不均匀磁场中单层二硫化钼的朗道能谱

单层二硫化钼是一种新型的类石墨烯材料,其内部较强自旋轨道耦合作用使它表现出许多不同于单层石墨烯的物理性质.本文从量子力学的基本概念出发,借助特殊函数方程理论,研究了在不均匀垂直磁场作用下单层二硫化钼中奇异的朗道能级结构.     

单层MoS_2的热弹耦合非线性板模型

单层二硫化钼(MoS_2)是有广泛应用前景的二维纳米材料,但其力学性质还没有被深入研究,特别是其热弹耦合力学行为迄今还没有被关注到.本文首次提出了考虑热应力影响的单层MoS_2的非线性板理论,并对比研究了其与石墨烯的热弹耦合力学性质.对于不可移动边界,结果显示:1)有限温度产生的热应力降低了MoS_2的刚度,但提高了石墨烯的刚度; 2)在相同几何尺寸和温度条件下,变形较小时MoS_2的刚度大于石墨烯,但伴随变形的增大,MoS_2的刚度将小于石墨烯.研究结果表明,边界预加轴向外力和环境温度可以调节单层二维纳米结构力学性质.本文建立的热弹耦合板模型,可以推广至其他单层二维纳米结构.     

Si面4H-SiC衬底上外延石墨烯近平衡态制备

SiC热解法是制备大面积、高质量石墨烯的理想选择之一.外延石墨烯的晶体质量仍是制约其应用的关键因素之一.本文通过SiC热解法在4H-SiC(0001)衬底上制备单层外延石墨烯.通过引入氩气惰性气氛和硅蒸气,使SiC衬底表面的Si原子升华与返回概率接近平衡,外延石墨烯生长速率大大减慢,单层石墨烯的生长时间从15 min延长至75 min.测试分析表明,生长速率减慢,外延石墨烯中缺陷减少,晶体质量提高,使得外延石墨烯的电性能都得到改善,单层外延石墨烯的最高载流子迁移率达到1200 cm2/V·s,方阻604?/.以上结果表明,控制生长气氛,减慢生长速率是实现高质量外延石墨烯的可行途径之一.     

MoS_2电子屏蔽长度和等离激元

通过有效哈密顿量求解了单层MoS_2低能量区的电子薛定谔方程,分析得出电子能量本征值以及波函数、电子态密度以及电子间的屏蔽长度.发现电子能带分裂成两支导带和两支价带,并且其能带是准线性的.MoS_2的电子间的屏蔽长度非常大,高达10~8cm~(-1).利用费曼图形自洽方法,在无规相近似的基础上研究了单层二硫化钼电子系统的多体相互作用产生的等离激元.研究发现二硫化钼系统由于自旋的劈裂使得导带中存在两支自旋频率不同的等离激元,该元激发的特征与单层石墨烯和传统二维电子气的等离激元对波矢q的依赖关系是一样的,激发频率都正比于q~(1/2),并且随着电子浓度的增加激发频率增大.由于其准线性的能量色散关系,该系统等离激元的频率与电子浓度的变化关系非常不同于石墨烯和二维电子气的关系.自旋-轨道耦合对单层二硫化钼的能带结构和电子性质有重要的影响.研究发现,通过调控二硫化钼系统的电子浓度可以有效地调节该系统两支等离激元的频率.研究结果对理解二硫化钼的电子结构和性质,以及开发二硫化钼为基础的等离子器件有重要的研究和参考价值.     

单层二硫化钼力学性能温度和手性效应的分子动力学模拟

针对文献中单层二硫化钼力学性能随温度变化趋势的不明确,本文基于Stillinger-Weber原子间势函数,采用经典分子动力学方法对单层二硫化钼在不同热力学温度下(1—800 K)的力学行为进行了单轴拉伸模拟,研究温度和手性对其力学性能的影响.结果表明:单层二硫化钼的杨氏模量、抗拉强度、拉伸极限应变等力学性能均随温度的升高而显著减小;单层二硫化钼的杨氏模量和抗拉强度存在明显的手性效应,而不同手性方向的拉伸极限应变差别不大,可以忽略;温度低于800 K时,不同手性二硫化钼断裂之前受拉加载和卸载均没有明显的相变发生;温度在1 K时,沿锯齿方向受拉的单层二硫化钼在极限强度附近会有明显的局部相变发生,且卸载时相变结构能保持稳定.本文也测量出单层二硫化钼在温度1—800 K下沿扶手和锯齿方向的线膨胀系数.     

高压下固相硝基甲烷分解的分子动力学计算

基于ReaxFF, 采用NVT系综和Berendsen方法对0–7 GPa时和2500 K时固相硝基甲烷的 分解过程进行分子动力学计算, 通过分析硝基甲烷发生分解反应生成的碎片数量随时间的变化, 对不同压强下硝基甲烷的分解机理进行研究. 计算结果表明在0–3 GPa时, 初始分解路径为C–N键断裂和硝基甲烷的异构化; 在4–7 GPa 时, 初始分解路径为分子间质子转移和C–N, N–O键的断裂; 在硝基甲烷的第二阶段反应中存在H₂O, NO, NO₂, HONO, 硝基甲烷分子自身的催化反应. 硝基甲烷在高温高压下发生热分解反应生成碳团簇, 且团簇中碳原子的数量和碳团簇的空间构型随着压强的变化而变化. 关键词： ReaxFF 分子动力学 热分解 压强效应 碳团簇     

二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对带边电位影响的理论研究

采用基于色散修正的平面波超软赝势方法研究了二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对电荷分布和带边电位的影响.研究表明二硫化钼与石墨烯之间可以形成范德瓦耳斯力结合的稳定堆叠结构.通过能带结构计算,发现二硫化钼与石墨烯的耦合导致二硫化钼成为n型半导体,石墨烯转变成小带隙的p型体系.并通过电子密度差分图证实了界面内二硫化钼附近聚集负电荷,石墨烯附近聚集正电荷,界面内形成的内建电场可以抑制光生电子-空穴对的复合.石墨烯的引入可以调制二硫化钼的能带,使其导带底上移至-0.31 eV,提高了光生电子还原能力,有利于光催化还原反应.     

单层与双层石墨烯的光学吸收性质研究

采用紧束缚模型分别描述单层、双层石墨烯的能带结构, 利用光子-电子相互作用的二阶微扰理论分别计算单光子和双光子吸收系数.计算结果表明: 单层石墨烯单光子吸收系数为常数, 约为6.8×10⁷ m^-1, 即单层石墨烯对入射光的吸收率约为2.3%; 双层石墨烯的单光子吸收比单层石墨烯的单光子吸收强, 且随入射光波长呈分段性变化.单层石墨烯的双光子吸收系数与波长λ⁴成正比; 双层石墨烯双光子吸收系数在红外波段(～ 3100 nm处)有一个很强的共振吸收峰. 研究结果可为石墨烯材料在光电子器件的研究和制作方面提供指导. 关键词： 石墨烯 光学吸收 紧束缚模型     

一种含圆柱形谐振散射体的黏弹材料低频吸声机理研究

利用层多重散射法分析了一种含圆柱形谐振散射体黏弹 材料吸声层在钢背衬条件下的低频吸声特性. 该吸声层由包覆软材料的圆柱空腔周期嵌入橡胶材料中构成, 其中, 散射体轴线与吸声层平行. 结果表明, 20 mm厚吸声层在1000–3000 Hz具有良好的吸声性能. 通过综合分析单个散射体的吸收截面、单层周期散射体的声吸收、 结构内部位移场以及耗散功率密度分布, 揭示了该吸声层的低频吸声机理. 关键词： 水声吸声 吸收截面 耗散功率密度     

硅功能化石墨烯热导率的分子动力学模拟

采用Tersoff势函数与Lennard-Jones势函数,结合速度形式的Verlet算法和Fourier定律,对单层和两层硅功能化石墨烯沿长度方向的导热性能进行了正向非平衡态分子动力学模拟.通过模拟发现,硅原子的加入改变了石墨烯声子的模式、平均自由程和移动速度,使得单层硅功能化石墨烯模型的热导率随着硅原子数目的增加而急剧地减小.在300 K至1000 K温度变化范围内,单层硅功能化石墨烯的热导率呈下降趋势,具有明显的温度效应.对双层硅功能化石墨烯而言,少量的硅原子嵌入,起到了提高热导率的作用,但当硅原子数目达到一定数量后,材料的导热性能下降.     

Role of graphene in improving catalytic behaviors of AuNPs/MoS2/Gr/Ni-F structure in hydrogen evolution reaction

The efficient production of hydrogen through electrocatalytic decomposition of water has broad prospects in modern energy equipment. However, the catalytic efficiency and durability of hydrogen evolution catalyst are still very deficient, which need to be further explored. Here in this work, we prove that introducing a graphene layer (Gr) between the molybdenum disulfide and nickel foam (Ni-F) substrate can greatly improve the catalytic performance of the hybrid. Owing to the excitation of local surface plasmon resonance (LSPR) of gold nanoparticles (NPs), the electrocatalytic hydrogen releasing activity of the MoS₂/Gr/Ni-F heterostructure is greatly improved. This results in a significant increase in the current density of AuNPs/MoS₂/Gr/Ni-F composite material under light irradiation and in the dark at 0.2 V (versus reversible hydrogen electrode (RHE)), which is much better than in MoS₂/Gr/Ni-F composite materials. The enhancement of hydrogen release can be attributed to the injection of hot electrons into MoS₂/Gr/Ni-F by AuNPs, which will improve the electron density of MoS₂/Gr/Ni-F, promote the reduction of H₂O, and further reduce the activation energy of the electrocatalyst hydrogen evolution reaction (HER). We also prove that the introduction of graphene can improve its stability in acidic catalytic environments. This work provides a new way of designing efficient water splitting system.     

Li掺杂少层MoS2的电荷分布及与石墨和氮化硼片的比较

基于第一性原理计算, 研究了Li掺杂的少层(1-3层) MoS₂的电荷分布, 并与石墨片和BN片的电荷分布特征进行了比较. 与石墨片和BN片相同的是: 电荷转移的大部分只发生在Li与最靠近Li的第一层MoS₂之间. 然而, 第二层和第三层MoS₂也能获得10%的转移电荷, 而石墨片和BN片的第二层和第三层得不到2%的电荷. 结合静电能和功函数的分析可知, MoS₂、石墨片和BN片的电荷分布主要由层间的静电相互作用和功函数来决定. 这些研究结果对于揭示具有多层结构的电荷分布特征及其电子器件的设计提供了理论支持.     

表面预处理对石墨烯上范德瓦耳斯外延生长GaN材料的影响

基于范德瓦耳斯外延生长的氮化镓/石墨烯材料异质生长界面仅靠较弱的范德瓦耳斯力束缚,具有低位错、易剥离等优势,近年来引起了人们的广泛关注.采用NH_3/H_2混合气体对石墨烯表面进行预处理,研究了不同NH_3/H_2比对石墨烯表面形貌、拉曼散射的影响,探讨了石墨烯在NH_3和H_2混合气氛下的表面预处理机制,最后在石墨烯上外延生长了1.6μm厚的GaN薄膜材料.实验结果表明:石墨烯中褶皱处的C原子更容易与气体发生刻蚀反应,刻蚀方向沿着褶皱进行;适当NH_3/H_2比的混合气体对石墨烯进行表面预处理可有效改善石墨烯上GaN材料的晶体质量.本研究提供了一种可有效提高GaN晶体质量的石墨烯表面预处理方法,可为进一步研究二维材料上高质量的GaN外延生长提供参考.     

Electronic and optical properties of 3N-doped graphdiyne/MoS2 heterostructures tuned by biaxial strain and external electric field

The construction of van der Waals (vdW) heterostructures by stacking different two-dimensional layered materials have been recognised as an effective strategy to obtain the desired properties. The 3N-doped graphdiyne (N-GY) has been successfully synthesized in the laboratory. It could be assembled into a supercapacitor and can be used for tensile energy storage. However, the flat band and wide forbidden bands could hinder its application of N-GY layer in optoelectronic and nanoelectronic devices. In order to extend the application of N-GY layer in electronic devices, MoS₂ was selected to construct an N-GY/MoS₂ heterostructure due to its good electronic and optical properties. The N-GY/MoS₂ heterostructure has an optical absorption range from the visible to ultraviolet with a absorption coefficient of 10⁵ cm^-1. The N-GY/MoS₂ heterostructure exhibits a type-Ⅱ band alignment allows the electron-hole to be located on N-GY and MoS₂ respectively, which can further reduce the electron-hole complexation to increase exciton lifetime. The power conversion efficiency of N-GY/MoS₂ heterostructure is up to 17.77%, indicating it is a promising candidate material for solar cells. In addition, the external electric field and biaxial strain could effectively tune the electronic structure. Our results provide a theoretical support for the design and application of N-GY/MoS₂ vdW heterostructures in semiconductor sensors and photovoltaic devices.     

酞菁铜与MoS_2(0001)范德瓦耳斯异质结研究

利用光电子能谱、原子力显微镜以及低能电子衍射等表面研究手段系统研究了真空沉积生长的酞菁铜薄膜与衬底MoS2(0001)之间的范德瓦耳斯异质结界面电子结构和几何结构.角分辨光电子能谱清楚地再现了MoS2(0001)衬底在Γ点附近的能带结构.低能电子衍射结果表明,CuPc薄膜在MoS2(0001)表面沿着衬底表面[11ˉ20],[1ˉ210]和[ˉ2110]三个晶向有序生长,反映了衬底对CuPc的影响.原子力显微镜结果表明,CuPc在MoS2衬底上遵循层状-岛状生长模式:在低生长厚度下(单层薄膜厚度约为0.3 nm),CuPc分子平面平行于MoS2表面上形成均匀连续的薄膜;在较高的沉积厚度下,CuPc沿衬底晶向形成棒状晶粒,表现出明显的各向异性.光电子能谱显示界面偶极层为0.07 eV,而且能谱在膜厚1.2 nm饱和,揭示了酞菁铜与MoS2(0001)范德瓦耳斯异质结的能级结构.     

两种以Znq2为基体的新型电致发光材料的合成与性能

以8-羟基喹啉为配体的金属配合物是一种性能优良的有机电致发光材料,其中有关8-羟基喹啉铝(Alq₃)研究已有大量报道,8-羟基喹啉锌(Znq₂)研究还有待发展。介绍了两种以Znq₂为基体的新型有机电致发光材料Znq₂(H₂O)₂和(Znq₂)₄的合成方法。用IR、XRD、TG、DTA和荧光测试方法进行表征与分析表明:Znq₂(H₂O)₂和(Znq₂)₄的玻璃化温度(T_g)分别为104.2℃和204.9℃;在161℃下Znq₂(H₂O)₂脱去水分子成为Znq₂,在361℃高温下四聚体(Znq₂)₄裂解为单体Znq₂;Znq₂(H₂O)₂和(Znq₂)₄具有很好的发光性能,在光致发光谱中λ_max分别是505,550nm。     

一种简单的化学气相沉积法制备大尺寸单层二硫化钼

最近单层二硫化钼以其直接带隙的性质及在电子器件、催化、光电等领域中的潜在应用而备受关注.化学气相沉积法能够制备出高质量、大尺寸且性能优良的单层二硫化钼,但其制备工艺比较复杂.本文采用简化的化学气相沉积法在蓝宝石衬底上制备出了大尺寸的单晶二硫化钼.清洗衬底时,只需要简单的清洁,不需要用丙酮、食人鱼溶液(H_2SO_4/H_2O_2=3:1)等处理,这样既减少了操作步骤,又避免了潜在的危险.升温时直接从室温加热到生长的温度,不必分段升温,并且采用常压化学气相沉积法,不需要抽真空等过程,使得实验可以快捷方便地进行.光学显微镜、拉曼光谱和光致发光谱的结果表明,生长的二硫化钼为规则的三角形单层,边长为50μm左右,远大于机械剥离的样品.     

非共振圆偏振光作用下单层二硫化钼电子结构及其自旋/谷输运性质

基于紧束缚近似下的低能有效哈密顿模型和久保线性响应理论,研究了外部非共振圆偏振光作用下单层二硫化钼(MoS_2)电子结构及其自旋/谷输运性质.研究结果表明:单层MoS_2布里渊区K谷和K′谷附近自旋依赖子带间的能隙随着非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能分别线性增大和先减小后增大,随着非共振左旋圆偏振光引起的有效耦合能分别先减小后增大和线性增大,实现了系统能带结构有趣的半导体-半金属-半导体转变.此外,单层MoS_2在外部非共振圆偏振光作用下,呈现有趣的量子化横向霍尔电导和自旋/谷霍尔电导,自旋极化率在非共振右/左旋圆偏振光有效耦合能±0.79 eV附近达到最大并发生由正到负或由负到正的急剧转变,谷极化率随着非共振圆偏振光有效耦合能先增大后减小并在其绝对值0.79-0.87 eV范围内达到100%.因而,可以利用外部非共振圆偏振光将单层MoS_2调制成自旋/谷以及光电特性优异的新带隙材料.     

基于熔融玻璃的预沉积法生长毫米级单晶MoS2及WS2-MoS2异质结

MoS₂是一种具有优异光电性能和奇特物理性质的二维材料,在电子器件领域具有巨大的应用潜力.高效可控生长出大尺寸单晶MoS₂是该材料进入产业应用所必须克服的重大难关,而化学气相沉积技术被认为是工业化生产二维材料的最有效手段.本文介绍了一种利用磁控溅射预沉积钼源至熔融玻璃上,通过快速升温的化学气相沉积技术生长出尺寸达1 mm的单晶MoS₂的方法,并通过引入WO₃粉末生长出了二硫化钼与二硫化钨的横向异质结(WS₂-MoS₂).拉曼和荧光光谱仪测试表明所生长的样品具有较好的晶体质量.利用转移电极技术制备出了背栅器件样品并对其进行了电学测试,在室温常压下开关比可达10~5,迁移率可达4.53 cm~2/(V·s).这种低成本高质量的大尺寸材料生长方法为二维材料电子器件的大规模应用找到了出路.