城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3～10和GR_10～25及凝结汇分别为3.30～51.39 cm^-3·s^-1和3.37～35.21 cm^-3·s^-1、0.10～2.89 nm·h^-1和1....     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM_2.5平均浓度为141.32 μg/m³.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段（78.9%）,呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm^-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速（1.5±0.4）m/s、高相对湿度（90.8±4.5）%和低O₃浓度（15.8±8.3）μg/m³.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.     

新冠疫情管控措施对郑州市PM2.5浓度、粒径分布、组分和来源的影响

新冠肺炎疫情（COVID-19）管控期间是一次典型的极限减排情景,是研究管控措施对大气颗粒物影响的重要机会.本研究于2020年1月16～31日利用在线观测仪器对郑州市PM_2.5进行观测,分别探究管控前（2020年1月16～23日）与管控期间（2020年1月24～31日）PM_2.5浓度、粒径分布、化学组分、来源解析和传输影响的变化特征.结果表明,相较于管控前,管控期间郑州市大气PM_2.5浓度下降4.8%.粒径分布特征表明,管控期间0.06～1.6μm的颗粒物质量浓度和数浓度下降显著. PM_2.5组分特征表明,SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等二次无机离子是PM_2.5中占比最大的组分,管控期间NO^-₃浓度的下降对PM_2.5的下降有显著贡献.采用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM     

冬奥会期间京津冀及周边区域空气质量时空特征、气象影响和减排效果评估

对比分析2015～2022年冬奥会期间(1月31日至2月20日)京津冀及周边区域44城市空气质量时空演变特征,量化同期气象、协同减排和跨区域传输对PM_2.5浓度及组分变化贡献,为不利气象条件下区域空气质量联防联控提供科学参考.结果表明,2022年44城市PM_2.5浓度为近8年农历同期最低(46μg·m^-3),优良天占比最高(83.3%),不存在重污染天.PM_2.5污染南重北轻,高值区主要集中在太行山沿线及燕山传输通道城市.2016年在春节中期未管控烟花爆竹燃放等源排放强度下,优良天占比93.5%,大气强扩散能力对空气质量改善至关重要.2022年静稳天气指数(SWI)同比增加2.1,大气扩散能力转差,44城市ρ(PM_2.5)均值和峰值同比下降14μg·m^-3和76μg·m^-3,北京减排对PM_2.5浓度降幅较未采取前增大96%,晋鲁豫地区在气象造成PM_2.5浓度上升的不利背景下,峰值下降87μg...     

广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17～800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM_2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析. 结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68～7 687、1 009～47 724、238～14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右. 根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm. 颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值. 在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源. 7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM_2.5)由18 μg/m3增至112 μg/m3,能见度降至8 km. 在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM_2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85. 后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.      

北京交通环境PM10分布特征及重金属形态分析

以北京市西三环航天桥地区为对象,研究了城市交通环境大气可吸入颗粒物浓度及主要化学组成随时间和粒径的分布特征. 结果表明:该地区大气中ρ(PM₁₀)冬季略高于春季,秋季次之,夏季最低;颗粒物中ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)和ρ(PM_1.0)/ρ(PM₁₀)平均值分别为82.6%和70.3%;ρ(PM₁₀)与ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)与ρ(PM_1.0)之间均有显著的相关性. PM₁₀中金属元素浓度冬春季较高,夏秋季较低;Mg,Ca和Fe等地壳元素浓度随粒径的减小而降低,而Pb,Zn和Ni等重金属元素浓度总体上随粒径的减小而增加. 颗粒物中的Cr和Ni主要以有机物结合态存在,Cu,Zn和Cd主要以酸可提取态存在,Pb主要以酸可提取态和氧化物结合态存在;颗粒物中所含Cd和Zn元素的生物有效性最高. PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)在夏季和冬季最高,秋季最低,而水溶性ρ(NO₃->/sup>)全年变化不大;［0.43～2.1 μm)粒径段颗粒物中的水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)较高,分别占PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)总量的68.3%及57.6%;ρ(NO₃->/sup>)/ρ(SO₄2-)平均值为0.659.      

2016年夏季南京大气污染特征观测分析

为研究南京夏季大气复合污染的特征,2016年8月15日~9月15日期间开展了强化观测实验,本文利用仙林、鼓楼80m楼顶2个站点的强化观测资料,结合草场门常规监测资料,统计分析了南京不同地区夏季O₃和颗粒物（PM_2.5、PM₁₀）的浓度特征和相关性,以及郊区水溶性离子与其气态前体物的转化率变化特征.研究表明：3个站点O₃平均小时浓度为100.3μg/m³.PM_2.5和PM₁₀浓度分别为41.1和67.8μg/m³,郊区夜间存在颗粒物浓度高值.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺浓度总和占PM_2.5浓度的比值达到61%,OC（有机碳）/EC（元素碳）比值范围为0.8~4.0,日均值超过2.0的天数占77%,城、郊均存在二次污染.白天O₃与颗粒物（PM_2.5）浓度呈显著正相关变化,硫转化率（SOR）、氮转化率（NOR）分别与O₃浓度、湿度显著正相关.HONO主要在夜间积累,HCl和HNO₃浓度峰值出现在下午.与其它无机盐相比,NH₄⁺在总氨中所占比例明显偏低,大气中的氨主要以气态NH₃存在.观测期间O₃污染较重,O₃与颗粒物的正相关关系显著,化学反应在颗粒物积累过程中具有重要贡献,此外还可能存在城区向郊区的污染输送.     

烧结工艺颗粒物中水溶性离子排放特性分析

采用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）对两段烧结工艺经除尘、脱硫后排放的颗粒物进行采样,分析颗粒物的粒数和质量浓度以及颗粒物中所含水溶性离子的粒径分布特征.结果表明,烧结工艺经除尘、脱硫后颗粒物的粒数浓度在10⁵～10⁷cm^-3,粒径小于0.1μm的颗粒物占总粒数浓度的67%～77%.颗粒物质量浓度呈双峰分布,烧结1分别在0.61μm和1.62μm处出现峰值,烧结2分别在0.37μm和1.62μm处出现峰值;对不同粒径段颗粒物中的水溶性离子进行分析后表明,烧结1排放的PM₁中含量最高的是NH₄⁺和Ca²⁺,分别为15.26%和14.84%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为33.52%.烧结2排放的PM₁中含量最高的是Cl^-,为28.12%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为29.21%.SO₄^2-在烧结1中主要集中在6.89～10.23μm这一粗粒径段中,占60%左右,而在烧结2中主要集中在粒径小于2.5μm的细粒径段颗粒物中,占81%左右.Cl^-在烧结1不同粒径段颗粒物中含量较低且分布较均匀,而在烧结2中Cl^-在0.13～0.24μm粒径段颗粒物中出现峰值且含量较高达45%左右.     

济南市冬季大气颗粒物粒径谱分布特征

2015年2月,采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对济南市冬季大气中粒径为14. 6 nm～10μm的颗粒物粒径谱的分布进行连续监测和分析研究。结果表明:济南市冬季大气颗粒物数浓度较高,平均为47472个/cm~3。各模态对颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的贡献表明,济南市冬季大气颗粒物偏细,积聚模态粒子是可吸入颗粒物(PM_(10))的主要组成部分。数浓度谱日变化特征表明,济南市冬季大气颗粒物污染主要受道路交通源排放和新粒子生成转化的影响。春节期间,烟花爆竹的燃放会导致大气颗粒物数浓度和质量浓度明显升高,烟花爆竹燃放对颗粒物数浓度的影响主要由爱根核模态和积聚模态共同作用形成。     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

燃煤电厂烟气湿度控制对PM2.5采样结果的影响

为研究脱硫后高湿烟气相对湿度的改变对颗粒物采样结果的影响,使用扩散干燥管对烟气进行除湿,并分析不同相对湿度下PM_2.5的粒径分布、传输损失和质量浓度变化。结果显示,模拟烟气湿度越高,PM_2.5粒数浓度和质量浓度也随之升高。40%相对湿度下,模拟烟气中ρ(PM_2.5)为22.77 mg/m³,粒数浓度约为1.16×10⁶个/cm³,模拟烟气湿度提升至50%、60%和80%时,ρ(PM_2.5)分别升高1.06,4.35,4.69倍,粒数浓度分别升高1.31,1.70,1.76倍;使用扩散干燥管对模拟高湿烟气除湿,采集到的颗粒物质量浓度有不同程度的下降,最高相对湿度(94.9%)下,ρ(PM_2.5)为27.17 mg/Nm³,湿度81.4%、68.5%、48.7%和30.4%时,质量浓度相比最高湿度时分别降低了14.5%、28.8%、43.0%和45.7%;烟气除湿可降低PM_2.5     

贵阳市大气PM10质量浓度和硫同位素组成特征

大气颗粒物是影响空气质量和人类健康的重要因素,了解其污染水平、关键组分来源及变异特征具有重要意义。本研究对贵阳市城区两个代表性监测点(市监测站和黔灵公园马鞍山)的2014年2月14日～20日(冬季)和2014年7月1日～7日(夏季)大气PM₁₀进行了采集,分析其24小时平均质量浓度和硫酸根的硫同位素(δ³⁴S值)组成特征,探讨大气PM₁₀中硫的来源和变化。结果表明,贵阳市2月和7月采样期间大气PM₁₀浓度分别为30～125μg/m³(平均70±29μg/m³)和21～104μg/m³(平均56±22μg/m³),均略高于我国现行空气质量大气颗粒物PM₁₀的24小时平均浓度一级标准限值(50μg/m³)。贵阳市大气PM₁₀中硫酸根的δ³⁴S值范围为-3.98‰～4.99‰(平均0.28‰±2.32‰),且2月显著高于7月;大气颗...     

大阅兵期间北京市大气质量改善效果评估

为了评估抗战纪念活动期间污染物减排措施对北京市空气质量的影响,利用2015年8月1日~2015年9月18日北京市大气污染物浓度数据,以及2014年同期监测数据进行对比分析.结果表明：减排期间（2015年8月20日~2015年9月3日）北京市PM_2.5,SO₂,NO₂和CO浓度均值为17.05mg/m³,2.35mg/m³,21.04mg/m³和0.56mg/m³,对比减排前期,各污染物分别下降了71.26%,36.49%,37.92%和37.78%,减排后期,随着减排措施的取消,大气污染物反弹上升.与2014年同期相比,减排期间污染物浓度分别下降了73.59%,56.64%,52.39%和38.46%,大气质量改善效果显著.3个时段（减排期间,活动当天和2014年同期）污染物浓度日变化特征相似,整体上呈现2014年同期>减排期间>活动当天的特征.空间分布上,各站点污染物浓度均远低于2014年同期水平,其中PM_2.5降幅大且空间差异较小,SO₂在空间上差异最为明显,不同站点的PM_2.5降幅在68.91%~77.63%之间,SO₂降幅在7.43%~74.75%之间,NO₂降幅在34.60%~72.28%之间,CO降幅在24.98%~63.73%之间.减排期间北京市PM_2.5,SO₂,NO₂和CO浓度分别比周边城市均值低24.66%,81.00%,27.30%和36.36%,也从另一方面反映出减排措施的明显效果.     

台风“南玛都”影响下的福州市臭氧污染成因及控制对策

2022年9月18-20日福州市发生了一次臭氧(O₃)污染事件，11:00-14:00 O₃浓度基本维持在160μg/m³以上，且19日O₃日最大8小时平均浓度达176μg/m³.这次污染事件可能与第14号台风“南玛都”的外围东北气流带来的海上O₃污染传输有关.本文利用2022年9月15-21日常规大气污染物浓度、VOCs组分浓度及气象监测数据，结合拉格朗日粒子扩散模型(LPDM模型)、区域空气质量模型(WRF-CMAQ模型)和基于观测的化学盒子模型(OBM模型)等多种手段对此次污染过程进行了分析，定量评估了海上O₃传输贡献和福州市O₃前体物减排效果.结果表明：(1)基于△O_x(光化学氧化剂小时浓度变化量)的结果显示，19日受东北风影响，近海高浓度O₃气团传输至福州内陆，传输贡献为5～17μg/m³,19日18:00-23:00海上O_3<...     

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

徐州冬季雾-霾天颗粒物粒径及气溶胶光学特性变化特征

为研究徐州冬季雾-霾天气形成过程中颗粒物粒径及气溶胶光学特性的变化特征,分析了2014年12月1日～2015年2月28日徐州大气颗粒物质量浓度（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）、数浓度（0～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm）和气溶胶光学特性等数据.结果表明：0～1μm粒径范围细颗粒物的大量增多是引发徐州冬季雾-霾天气的主要因素,徐州冬季地面风速小（静风或轻风天气）,较高的大气相对湿度对雾-霾的形成和维持起着重要影响作用.持续时间较长的雾霾天气,因颗粒物吸湿增长和水汽附着,1～10μm粒径范围大气颗粒物在雾霾时段易发生沉降而减少,后随相对湿度降低雾霾转为短时间的霾天气,1～10μm颗粒物数浓度大幅上升.徐州冬季500nm波段AOD_total和AOD_{fine mode}具有相同的变化趋势,雾-霾日AOD_total和AOD_{fine mode}显著高于非霾日.AOD_{fine mode}与AOD_{coarse mode}的比值雾-霾日亦明显高于非霾日,而且在雾-霾日Angstrom波长指数主要集中在1～1.6,表明徐州冬季雾-霾时段大气中细颗粒物为主控粒子.     

深圳市大气颗粒物分粒径有效密度及影响因素

为探究深圳市大气颗粒物分粒径有效密度变化特征及其影响因素,本文将离心颗粒物质量分析仪(CPMA)与差分电迁移粒径分析仪(DMA)联用,通过粒径筛分测定了2020年9月~2021年2月粒径范围为50~500nm的深圳市大气颗粒物分粒径有效密度.结果表明:深圳市大气颗粒物的中值有效密度范围在1.29~1.53g/cm³,颗粒物有效密度均随颗粒物粒径增加而增大,秋季有效密度略低于冬季.清洁时期,有效密度较低且观察到双峰分布,低密度颗粒物中值有效密度在0.70~0.80g/cm³范围内,表明存在新鲜排放的黑碳颗粒物,高密度颗粒物中值有效密度在1.3~1.5g/cm³范围内,介于二次无机颗粒物和有机物的材料密度之间,推测为二者混合状态.污染时期,不同粒径有效密度值增加且呈现单峰分布,表明颗粒物呈现内混态.在新粒子生成事件中,气态硝酸凝结可能是大气颗粒物后续粒径增长和有效密度增加的主要原因.