中子/伽马双探测用稀土卤化物闪烁晶体的研究进展

近年来,随着对稀土卤化物闪烁晶体研究的不断深入,该类材料的许多优异性能被不断发现,尤其是备受关注的中子/伽马射线双探测性能。化学组成为A₂LiRX₆∶Ce(A、R、X分别代表+1价金属元素、稀土元素、卤族元素)的掺铈锂基钾冰晶石型闪烁晶体和化学组成为LiM₂X₅∶Eu(M、X分别代表+2价金属元素、卤族元素)的掺铕锂基碱土卤化物,因可同时探测中子和伽马射线,且大都具有较高的光输出、较优异的能量分辨率等特性,被认为是非常实用且具有潜力的双探测材料。目前,掺铈锂基钾冰晶石型闪烁晶体中最具代表性的Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC)已被广泛研究并产品化,而有望替代CLYC等钾冰晶石型晶体的掺铕锂基碱土卤化物研究报道甚少。本文主要对上述两类双模式探测用材料的研究进展进行简要综述,以期对相关领域的研究学者有所启发。     

基质组分配比对Cs2LiYCl6∶Ce晶体生长及闪烁性能的影响

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC∶Ce)是一种具有良好能量分辨率、高光输出,以及优秀的中子/伽马分辨能力的新型闪烁晶体,但因其组分复杂,晶体生长很困难。本文使用坩埚下降法分别生长了LiCl占57%、60%和63%(摩尔分数)及CsCl与YCl₃比例为1.9∶1和2.1∶1共5种不同组分配比的CLYC晶体,发现LiCl占比为60%的组分得到的CLYC相体积占比最大,而改变CsCl与YCl₃的比例对晶体生长没有明显的积极作用。5 mm×5 mm×5 mm和φ25 mm×10 mm样品在¹³⁷Cs激发下的能量分辨率分别为4.8%和5.6%。CLYC晶体在662 keV伽马射线激发下的闪烁衰减时间为17 ns、436 ns和3 603 ns。     

1英寸Cs2LiLaBr6∶Ce闪烁晶体的生长及性能研究

Cs₂LiLaBr₆∶Ce(CLLB∶Ce)晶体n/γ双读出闪烁性能优异,其实用化瓶颈在于大尺寸、高光学质量晶体的生长。本研究采用非化学计量比配比,避开CLLB∶Ce非一致熔融组分区域,通过改进研制坩埚下降法晶体生长炉,并优化温度场和降低坩埚下降速度等晶体生长工艺,从而克服组分过冷,保持生长界面稳定,得到了直径1英寸(1英寸=2.54 cm)的CLLB∶Ce晶体毛坯,等径透明部分长度达40 mm,单晶比例由52%提高至79%,可见光区光学透过率达到70%以上。在¹³⁷Cs激发下能量分辨率达3.7%,在²⁵²Cf激发下晶体的品质因子达到1.42,可以很好地甄别中子和γ射线。     

Ce∶CS2LiYCl6闪烁晶体的研究进展

Ce: Cs2LiYCl6是一类新型闪烁晶体,属立方晶系Elpasolite(钾冰晶石)结构.晶体光产额约为20000 photons/MeV,衰减时间660 ns,能量分辨率为3.6;.Ce: Cs2LiYCl6中的Li离子被6Li置换后,晶体同时具有探测γ射线和中子的能力.含95;的6Li同位素Ce: Cs2LiYCl6晶体光输出达73000 photons/neutron,热中子探测效率较高,在核安全以及国土安全检查方面有重要的应用潜力.本文结合国内外Ce: Cs2LiYCl6晶体最新研究进展,对Ce: Cs2LiYCl6晶体的结构、生长技术、闪烁机制以及性能作了简要论述.     

Li掺杂浓度对NaI∶Tl,Li晶体光学和闪烁性能的影响

具有中子-伽马双模探测能力的卤化物闪烁晶体在辐射探测领域展现出广阔的应用前景。本文使用布里奇曼法生长得到高光学质量的NaI∶Tl和NaI∶Tl, Li闪烁晶体，并系统研究了不同Li浓度掺杂NaI∶Tl晶体的光致激发和发射光谱、时间分辨光致发光曲线、X射线辐照发光光谱、伽马射线激发能谱，以及中子-伽马甄别性能。研究表明，NaI∶Tl晶体和NaI∶Tl, Li晶体在X射线激发下的发光峰位于345和410 nm,均来源于Tl⁺的sp-s²跃迁发光。随着Li浓度的增加，晶体的光产额由41 000 photons/MeV下降到23 000 photons/MeV,662 keV处的能量分辨率由7.0%劣化到9.6%。1%Li(原子数分数)掺杂的NaI∶Tl晶体具有最优的中子-伽马脉冲形状甄别(PSD)性能，品质因子(FoM)值达到4.56。     

Ce∶GAGG与CsI(Tl)闪烁晶体性能对比研究

研究了不同反射层封装方式和与Si-PM不同耦合方式对Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体光输出和能量分辨率的影响,比较了Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的透过率和衰减时间。实验结果表明:通过优化闪烁晶体的反射层材料和耦合方式,能大幅度提高Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的光收集效率;Ce∶GAGG闪烁晶体的光输出、能量分辨率、透过率、衰减时间指标均优于CsI(Tl)闪烁晶体。Ce∶GAGG闪烁晶体使用TiO₂反射层材料封装和硅脂耦合,测试得到¹³⁷Cs放射源在662 keV最佳能量分辨率为4.89%。     

国产YAP:Ce闪烁晶体的相对探测能力测量

为适应在n、γ混合脉冲辐射场中对低强度快脉冲γ辐射测量的需要,近年国内新研制出实用型YAlO3:Ce(YAP:Ce)快响应无机闪烁晶体.我们使用脉冲线性电流大于1.5 A的光电倍增管,分别配置这种晶体以及CeF3、NaI等晶体构成闪烁探测器,在放射性标准源场中,对晶体的相对探测能力进行测量.测量结果表明:国产新型YAP:Ce无机晶体对这1.25 MeV 射线的探测能力比同体积的CeF3平均高一个量级,是同体积NaI的40;左右;当晶体厚度小于2 mm时,YAP:Ce与CeF3、NaI的输出比值分别大于16和44;,说明厚度越薄晶体的相对探测能力越强.     

YAP∶Ce晶体伽玛能响及抗中子能力研究

YAlO3∶Ce(YAP∶ Ce)是近年国内新研制出的实用型快响应无机闪烁晶体.本工作针对YAP∶ Ce晶体与光电倍增管组合构成闪烁探测器,根据闪烁体沉积能量与质能吸收系数等相关参数的核物理理论关系,通过解析方法计算了多种γ能量对应的灵敏度,同时应用Monte Carlo方法模拟,获得了YAP∶ Ce晶体对γ射线的能量响应理论趋势;并通过实验测量了该探测器对γ和中子多种能量点的灵敏度,以检验理论和模拟计算的可靠性.理论和实验结果表明:YAP∶ Ce闪烁探测器0.3 MeV～ 1.25 MeV能区γ灵敏度随能量的增加而平缓地增加;其中1.25 MeV能量的灵敏度比0.37 MeV能量的灵敏度高约70;;同时具有较强的抗中子干扰能力:1.25 MeV的γ灵敏度与DT(14.1 MeV)中子灵敏度相当,比DD(2.54 MeV)中子灵敏度高5倍多;并且实验结果与理论计算、M.C模拟结果差异在5;范围内.     

脉冲DT中子场中的CeF3、ST401 闪烁探测器输出比对

本工作对国内近年新研制的CeF3用于γ测量时的抗中子干扰能力进行研究,在脉冲DT中子源场中对分别由CeF3和ST401构成的闪烁探测器输出进行比较测量.在相同测点中子注量率情况下的测量结果表明:ST401探测器的输出电荷比同体积的CeF3高10多倍;ST401探测器的电流输出峰值幅度比同体积的CeF3高30多倍.由此可得到CeF3对中子相对不灵敏,在n、γ混合辐射场中测量快γ辐射时,该无机晶体将是一种较合适的候选闪烁体.     

非氟卤化物闪烁晶体的研究现状和发展趋势

本文根据化学组成的特点将非氟卤化物闪烁晶体划分为AX、MX、RX3、AMX3、A2MX4、A4MX6、AM2X5、ARX4、A2RX5、A2A'RX6、A3RX6、A2TX6型等,其中A、M、R和T分别代表+1价、+2价、+3价和+4价的金属元素,X代表除氟以外的卤族元素,A'表示与A不同的+1价金属元素.着重介绍了其中光输出高于40000 ph/MeV的γ射线探测用闪烁晶体以及光输出高于20000 ph/MeV的中子和γ射线双探测用闪烁晶体,并对它们的研究现状和发展趋势进行了简要评述.     

The preparation and properties of cerium-activated lithium glass scintillators

We report the preparation of cerium activated lithium glass scintillators for thermal neutron detection and their properties. The technological requirements and appropriate compositions are proposed, by which high detection efficiency of lithium glass scintillators for thermal neutrons can be obtained. When used as neutron detectors, the ⁶Li glass ST-602 affords excellent pulse height discrimination against gamma radiation, particularly in the case of thin ⁶Li glass.     

对三联苯有机晶体的生长及性能

对三联苯是一种常见的有机闪烁剂,通常用作闪烁计数器的发光材料。对三联苯闪烁晶体具有对中子探测效率高以及不易潮解等特性,这使其在实际应用中具有广阔的前景。本文采用坩埚下降法,使用单层安瓿成功生长出φ12 mm×30 mm对三联苯晶体。在生长开始前通过差热分析,确定晶体的生长温度。生长完成后测试了晶体粉末的X射线衍射谱、摇摆曲线、红外光谱、荧光光谱和拉曼光谱。X射线衍射结果表明,生长的晶体为纯对三联苯相。从摇摆曲线结果可以看出,生长晶体质量良好。红外和拉曼分析结果显示,峰位并没有出现明显的偏移,表明晶体中杂质含量较少并未引起晶体分子化学结构的变化。荧光光谱没有杂质峰的出现也说明对三联苯晶体存在较少杂质或晶格缺陷。     

Ce3+∶GdLu2Al5O12/Al2O3共晶微结构及其发光性能

稀土共晶闪烁体是通过定向凝固晶体生长技术,将具有不同折射率的两相制备成具有射线探测功能的共晶材料,其中含有激活离子的闪烁体相的折射率高于基质相。在高能射线辐照下,闪烁体相将入射高能射线转换成荧光,然后,荧光在闪烁体相和基底相的界面以全反射的形式实现定向输出,从而有效提高辐射探测成像的空间分辨率。本工作采用微下降法成功生长得到φ3 mm×117.0 mm 的1.0%(原子数分数)Ce∶GdLu₂Al₅O₁₂/Al₂O₃闪烁共晶样品。通过切割抛光加工得到φ3 mm×2.0 mm的共晶薄片,并将该共晶薄片进行微观结构、能谱分析和荧光性能等表征和测试,结果表明所得到的共晶样品由Ce∶GdLuAG和Al₂O₃两晶相构成,微观结构呈现出“中国结”结构,并在生长方向呈现出一定的有序排列。荧光光谱测试表明该共晶材料存在Gd³⁺-Ce³⁺间的能量传递,具有典型的Ce³⁺辐射跃迁,其中双宽峰发射峰最强位于560 nm。此外,根据生长速率对共晶样品发射峰强、峰位以及荧光寿命影响,优化出最佳下拉生长速率为4.0 mm/min。     

K2LaBr5∶Pr晶体的生长及发光性能研究

通过高温固相法合成Pr³⁺不同掺杂浓度的K₂LaBr₅多晶料,采用垂直坩埚下降法生长出K₂LaBr₅∶Pr单晶,并对晶体进行一系列加工,得到ø12 mm×5 mm的圆柱透明晶体。该晶体属于正交晶系,晶胞参数为a=1.336 0 nm,b=0.992 7 nm,c=0.846 2 nm,Z=4,晶体密度为3.908 g/cm³,熔点为607 ℃。测试了该晶体的X射线粉末衍射、X射线激发发射光谱、光致发光光谱、透过率等。在紫外光以及X射线的激发下,K₂LaBr₅∶Pr晶体在480~750 nm波长范围内呈现蓝光(³P₁→³H₄)、绿光(³P₀→³H₄,³P₁→³H₅)、橙光(³P₁→³H₆,³P₁→³F₂)、红光(³P₀→³F₂,³P₁→³F₃)、深红光(³P₁→³F₄),及紫光(³P₀→³F₄)等多个可见波长的光输出,表明该晶体具有优良的发光性能。在X射线的激发下,在360~440 nm范围内还观察到一个宽带4f 5d-4f²发射跃迁。稳态瞬态荧光光谱分析仪测出光致衰减时间为10 μs左右,紫外可见分光光度计则测出晶体在可见光波段的透过率达到88%。     

LYSO∶Ce闪烁晶体的研究进展

铈掺杂硅酸钇镥(LYSO∶Ce)晶体显示出优异的闪烁性能,并在核医学、高能物理及安全检查等领域具有广泛应用。本文综述了LYSO∶Ce闪烁晶体的晶体结构、发光机制、晶体生长存在的主要问题以及LYSO∶Ce晶体可能的发展方向。同时,梳理了LYSO∶Ce晶体生长过程中常见问题及对应的解决方案,并进一步讨论了Ce³⁺占位情况以及Ce⁴⁺与闪烁性能之间的关系。此外还展示了本团队在LYSO∶Ce晶体生长的最新研究成果,使用中频感应提拉炉生长出尺寸为φ95.42 mm×200 mm的LYSO∶Ce闪烁晶体。     

Cs2HfCl6和Cs2HfCl6∶Tl晶体的生长、光学和闪烁性能研究

本文使用坩埚下降法制备了ø7 mm的未掺杂Cs₂HfCl₆与Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl(摩尔分数)单晶,对晶体样品进行了物相、杂质含量、光学和闪烁性能的研究。该晶体属于立方晶系,空间群为Fm3m。在荧光和X射线激发下,未掺杂Cs₂HfCl₆晶体的发光主峰皆为380 nm,对应于自陷激子发光。Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体在荧光和X射线激发下,发射光谱中除了存在380 nm处的自陷激子发光,也存在505 nm处Tl⁺的sp-s²跃迁发光。Cs₂HfCl₆和Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的光输出分别为37 000 photons/MeV和36 500 photons/MeV,在662 keV处的能量分辨率皆为3.5%。在¹³⁷Cs源激发下,Cs₂HfCl₆晶体的闪烁衰减时间为0.37 μs (4.2%)、4.27 μs (78.9%)和12.52 μs (16.9%),Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的闪烁衰减时间为0.33 μs (3.5%)、4.09 μs (81.9%)和10.42 μs (14.5%)。     

大尺寸掺铊碘化钠晶体生长及闪烁性能

采用坩埚下降法，生长了体积为4 L的大尺寸NaI(Tl)晶体。对晶体进行X射线粉末衍射、紫外可见近红外透射光谱测试，结果表明，生长的晶体具有单一的物相，在600～1 600 nm的透过率高于75%。电感耦合等离子体发射光谱测试结果表明，晶体中的Tl离子浓度从头部到尾部逐渐增加。经过锻压、切割、打磨、抛光、封装等工序将NaI(Tl)晶体毛坯制成100 mm×50 mm×400 mm的方形晶体。闪烁性能测试结果表明，在¹³⁷Cs放射源激发下，晶体的平均能量分辨率为7.9%,不同位置的相对光输出和能量分辨率存在一定差异。