广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1~3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为（33.80±22.45）μg·m^-3,NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺过量,主要以NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄等形式存在.污染时段威海市二次污染物浓度上升明显,主要组分NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-、OC和EC质量浓度是清洁时段的4.21、5.27、3.23、2.02和1.81倍.源解析结果表明,二次气溶胶占PM_2.5的32.4%~36.0%,移动源（15.6%~18.9%）、燃煤源（12.1%~17.8%）、生物质燃烧源（9.0%~10.4%）和扬尘（8.6%~11.3%）是威海市环境空气PM_2.5的主要来源,而工艺过程源（2.1%~8.3%）、非道路移动源（2.4%~3.7%）和海盐（3.5%~5.6%）贡献比例较小.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

长三角城市群PM2.5时空变化和影响因素分析

为协调经济发展与环境污染之间的矛盾,实现经济社会的可持续发展.以长三角城市群为研究区,基于PM_2.5浓度和气象数据,分析PM_2.5浓度的时空变化规律,并利用小波相干（WTC）、偏小波相干（PWC）和多小波相干（MWC）,评估PM_2.5与气象因子在时频域中的多尺度耦合振荡.结果表明：①②③④⑥⑤⑦⑧⑨⑩长三角城市群PM_2.5浓度年均值由西北向东南梯度递减,高值区域空间范围逐年缩小.PM_2.5浓度季节均值与年均值的空间分布特征相似,并且具有冬季最高,夏季最低,春秋过渡的特点.② PM_2.5浓度从2015~2021年逐年下降,达标率逐年上升.PM_2.5浓度差异逐年缩小,具有动态收敛性特征.PM_2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季.PM_2.5浓度日均值具有U型振荡特征,整个研究期间PM_2.5浓度等级为优和良的天数占比分别为49.72%和41.45%.③ PM_2.5与气象因子的相干性在不同时频域上存在差异.时频尺度不同,影响PM_2.5的主控因子也不尽相同.在所有时频尺度上,WTC结果表明风速可作为解释PM_2.5变化的最佳变量,PWC结果表明温度可作为解释PM_2.5变化的最佳变量.④时频尺度越大,多变量组合解释PM_2.5变化的相互作用越强,而温度和风速的协同作用可以更好地解释PM_2.5变化.结果可为长三角城市群空气污染防治提供参考.     

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

2016年10～11月期间北京市大气颗粒物污染特征与传输规律

本研究采用气溶胶化学组分在线监测仪（ACSM）对北京地区2016年10月15日~11月15日期间非难熔性PM₁（NR-PM₁）化学组分进行实时连续在线观测,探讨了NR-PM₁化学组分的演变特征;运用潜在源贡献分析（PSCF）法和气象-空气质量模式（WRF-CAMx）识别了北京PM_2.5潜在污染源区和传输路径,揭示了PM_2.5净传输通量的垂直分布特征.结果表明,北京秋季NR-PM₁和PM_2.5质量浓度分别为（59.16±57.05）μg·m^-3和（89.82±66.66）μg·m^-3,其中NR-PM₁平均占PM_2.5的（70.31±22.28）%.整个观测期间,有机物（Org）、硝酸盐（NO₃^-）、硫酸盐（SO₄^2-）、铵盐（NH₄⁺）和氯化物（Chl）分别占NR-PM₁总质量浓度的（42.75±11.35）%、（21.27±7.72）%、（19.11±7.08）%、（12.19±2.64）%和（4.68±3.24）%,不同化学组分的日变化特征存在明显差异.对北京秋季NR-PM₁污染影响较大的潜在源区主要集中在河北南部、河南东北部及山东西部,重污染期间保定、北京南部及廊坊等城市对NR-PM₁贡献较大.WRF-CAMx模拟结果表明,PM_2.5总的净传输通量呈现出显著的垂直分布特征.整个观测期间,毗邻城市主要向北京输入PM_2.5,净通量最大出现在海拔600~1000 m;而重污染前期外来源输送PM_2.5主要位于高空,直到污染最严重的11月5日,PM_2.5转为近地面传输,说明高空和近地面传输是影响北京秋季PM_2.5重污染形成的重要因素.同时鉴别出了两种传输路径,即西南-东北方向（保定→北京→承德）和西北-东南方向（张家口→北京→廊坊北→天津）.     

郑州市PM2.5化学组分的季节变化特征及来源解析

为了解析郑州市PM_2.5的污染特征和来源,同时为了研究不同季节以及市区和市郊之间的差异,本研究于2018年四季在郑州市环境保护监测中心站（市区）和郑州大学（市郊）点位共计采集环境PM_2.5有效样品1284个.通过离子色谱仪、碳分析仪和X射线荧光光谱仪分别测试得到9种无机水溶性离子、两种碳组分和27种元素浓度,分析了郑州市城郊PM_2.5中化学组分的季节变化特征,使用富集因子法、地累积指数法、化学质量平衡模型、后向轨迹法和潜在源贡献因子法,研究了郑州市城郊不同季节PM_2.5的来源差异.结果表明,市区和市郊点位年平均PM_2.5浓度达到（59.7±24.0）μg ·m^-3和（74.7±13.5）μg ·m^-3,郊区点位（除冬季外）季节平均浓度均高于市区点位,季节均值呈现冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季的变化.市郊春季受地壳物质的影响较大,夏秋两季全部组分浓度均高于市区;冬季市区受燃煤源和机动车源影响更大.Cu、As、Zn、Pb和Sb受到人为源的影响强烈,市区富集程度更大,Zn、Cu、As和Pb存在一定的潜在生态风险.源解析结果显示,两点位春夏秋冬四季均分别受到扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐和燃煤源的较大影响,此外,市区四季受二次污染源和机动车源的影响较大,而市郊秋冬季受生物质源影响较大.来自山东的气团、西北方向的气团（除夏季外）、南方气团（除冬季外）对郑州市PM_2.5的污染水平影响较大,其潜在来源区域主要为省内及与邻省的交界处.     

京津冀区域PM2.5污染相互输送特征

基于CAMx-PSAT空气质量模型,对2015年京津冀区域PM_(2.5)污染及相互输送特征进行定量模拟,建立了京津冀13个城市的PM_(2.5)传输矩阵.结果表明,在年均尺度上京津冀区域PM_(2.5)以本地污染源贡献为主(21.49%~68.74%),传输贡献为辅,其中区域内传输贡献约为13.31%~54.62%,区外贡献约为13.32%~45.02%.PM_(2.5)传输特征呈现显著的时空差异性,区域中部城市唐山、北京、天津、保定和石家庄PM_(2.5)受本地贡献主导,在冬季尤其明显,而受传输影响较大的城市多分布在区域边界且在南部集中.区内作为汇的城市有廊坊、衡水、承德、秦皇岛和邢台,作为源的城市有天津、沧州、唐山、北京、石家庄和邯郸,张家口和保定对区内城市输出和受区内输入基本持平.典型城市分析证明城市间PM_(2.5)污染交互影响,北京与廊坊、保定、承德、天津和沧州等城市之间,天津与廊坊、唐山、北京、沧州和保定等城市之间,石家庄与邢台、衡水、保定、邯郸和廊坊之间均存在显著的PM_(2.5)相互输送.     

北京、石家庄2017—2018年PM2.5与SNA组分特征及典型重污染分析

基于北京、石家庄2017、2018年的1月和7月PM_2.5样品采集,研究两地采暖期、非采暖期及典型重污染过程的PM_2.5、SNA污染特征及二次转化特征.应用TrajStat模型,结合浓度权重轨迹分析法（CWT）,分析两地PM_2.5气流输送路径以及潜在源区.利用WRF-CAMx模式定量分析两地重污染月份（2017年1月）PM_2.5、硫酸盐及硝酸盐的区域传输贡献.结果表明, 2017年1月北京和石家庄均存在重污染过程,两年1月石家庄市PM_2.5浓度均高于北京; SNA占PM_2.5所有组分的34.11%~51.68%,对PM_2.5浓度有重要贡献,其中北京NO₃^-浓度最高,石家庄SO₄^2-浓度最高, SO₄^2-/NO₃^-夏季高于冬季;北京SOR高于石家庄,石家庄NOR高于北京,重污染期间两城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐质量浓度、SOR与NOR明显升高;两地冬季气流主要受俄罗斯、蒙古、内蒙戈壁等地区的西北方向远距离输送影响,另外北京两年冬季均存在西南传输通道,石家庄重污染期间受冀南和鲁西北重工业城市群潜在贡献较高,两市夏季受东南季风影响,污染轨迹多来自渤海湾和山东等地区; 2017年1月,北京、石家庄PM_2.5受周边区域传输贡献分别为33.80%、22.54%,其中河北南部分别贡献14.86%, 17.21%,二次离子中NO₃^-的传输作用比SO₄^2-更加突出.从PM_2.5本地源来看,北京主要来源为移动源和扬尘源,分别占比43.30%、20.10%,石家庄为工业、燃煤和扬尘,分别占比26.40%、24.82%、22.50%.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征

为研究天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀中碳组分特征,丰富道路降尘的成分谱库,于2015年3月22日-5月23日在天津市主干道、次干道、支路、快速路和环线5种道路类型道路两侧采集道路降尘样品,通过再悬浮装置得到PM_2.5和PM₁₀的滤膜样品,并用热光碳分析仪测定PM_2.5和PM₁₀中OC（有机碳）和EC（元素碳）的百分含量,利用两相关样本非参数检验、OC/EC比值法以及相关分析法,定性分析天津市春季道路降尘PM_2.5和PM₁₀的碳组分的特征及其主要来源;利用因子分析法,进一步分析道路降尘PM_2.5和PM₁₀的主要来源.结果表明:道路降尘PM_2.5中w（OC）为10.27%（主干道）~13.94%（快速路）、w（EC）为1.24%（支路）~1.77%（环线）,PM₁₀中w（OC）为8.48%（主干道）~12.56%（快速路）、w（EC）为1.01%（次干道）~1.59%（快速路）,可见快速路中碳组分含量相对较高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关,也可能与其路面保养及保洁状况有关.对于大部分碳组分而言,其在PM_2.5中的百分含量均高于PM₁₀;除EC2,其他碳组分在PM_2.5和PM₁₀间均无显著性差异.不同道路类型PM_2.5和PM₁₀中OC/EC的大小顺序基本相同,与其车质量变化趋势相反.道路降尘中PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源,PM₁₀主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.      

京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征

二次组分是造成京津冀城市群冬季PM_2.5污染的重要因素.采用CO示踪法,估算2017～2021年冬季京津冀城市群二次PM_2.5浓度,并分析其时空分布特征,探讨区域二次PM_2.5的影响因素.结果表明,2017～2021年冬季京津冀区域PM_2.5浓度下降趋势明显,河北中南部一次PM_2.5下降幅度最大,二次PM_2.5浓度年际波动平稳,北京和天津二次PM_2.5占比明显高于其他城市.随着污染程度加剧,一次PM_2.5和二次PM_2.5质量浓度均有不同程度的增加,二次PM_2.5占比呈显著增大趋势.与直接测量结果相比,CO示踪法获得的结果偏低,与冬季CO浓度较高,一次PM_2.5浓度高估有关,选取合适的一次气溶胶基准值是改进该方法,获取合理估算值的关键.     

京津冀污染物跨界输送通量模拟

发展了关键影响因子加权人为源分配方法(WKIF),增添了依赖于气象条件和下垫面类型的生物源,动态更新了气象场和浓度场的边界条件.然后利用WRF-CAMx模式定量给出了四季北京、天津和河北大气边界层中PM2.5、O3、CO、SO2、NO2和NO跨界输送通量和北京净输入或输出通量.结果表明WKIF方法合理反映了中小城市人为源的空间分布特征,模式重要输入参量、初值与边界条件的改进显著改善了WRF-CAMx模式对京津冀地区6个观测站点近地面NOx、O3和PM2.5浓度的模拟.北京向天津冬、春季主要通过西北方向,夏、秋季主要经过偏西方向输入NO、NO2、SO2、CO、O3、PM2.5,输送通量夏季均最小,冬季均最大,且四季北京向天津输入的CO、O3、PM2.5通量显著高于NO、NO2、SO2通量.河北的污染物冬、春季主要通过西北方向,夏季主要经由偏南方向,秋季主要途径偏西方向进入北京;四季北京向河北输入NO和NO2,但跨界输送通量小于20t·d-1;四季河北向北京输入的CO、O3、PM2.5通量远高于北京向河北输送的NO、NO2通量,明显大于北京向河北输送的SO2通量,且河北向北京输入CO、O3、PM2.5通量夏季均最小,冬季均最大;四季北京大气边界层中NO、NO2、SO2最大净输出通量小于50t.d-1,CO、O3、PM2.5净输入或输出通量分别为111～2309、567～6244、715～1778t·d-1.这些定量结果为京津冀区域污染源调控对策的制定提供了科学依据.     

冬季山谷风和海陆风对京津冀地区大气污染分布的影响

为了弄清冬季山谷风、海陆风对京津冀地区大气污染时空分布的影响,利用2016年12月地面加密自动气象站逐时观测数据和中国环境监测总站发布的逐时PM_(2.5)浓度数据,计算平均风矢量场和平均PM_(2.5)浓度场,分析山谷风、海陆风变化规律及其对PM_(2.5)浓度分布的影响.结果表明,在山谷风日,中午至下午谷风将位于河北太行山东部地区的污染物向北输送.傍晚以后,在北京西部、北部,以及河北太行山山前出现的山风与偏南风构成"人字形"辐合线,辐合线的汇聚作用使北京地区、廊坊,以及保定、石家庄、邢台等地大气污染加重.在海陆风日,下午至前半夜,河北中东部沿海地区出现东南向海风,深入内陆到达天津东南部地区,海风前缘区域大气污染加重;通过对中国科学院大气物理研究所铁塔0～325 m风向风速与PM_(2.5)浓度时间变化关系分析,以及利用Cressman法插值得到的地面风向风速和PM_(2.5)浓度二维格点场,分析北京地区重霾污染过程中近地层山谷风和海陆风对大气污染形成的影响:中午至下午,谷风将大气污染物向北京输送.傍晚以后,大气污染物在山风与偏南风形成的辐合线附近汇聚,在北京地区及以南地区形成PM_(2.5)高污染区.凌晨至早晨北京被山风控制,大气污染物被吹离北京、滞留在北京以南至天津西北地区.冬季,山谷风的输送和汇聚作用使大气污染物以日为周期不断循环和累积,对北京地区至北京以南地区、河北太行山东部地区的大气重污染形成起重要作用.     

中国典型城市群PM2.5污染特征研究进展

为进一步梳理近年来我国城市区域大气PM_2.5污染防治方面的研究成果,基于我国31个城市PM_2.5污染现状,以城市群为视角,总结了京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群PM_2.5组成与污染特征,分析了PM_2.5及其含碳气溶胶、水溶性无机离子、地壳元素等的整体特征,并在城市群间进行对比分析.结果表明:①3个城市群的ρ（PM_2.5）高低顺序依次为京津冀城市群>川渝城市群>长三角城市群,长距离传输使PM_2.5污染成为京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群面临的共同问题.②3个城市群的PM_2.5中均以SNA和OC为主,尽管ρ（PM_2.5）水平有下降趋势,但个别污染物（如SNA）略呈上升趋势.③京津冀城市群与川渝城市群的ρ（OC）接近,并且均高于长三角城市群的80%,较高的ρ（OC）/ρ（EC）反映我国城市群普遍存在SOC污染.④各城市群PM_2.5监测网（如监测时间和采样方法）发展水平迥异,城市群之间的相互影响和传输机制尚不清楚.建议今后的研究向以下几个方面扩展:①对城郊乡村等大气背景点,以及水库、湖泊等地化循环的重要源汇区域开展研究.②针对同一区域开展采样时段更长且研究方法和分析手段上保持一致的研究.③借用国外经验公式时需考虑我国国情,对基础研究方法开展一系列优化,建立符合我国国情的标准化研究方法.      

生物质燃烧排放PM2.5中无机离子及有机组分的分布特征

为探讨生物质在明火和阴燃两种不同条件下PM_(2.5)及主要成分的排放差异,选取了7种具有代表性的生物质样品(小麦、水稻、马尾松叶、马尾松枝、杂草、玉米、棉花)进行了燃烧实验,并对PM_(2.5)样品中的7种主要水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))及有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、有机酸和左旋葡聚糖(LG)等有机成分进行了分析.结果表明,明火和阴燃条件下PM_(2.5)的排放因子分别为2.82~7.74 mg·g~(-1)和3.24~22.56 mg·g~(-1),阴燃时的排放因子偏高,不同燃料类型也存在一定差异.燃烧排放PM_(2.5)中水溶性离子以Cl~-为最高,占总离子的比例为72%~94%,且与NH_4~+存在显著正相关关系,水溶性离子整体表现为明火条件下的浓度显著高于阴燃条件下的浓度.受阴燃条件下氧气不足的影响,PM_(2.5)中有机组分的浓度表现为阴燃高于明火,进而导致阴燃时PM_(2.5)的排放因子增加.水稻秸秆燃烧烟尘中3种来源特征比值(LG/PM_(2.5)、LG/OC和LG/WSOC)仅为小麦和玉米秸秆燃烧排放相应比值均值的0.34、0.24和0.27倍,表明在不同农作物的收获季节采用上述特征比值进行生物质燃烧来源估算时,应区别对待.     

天津市PM2.5浓度时空分布特征及重污染过程来源模拟分析

天津市多发生以PM_2.5为首要污染物的重污染事件,明确ρ（PM_2.5）时空分布特征及重污染过程来源对PM_2.5的综合治理意义深远.利用天津市2014-2017年环境资料和2016年气象资料,结合WRF-Chem模式研究了天津市ρ（PM_2.5）时空分布特征及重污染过程来源.结果表明:①自2014年以来,天津市ρ（PM_2.5）呈逐年下降趋势.②ρ（PM_2.5）月变化曲线呈"U"型分布,呈冬春季高、夏秋季低的季节性特征;ρ（PM_2.5）日变化呈双峰型分布,主峰值出现在08:00-09:00,次峰值出现在21:00-翌日00:00.③各季节天津市ρ（PM_2.5）空间分布不同,春季、夏季、秋季和冬季高值中心分别位于天津市西南部的静海区、中心城区北部的北辰区、西部的武清区及北部的蓟州区.④WRF-Chem模式模拟的天津市秋冬季污染物来源结果表明,本地源贡献率为56%,外来源输送贡献率为44%,其中以河北省和山东省的输送为主.2016年12月16-22日天津市一次重污染过程的模拟结果表明,天津市本地源贡献率为49.6%,河北省、北京市和山东省的外来源输送贡献率分别为32.2%、7.0%和2.2%.污染前期,不利气象条件和外来源输送造成天津市ρ（PM_2.5）聚集并形成重度污染;污染持续过程中,本地源贡献率逐渐增大并占主导地位.研究显示,近年来天津市ρ（PM_2.5）呈下降趋势,并有明显的空间分布特征.