疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

聊城市城区夏季VOCs污染特征及来源解析

基于聊城市2021年6月挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O₃)在线监测数据,系统分析了O₃污染日和清洁日VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征和O₃生成潜势(OFP),通过潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)识别了VOCs的潜在源区,利用特征物种比值和正定矩阵因子分解(PMF)模型对VOCs来源进行了解析.结果表明,聊城市2021年6月O₃污染日和清洁日ρ(VOCs)小时均值分别为(115.38±59.12)μg·m^-3和(88.10±33.04)μg·m^-3,各类别VOCs浓度水平在污染日和清洁日的大小均表现为：含氧挥发性有机物(OVOCs)>烷烃>卤代烃>芳香烃>烯烃>炔烃>有机硫.污染日和清洁日浓度差值较大的VOCs物种均出现在二者VOCs浓度小时均值贡献前10物种中.总VOCs、烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和有机硫浓度日变化趋势表现为日间低于夜间,OVOCs浓度日变化呈现出白天高,夜间低的特...     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

淄博市城区臭氧超标期间的VOCs污染特征与来源解析

近年来,我国城市的臭氧（O₃）污染问题日益突出.挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的重要前体物,因此,了解VOCs主要特征以及来源对控制O₃污染具有重要意义.于2019年5～9月在淄博市开展了在线VOCs观测,共计监测56个物种.观测期间,O₃超标率为67.8%,ρ（VOCs）平均值为140.71μg·m^-3,O₃超标日的VOCs浓度为非超标日的1.04倍.从VOCs组分结构上看,浓度从高到低依次为：芳香烃>烷烃>烯烃>炔烃.其中1,3,5-三甲苯、邻-乙基甲苯、 1-丁烯和正己烷为超标日和非超标日排放较高的物种.臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃和烯烃贡献较大.由PMF源解析结果得出,该城区VOCs来源主要包括机动车源、固定燃烧源、溶剂使用源、工艺过程源和天然植物源,其中机动车源为该城区最主要的VOCs来源.此外,O₃超标日的机动车源占比为32.3%,固定燃烧源占比为24.2%,相比于非超标日分别升高了3.3%和6.9...     

南京市溧水区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为了解南京市溧水区大气挥发性有机物(VOCs)的组分、来源及其对臭氧的贡献,2021年对区域内VOCs开展了为期1 a的走航监测,进行数据分析.结果表明,溧水区ρ(TVOC)年均值为223.45μg·m^-3,其中ρ(烷烃)为49.45μg·m^-3(占比22.13%),ρ[含氧(氮)VOCs]为50.63μg·m^-3(占比22.66%),ρ(卤代烃)为64.73μg·m^-3(占比28.95%),ρ(芳香烃)为35.46μg·m^-3(占比15.87%),ρ(烯烃)为18.26μg·m^-3(占比8.19%),其他为4.9μg·m^-3(占比2.2%).夏季的ρ(TVOC)平均值较高,为263.75μg·m^-3,冬季较低,为187.2μg·m^-3,春季为246.11μg·m^-3,秋季为204.77μg·m^-3.日均TVOC浓度,在09:00～10:00和14...     

珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

铜川市秋冬季大气VOCs特征及其O3和SOA形成潜势分析

VOCs是O₃和SOA形成的重要前体物,可增强大气氧化性,促进二次污染物形成,影响区域空气质量和人体健康.为研究铜川市秋冬季VOCs特征及其对O₃和SOA生成的潜力,利用TH-300B在线监测系统监测了铜川市区102种VOCs的体积分数,并结合最大增量反应活性系数法和气溶胶生成系数法分别计算VOCs的O₃及SOA生成潜力.结果表明,铜川市秋季和冬季φ（TVOC）分别为（50.52±16.81）×10^-9和（63.21±35.24）×10^-9,O₃生成潜势分别为138.43×10^-9和137.123×10^-9, SOA生成潜势分别为3.098μg·m^-3和0.612μg·m^-3.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（26.19%）和芳香烃（26.04%）,冬季VOCs中含量最多的组分为烷烃（48.88%）.反-2-戊烯、甲苯和间/对-二甲苯是秋季OFPs最大的3个成分,...     

广州番禺大气成分站复合污染过程VOCs对O3与SOA的生成潜势

通过对广州番禺大气成分站(GPACS)的历史观测数据进行分析,结果表明在P1(2011-09-02~2011-09-05)和P2(2012-06-12~2012-06-15)期间发生典型灰霾过程并伴有高臭氧(O_3)值事件的发生.在P1和P2复合污染过程中,日能见度变化范围分别为5.78~6.91 km和5.60~9.25 km,最大8 h O_3体积分数分别为92.14×10~(-9)和91.29×10~(-9).在检测到的55种挥发性有机物(VOCs)中,烯烃和芳香烃的活性最高,对等效丙烯浓度和最大O_3体积分数的贡献分别为41%、39%,28%、54%(P1过程)和35%、46%,22%、61%(P2过程).利用气溶胶生成系数(FAC)估算污染过程的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势,发现烷烃、烯烃、芳香烃对SOA的生成潜势分别占13.2%、21.4%、65.4%(P1过程)和4.6%、13.8%、81.6%(P2过程).甲苯、异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯是对O_3与SOA生成贡献大的物种.污染物从城区的输送、持续静小风、高温低湿以及强烈辐射共同导致这两次灰霾过程中高臭氧浓度事件的形成.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧（O₃）和NO₂的时空演替格局及污染来源,取2014~2017年市域18个区县（市）的O₃、NO₂和气象要素资料（温度、湿度、风速、降水、日照）,及2017年夏季挥发性有机物（VOCs）数据,采用网络分析（network analysis）、空间插值（IDW）、Moran模型及后向轨迹方法,对市域内区县O₃和NO₂的空间联系、演替格局、空间影响因素及污染来源进行了分析.结果表明：①2014~2017年市域O₃浓度呈上升趋势,市区O₃月度变动呈单峰型态势,5~9月是O₃污染（O₃≥160 μg·m^-3）的典型时期（TPOP）,TPOP的气象特征为高温低湿弱风强光照,NO₂在TPOP内的负相关性显著;②主城区O₃浓度在2015年后呈逐年显著上升,主城区的污染物类型从NO₂（2014~2016年）转为VOCs（2016~2017年）,而县域2014~2017年均属VOCs控制区;③市域O₃空间影响因子主要集中于工业、农业、经济和人口这4个维度（P≤0.05）.第二产业对O₃污染的高值中心出现在主城区和栾城区,与区域内工业生产活动有关;④VOCs夏季监测期间的轨迹聚类出3个来源方向,即A（东-东北,26.67%）、B（西北-西,43.33%）及C（东南-南,30%）,轨迹A和C是VOCs传输的主要方向（东-东南）.     

广西柳城县VOCs组分特征、来源及其对臭氧生成的敏感性

位于广西柳州市郊区的柳城县存在突出的臭氧(O₃)污染问题,但目前尚未有当地O₃污染成因分析的相关报道.为探究其O₃污染成因,在2021年10月1～15日开展了116种挥发性有机物(VOCs)的在线连续观测,并对O₃敏感性进行分析.结果表明,观测期间φ[总挥发性有机物(TVOCs)]平均值为27.52×10^-9,其中污染过程(10月1～6日)φ(TVOCs)的平均值为32.15×10^-9,比非污染过程(10月8～15日)高32.79%.从物种浓度来说,含氧挥发性有机物(OVOCs)贡献最高,贡献率为43.70%,其次是烷烃(23.00%)、芳香烃(11.75%)和卤代烃(7.35%).从臭氧生成潜势(OFP)来说,OVOCs对OFP的贡献率最高(41.96%),其次是芳香烃(32.60%)和烯烃(17.92%).观测期间VOCs主要来自机动车排放(32.44%)、生物质燃烧源(29.31%)、溶剂使用源(16.43%)、植物源(11.34%)和化工企业排放(...     

北京市城区夏季VOCs变化特征分析与来源解析

精细化的挥发性有机物（VOCs）组分特征和来源分析,可以为科学有效地进行臭氧（O₃）污染防控提供支持.利用2020年夏季7~8月北京城区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析高O₃浓度时段和低O₃浓度时段环境受体中VOCs化学特征和臭氧生成潜势（OFP）,并利用正定矩阵因子分解（PMF）模型进行精细化源解析.结果表明,观测期间监测点φ［总大气挥发性有机物（TVOCs）］平均值为12.65×10^-9,高O₃时段和低O₃时段φ（TVOCs）平均值分别为13.44×10^-9和12.33×10^-9,OFP分别为107.6μg·m^-3和99.2μg·m^-3.观测期间O₃生成受VOCs控制,芳香烃的反应活性最高,对OFP贡献排名前三的组分均为异戊二烯、甲苯和间/对-二甲苯.低O₃时段环境受体中VOCs的主要来源包括汽车排放（26.4%）、背景排放（15.7%）、溶剂使用（13.0%）、汽修（12.8%）、二次生成源（9.7%）、生物质燃烧（6.1%）、印刷行业（5.7%）、液化天然气（LNG）燃料车（5.5%）和植被排放（5.0%）,其中背景排放、二次生成和印刷行业源在近年来北京VOCs源解析研究中少有讨论.高O₃时段汽修源和二次生成源贡献分别较低O₃时段上升了3.4%和2.6%,汽车排放仍是北京城区最主要的VOCs贡献源.植被排放源从07：00开始上升,在午后达到最高;背景排放源的贡献变化较小;汽车排放和LNG燃料车排放源呈现早晚高峰特征,下午时贡献相对较低.     

华东地区对流层O3和前体物HCHO及NO2的时空特征

通过OMI遥感卫星数据分析华东地区2005~2021年大气对流层臭氧（O₃）、二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）柱浓度的时空特征,利用后向轨迹模型（HYSPLIT）探究其来源.结果表明：① 17年间,对流层O₃柱浓度平稳增加,2010年上升到最大值,之后呈现一种波动起伏的状态;NO₂在2005~2012年呈增加趋势,2012~2021年缓慢下降;HCHO柱浓度由2005年的1.15×10¹⁶ molec ·cm^-2呈现增长趋势,上升到2021年的1.8×10¹⁶ molec ·cm^-2.②在空间上,3种污染物柱浓度总体上呈现北高南低的空间格局,北部为高高聚集区域,中部为无特征区域,南部为低低聚集区域.③ O₃的敏感性呈现为：春季η<2.3,属于VOCs控制区;夏季η<4.2,表现为大部分地区是NO_x-VOCs协同控制区,少部分地区是VOCs控制区;秋季η<4.2,主要为VOCs控制,极少部分为NO_x-VOCs协同控制区;冬季η<2.3,为VOCs控制区,山东省以VOCs控制为主.④因2005~2021年O₃在山东省呈现为高高聚集,所以选取2021年山东省的省会城市济南市进行O₃来源解析,2021年济南市的O₃浓度增加有两个方面,一是通过远距离的气团输送主要来自于江苏省的连云港市和河北省的沧州市;二是近距离的气团输送来自于济南市附近城市的污染和黄海、渤海经济区,且聚集性分析与潜在源贡献因子算法（PSCF）和权重轨迹分析法（CWT）有相同的结果.     

石家庄市挥发性有机物和臭氧的污染特征及源解析

为研究石家庄市挥发性有机物（VOCs）的化学特征和污染来源,于2017年3月至2018年1月取3个国控点进行环境VOCs的罐采样及分析,并结合臭氧（O₃）及气象数据进行相关性分析,采用正交矩阵因子模型（PMF）开展溯源解析;为确定夏季O₃的污染周期,利用小波分析研究其时序特征.结果表明,石家庄市采样期间VOCs浓度为（137.23±64.62）μg·m^-3,以卤代烷烃（31.77%）、芳香烃（30.97%）和含氧VOCs（OVOCs,23.76%）为主.采样期间VOCs的季节变化为：冬季（187.7 μg·m^-3） > 秋季（146.8 μg·m^-3） > 春季（133.24 μg·m^-3） > 夏季（107.1 μg·m^-3）,空间特征呈自西向东逐渐增加的格局.监测期内O₃与VOCs、NO₂呈显著负相关,与温度、日照时数、风速和能见度呈正相关.在夏季O₃≤ 160 μg·m^-3时,6月应关注气温开始上升后4~5 d的气象条件变化,而7~8月需关注7~8 d后的气象变动.PMF溯源解析了6个VOCs的来源,依次为：汽油车排放源（24.78%）、柴油车排放源（24.69%）、溶剂使用源（18.64%）、化工生产排放源（11.87%）、区域背景（10.84%）及制药工业生产排放源（9.17%）;其中汽油车和柴油车排放源的O₃生成潜势（OFP）贡献（54.98%）超过一半.因此,石家庄市夏季O₃削减的关键是控制交通及工艺过程源的排放.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.