水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

环境水中U、Np、Pu、Am、Cm共浓集方法的研究

本文对大体积水样中 U、Np、Pu、Am、Cm 的共浓集方法进行了研究。采用了以氯化钙、氯化镁为载体,氢氧化物沉淀,载带浓集环境水中的 U、Np、Pu、Am,Cm。实验研究了 NaOH加入量,搅拌时间、水样体积对载带回收率的影响,单个核素及不同的混合核素的组合的载带回收率;以及 Np、Pu 的价态对载带回收率的影响和大体积下混合核素的回收率。该方法对大体积水样中这些锕系核素基本上能定量浓集(回收率92.7—96.8%);重复性好(标准误～3%)。实验证明 Np、Pu 的价态不影响载带回收率。该方法可用于厚样法测定这几个核素的“总α”以及薄源法测定超铀核素程序中。     

锕系金属掺杂硼团簇AnB_(7)(An=Ac、Th、Am、Cm)的理论研究北大核心CSCD

通过金属掺杂,硼团簇可以表现出特殊的结构特征和化学性质。尽管主族金属、过渡金属和镧系金属掺杂的硼团簇已被相继报道,但目前锕系金属掺杂的硼团簇研究相对较少。本工作使用密度泛函理论(DFT)预测了一系列锕系金属掺杂硼团簇AnB_(7)(An=Ac、Th、Am、Cm)。理论计算表明,其能量最低的结构分别为C_(6)v AcB_(7)、C_(2)v ThB_(7)、C_(2)v AmB_(7)和C_(6)v CmB_(7),且均为半夹心构型。在每个AnB_(7)体系中,B_(3)-7具有六个离域的π电子和六个离域的σ电子,均为双重芳香性团簇。成键性质分析表明Am-B和Cm-B键的共价相互作用强于Ac-B和Th-B键。此外,这些硼团簇均非常稳定,且AmB_(7)和CmB_(7)稳定性更高,而共价相互作用是影响AnB_(7)稳定性的重要因素。本工作丰富了锕系金属掺杂的硼团簇的种类,并为设计锕系金属掺杂硼团簇材料提供了理论基础。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

环境样品中锕系核素的快速分析方法及辐射防护应用

介绍了国内外锕系核素快速化学分析方法的研究进展, 包括对样品的化学预处理、常用的分离纯化方法及对各种测量技术的简要概述, 以及这些方法在辐射防护领域如内照射剂量评估、核应急分析、环境放射性监测与调查、核反恐等研究和实践中的应用。     

237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验

本文介绍了237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验方法和结果.实验土柱尺寸为φ280 mm×1200 mm,示踪源层由示踪核素的硝酸盐溶液与石英砂(40～80目)混合后风干形成,尺寸280 mm×5 mm,核素迁移实验在喷淋(5.5～5.6 mm/d)条件下进行.对于237Np在土柱内垂向分布和迁移速度,实验期间用γ谱仪进行柱外直接测量.同时在实验进行1073 d和665 d后分别对1#和2#土柱中的237Np、238Pu和 241Am进行解体取样测量.经1073 d,237Np、238Pu和241Am在1#柱内比活度峰位分别向下迁移3.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为3.03×10-3、2.33×10-4和2.33×10-4cm/d.经665 d后2#柱内三种核素比活度峰位分别向下迁移1.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为1.88×10-3、3.76×10-4和3.76×10-4cm/d.237Np、238Pu和 241Am三种核素的比活度分布质心在1#和2#柱内分别向下迁移2.79、0.73、-0.09 cm和1.48、0.41、-0.27 (1073 d)和2#(665 d)柱内 237Np、 238Pu和 241Am垂向扩散参数σx(t)分别为1.29×10-3、9.86×10-4、5.03×10-4和2.00×10-3、2.12×10-3、1.08×10-3 #cm;在1cm;其延迟系数分别为1.03×103、3.93×104、3.18×104和1.17×103、4.25×103、6.45×103.由于石英砂和黄土是两种不同介质,在示踪源层处核素比活度分布呈现"低谷"现象.     

TRPO流程碳酸肼反萃U、Np、Pu工艺研究

以水合联氨和二氧化碳为原料合成了碳酸肼,并研究了碳酸肼用于反萃TRPO中负载的U、Np、Pu的工艺条件。探讨了反萃平衡时间、碳酸肼和有机相中负载U浓度对反萃率的影响。使用模拟动力堆燃料后处理高放废液的串级实验结果表明,100 g/L碳酸肼三级逆流反萃对TRPO有机相负载的U、Pu反萃率在99%以上,反萃过程无沉淀和界面污物生成。反萃液经浓硝酸处理后加热可使溶液中的肼完全分解,实现无盐化反萃。     

碳酸铵反萃TRPO流程中Np,Pu的工艺研究

探讨了使用碳酸铵反萃TRPO中Np和Pu的工艺条件。测定了反萃平衡时间、(NH4)3CO3质量浓度、反萃温度和有机相中U质量浓度对反萃率的影响。进行了模拟动力堆高放废液的串级实验。结果表明，(NH4)2CO3可以在反萃U的同时反萃Np，Pu，并且反萃过程无沉淀和界面污物生成。实验给出了高放废液中其它核素在流程物流中的分布。     

1AW溶液中U、Np和Pu的分析

研究了H2O2同时调节镎、钚、铀价态至Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)以及U(Ⅵ)的条件,在6mol/L HNO3浓度下,使用1.5%H2O2作为氧化还原剂对1AW进行调价,吸附上UTEVA柱并淋洗后,对钚、镎和铀进行洗脱。对模拟放射性样品进行预处理后,其中铀、镎、钚单独顺序洗脱的回收率分别为91.5%、119%、99.8%,137 Cs的去污因子高达7.4×104,单个样品操作时间约为1~1.5h;若钚洗脱后铀、镎同时洗脱并使用ED-XRF测量可以减少操作时间,铀、镎的回收率分别为102.4%、93.9%。均满足样品分析及辐射防护要求。     

Heterogeneous Transmutation of Am, Cm, and Np in a BREST Core

The effect of heterogeneous (in individual units) transmutation of Am, Cm, and Np on the radiation characteristics of fuel is examined. For heterogeneous transmutation of Am, Cm, and Np in individual fuel elements containing nitrides, the radiation characteristics and energy release increase substantially compared with fresh homogeneous fuel elements. Heterogeneous transmutation is dangerous from the standpoint of nonproliferation of fissioning materials because of the low critical mass of the main nuclides – ²³⁹Np and americium isotopes. 2 tables, 4 references.     

Homogeneous Transmutation of Am, Cm, and Np in the Core of a BREST Reactor

The effect of homogeneous transmutation of Am, Cm, and Np in fuel on the radiation characteristics of the fuel is studied. It is shown that the holding period of the spent fuel influences the composition and mass of Am, Cm, and Np and the fuel quality. For homogeneous transmutation, increasing the Am, Cm, and Np fraction in the fresh fuel up to 5% has virtually no effect on the basic neutron-physical characteristics and safety of the reactor. The effect of adding to the main actinides particular elements from Am, Cm, and Np on the radiation characteristics of fresh and spent fuel with homogeneous transmutation is studied. 4 tables, 6 references.     

Effect of the neutron spectrum on the characteristics of Np, Am, and Cm transmutation chains

It is shown by analysis of the influence of the neutron spectrum on the neutron balance of the transmutation chains of ²³⁷Np and ²⁴¹Am that in a fast-reactor spectrum these chains are short and more neutrons are created (excess 0.8–1 neutron per starting nucleus) than absorbed in them. In a thermal-reactor spectrum, these chains are longer and more neutrons are absorbed (deficit 0.7–0.83 per starting nucleus) than created in them. Additional nuclear fuel, for example, ²³⁵U and ²³⁹Pu, must be burned to cover the neutron deficit. __________ Translated from Atomnaya énergiya, Vol. 100, No. 6, pp. 452–458, June, 2006.     

大量铀中微量镎的快速自动化分离技术

进行了大量铀中微量镎的快速自动化分离技术研究。基于液闪测量的要求,建立了α-噻吩甲酰基三氟丙酮（TTA）萃取及阴离子交换树脂纯化的分离流程,并对流程进行了检验,镎的回收率在90%以上,对铀、钚及干扰的裂变产物的去污因子均在1.0×10⁴以上。基于该流程,设计了自动定量取样装置、自动萃取装置、自动柱分离装置,实现了全分离流程的自动化。全分离流程自动分离时间在1.9 h左右,对铀的去污因子在1.0×10⁴以上,对镎的回收率达到(71.7±2.8)%(n=5)。     

草酸体系中镎、钚的阴离子交换分离

用阴离子交换法研究了TRPO流程中镎和钚的浓缩和分离。在适宜条件下,Np、Pu以草酸络阴离子被阴离子交换树脂吸附。用稀硝酸将镎、钚同时洗脱后,调节洗脱液为8mol/LHNO3,使镎和钚转成硝酸络阴离子,再用一阴离子交换柱吸附镎和钚后,用氨基磺酸亚铁-硝酸溶液还原解吸钚,最后用稀硝酸洗脱镎。在实验基础上,建立了镎、钚的离子交换分离流程。本流程的镎、钚浓缩倍数为840,它们的浓度达到约20g/L,镎和钚的分离系数βPu/Np＞100;βNp/Pu＞300;Np和Pu的回收率分别为97.6％和97.4％。