环己酮):n(30%H2O2)=100:450,反应时间6.0h,反应温度105℃.通过3次平行实验,己二酸平均收率为91.4%.催化剂重复使用5次,己二酸收率仍可达72.3%. 相似文献
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固体酸催化合成环己酮甘油缩酮的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究并比较了HY分子筛、Hβ分子筛、HZSM-5分子筛、酸化蒙脱土、SO42-/Fe2O3和H2SO4/C等固体酸催化甘油和环己酮缩合反应的催化活性。结果表明,Hβ分子筛具有最优的催化活性,以Hβ分子筛为催化剂,研究了催化剂用量、反应物摩尔比、带水剂环己烷用量、反应时间对环己酮转化率的影响,得出最佳反应条件为:催化剂用量为0.2 g/mol环己酮,n(环己酮)∶n(甘油)=1∶1.5,环己烷用量为100 mL/mol环己酮,反应时间1 h。在此条件下环己酮的转化率和主产物2-羟甲基-1,4-二氧杂螺环[4,5]癸烷的选择性分别为99.5%和98.5%。然后应用量子化学方法探讨了酸催化下此反应的反应机理,求取了甘油和环己酮碳正离子反应速率控制步骤的过渡态,并根据频率分析和内禀反应坐标计算对该过渡态的合理性进行了确认,得到该步反应的活化能为120.017 kJ/mol。 相似文献
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将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460 ℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。 相似文献
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为制备性能更加优异的甲醇制烯烃(MTO)催化剂及进一步探究多级孔道对MTO催化反应的影响,采用柠檬酸溶液(CA)运用后处理方法对复合分子筛进行刻蚀,成功制备了具有多级孔道结构的ZSM-5/SAPO-34复合分子筛(CA-Z-S)。对复合分子筛的晶相、骨架、孔结构等理化性质进行了表征;将复合分子筛用于催化MTO反应,考察了复合分子筛的催化性能。表征结果表明,使用CA处理对ZSM-5/SAPO-34复合分子筛的形貌、结构会产生影响,使CA-Z-S具有更紧密的复合结构、适量的弱酸中心和多级孔道复合结构。催化测试结果表明,甲醇转化率达到100%时,CA-Z-S的寿命为1 200 min,较SAPO-34提高79%,较ZSM-5/SAPO-34提高30%;CA-Z-S对轻烯烃的选择性达到90.5%,较SAPO-34提高约3.7%。研究结果表明,利用CA对复合分子筛进行后处理,有利于复合分子筛催化MTO反应性能的提升。 相似文献
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氮氧化物是大气主要污染源之一,危害人体健康,并引发酸雨。随着环保法规的升级,氮氧化物排放浓度的限值要求越来越高。这要求脱硝工艺尤其是脱硝催化剂必须进一步提高脱硝性能。以ZSM-5分子筛为载体,以铜、铈为活性组分,制备脱硝催化剂活性组分;用铝胶将脱硝催化剂活性组分附着在蜂窝状陶瓷上,得到脱硝催化剂。与ZSM-5分子筛相比,脱硝催化剂活性组分增加了4.73%的铜(以CuO质量分数计)和5.40%的铈(以CeO2质量分数计),比表面积由287.04 m2/g降到275.05 m2/g,孔容、孔径未发生变化,酸性增强,晶型基本保持不变。脱硝催化剂最佳反应条件:反应时间≥60 min,反应温度≥250 ℃,空速≤10 200 h-1。脱硝催化剂在最佳反应条件下的脱硝效率约为85%。脱硝催化剂能适应较低的反应温度,并且具有较高的脱硝效率。 相似文献
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制备了复合氧化物催化剂WO3-SnO2用于催化H2O2氧化环己酮合成己二酸,适宜制备条件为n(WO3)∶n(SnO2)=1∶2,500℃焙烧3h,采用IR分析对其进行了表征。考察了催化剂用量、30%H2O2用量、反应时间及催化剂重复使用性等因素对己二酸收率的影响。己二酸适宜合成条件为:环己酮100mmol,催化剂1.25g,30%H2O250mL,回流反应5h,己二酸收率达82.5%。结果表明,复合氧化物WO3-SnO2的催化活性高于WO3。此外,若将WO3-SnO2进行镧改性后,催化活性虽不及WO3-SnO2,但可有效提高催化剂使用寿命。 相似文献