金属纳米结构对光谱响应及折射率灵敏度的影响

推导了任意形状金属纳米结构对复杂环境折射率的局域表面等离子体共振(LSPR)光谱响应的解析解,给出了体折射率和局部折射率灵敏度公式,并进行了详细的理论分析和数值验证。结果表明,金属纳米结构的光谱响应与被分析物厚度呈指数增长关系,并与被分析物的折射率、敏感层厚度、金属纳米结构的材料和形状等因素有关。被分析物折射率越高,光谱响应越大。敏感层越厚,局部折射率灵敏度越差。同时,尖锐的金属纳米结构形状可以获得更大的体折射率灵敏度。对金属纳米结构光谱响应及折射率灵敏度的研究对制作高灵敏度LSPR传感器具有重要的指导意义。     

高温退火优化h-BN/Ag/Ag2O异质结构型及表面增强拉曼散射性能研究

由等离激元金属和半导体结合形成的金属/半导体异质结构型有利于光诱导电荷转移(PICT)效率的提高,在表面增强拉曼散射(SERS)研究中具有明显优势.本文通过对所制备的杂化底物进行热退火处理进一步提高了其SERS活性.首先,在二维六方氮化硼(h-BN)纳米片表面成功负载生长了高密度和单分散的Ag/Ag₂O纳米颗粒.在此基础上,通过进一步高温退火处理所得复合体系,构建出高效的电荷转移通道,从而大幅度提高了PICT效率,使化学增强得到显著提高.实验结果表明,相比于退火前,经320℃高温退火处理所得到的h-BN/Ag/Ag₂O复合材料作为基底,可以使结晶紫分子的SERS信号强度显著增强18倍,增强因子高达1.63145×10⁷.最后,基于h-BN/Ag/Ag₂O 320℃退火复合材料优异的SERS性能,实现了对食品添加剂专利蓝V的超灵敏SERS检测,其检测极限低至10^–12 M.本文构建的h-BN/Ag/Ag₂O 320℃退火复合材料兼具物理增强和化学增强,在食品...     

具有可调谐的LSPR和SERS性能的“爆米花”状Au@Ag核壳超结构的制备（英文）

本文通过使用多巴胺二硫代氨基甲酸(DDTC)作为还原剂来控制银纳米颗粒以异相成核的生长模式在金立方表面进行生长,合成出"爆米花"状的金银纳米超结构。这种结构的纳米颗粒在可见光区表现出可调谐的等离子体共振特性,并且通过改变硝酸银的浓度能够精细的调节银层的厚度。此外,使用液液界面自组装技术将纳米颗粒组装成单层膜,然后将结晶紫作为探针分子来研究纳米颗粒的表面增强拉曼散射特性(SERS)和银层厚度之间的依赖关系。并系统的研究了三种激发波长对SERS基底的响应。结果表明"爆米花"状的金银核壳超结构具有可调节的局域表面等离子体共振(LSPR)和SERS特性,在太阳能电池、催化、化学传感等领域具有广阔的应用前景。     

基于倾斜Ag纳米棒表面等离子共振的SERS光谱研究

当贵金属纳米结构被外部电磁波激发时,由于自由电子沿着贵金属纳米结构表面的集体振荡将会出现光学共振,这些集体振动模式被称为等离子体[1-3]。在周期性阵列结构中LSPR的分布和强度是决定其表面增强拉曼(SERS)性能的最主要因素。通过倾角溅射的方法制备了倾斜角度可调的的六方密排银纳米棒阵列(见Scheme 1.),通过数值模拟和偏振拉曼结合的方法,解释了不同倾斜角度的所对应的4-MBA分子的a1震动模式处所对应的主峰出现了明显的红移现象的根本原因。本研究不仅促进了这种结构在SERS领域的深入应用,同时也增加了我们对复杂金属纳米结构中表面等离子体激发的深入理解。     

金光栅/金纳米颗粒SERS基底的设计、制备及其性能

表面等离子激元（SPP）和局域表面等离子共振（LSPR）耦合产生的电场增强显著高于单纯LSPR引起的电场增强。因此一种新型高效的表面增强拉曼散射（SERS）基底是寄希望于在一种复合基底中实现SPP-LSPR耦合获得的。基于SPP-LSPR耦合机理,提出一种针对633 nm激光使用的金光栅/金纳米颗粒SERS基底的设计思路以及光栅和纳米颗粒的具体结构参数。为了验证设计方法的正确性,利用电子束光刻法和化学合成法分别制备了具有相应几何尺寸特征的金光栅和金纳米颗粒,并将它们复合在一起得到了光栅/纳米颗粒SPP-LSPR耦合型复合SERS基底,这个基底相比仅有金纳米颗粒制备的LSPR型SERS基底,在检测R6G溶液时浓度可以降低2个数量级,增强因子是后者的72倍,实验结果和时域有限差分（FDTD）法理论拟合的结果基本一致。     

金属纳米颗粒LSPR光纤生物传感DDA方法研究

研究了金属纳米颗粒的局部表面等离子体共振(LSPR)行为,并讨论了其在光纤生物传感领域的应用.采用离散偶极近似(DDA)的方法,从理论上分析了金属纳米颗粒的尺寸、形状对其传感灵敏度的影响.计算结果显示,金属纳米颗粒的等离子共振吸收峰同时受到颗粒尺寸和形状的影响,但形状对其传感灵敏度的影响最为明显,计算结果与实验数据能较好地吻合.     

Ag NPs/H-WO3肖特基结衬底的SERS光谱研究

基于半导体的表面增强拉曼光谱(SERS)衬底由于高均匀性和稳定性在分子痕量检测中引起了广泛的关注,而高效的光诱导电子转移是进一步提高SERS灵敏度的关键。本工作制备了银纳米粒子/三氧化钨空心球(Ag NPs/H-WO₃)肖特基结,并将其作为SERS电子转移衬底。采用532 nm激光作为激发源,亚甲基蓝分子(MB)作为拉曼探针分子,对衬底的SERS性能进行了评价。Ag NPs/H-WO₃异质结构优异的SERS性能是由于等离子体Ag NPs的电磁效应和Ag NPs/H-WO₃肖特基结与检测分子之间有效的电子转移过程的耦合作用。     

苯硫酚吸附在新型Ag-Au合金纳米粒子上的表面增强拉曼光谱研究

以柠檬酸钠同时还原制备的Ag-Au合金纳米粒子为种子,用盐酸羟胺进一步使其生长得到粒径为40～60 nm的新型Ag-Au合金纳米粒子,采用UV-Vis光谱和TEM对纳米种子和再生长后的纳米粒子分别进行表征。两种粒子的UV-Vis光谱均只观察到一个等离子体共振峰,其频率随金的摩尔分数(x_Au)增加而红移,且TEM图像表明这两种粒子的颜色均一,因此判断这两种粒子均为合金结构。以苯硫酚为探针分子,研究了该新型合金纳米粒子的表面增强拉曼光谱(SERS),结果表明吸附了苯硫酚的合金纳米粒子的紫外最大吸收峰红移,并在近红外区出现聚集体的吸收峰。在632.8 nm波长激发下,由于表面等离子体共振效应Au上的SERS信号最强,而合金纳米粒子上的SERS信号随x_Au增大而增强。     

基于局域表面等离子体共振效应的聚合物波导传感器特性研究

以SU-8光刻胶作为波导芯层材料,设计了基于金纳米粒子的局域表面等离子体共振(LSPR)波导传感器。根据Mie理论,建立了金纳米粒子的消光模型,理论分析了纳米粒子半径、待测物折射率等因素对局域表面等离子体共振曲线的影响。分析表明:当待测液体折射率增大时,LSPR共振峰的位置发生红移。随着金纳米粒子半径的逐渐增大,传感器灵敏度增加。共振吸收峰逐渐由单峰变为双峰,其中一个峰位于520 nm波长附近,主要由表面等离子体吸收造成;另一个峰随金纳米粒子半径的增大而逐渐红移,主要由表面等离子体散射造成。     

惰性气体离子注入铝镁尖晶石合成金属纳米颗粒的探索

实验在表面蒸镀了金属(Cu,Au)薄膜的尖晶石(MgAl₂O₄)样品中注入惰性气体离子(Ar,He),随后对注入样品进行了退火处理.在紫外可见光谱上观察到了由于金属纳米颗粒存在引起的较强的表面等离子体共振吸收峰,提供了材料中金属纳米颗粒形成的证据.采用这种方法在材料中引入金属纳米颗粒,发现影响金属纳米颗粒形成的因素除了退火温度外,金属薄膜厚度的影响不可忽略. 关键词： 金属纳米颗粒 离子注入 惰性气体离子 紫外可见光谱     

单一金纳米棒的光学及折射率传感特性研究

基于贵金属纳米粒子在折射率传感及探测中的应用,本文运用离散偶极近似,模拟计算了单一金纳米棒的远场消光光谱,研究了其偶极局域表面等离子体共振波长的可调性及折射率的传感特性。研究表明,通过调控金纳米棒的长径比,纳米棒的局域表面等离子体共振波长在可见至近红外波长范围内广泛可调;在可见与近红外波长范围内,该共振波长及对应的折射率灵敏度对纳米棒长径比的响应皆分别呈现出二次与线性的分段特征。此外,利用金介电函数虚部随入射光波长的变化关系,揭示了金纳米棒表面等离子体所对应的半高宽随该共振波长的变化规律;并利用长径比对金纳米棒的品质因子进行了优化,得到了优化的长径比。本文的研究结果对未来设计和制造性能优异的基于局域表面等离子体共振的传感/探测基底和元器件具有重要的理论指导意义。     

表面增强拉曼散射(SERS)衬底的研究及应用

表面增强拉曼散射(surface enhanced Raman scattering,SERS)是通过吸附在粗糙金属表面或金属纳米结构上的分子与金属表面发生的等离子共振(SPR)相互作用而引起的拉曼散射增强现象,是一种高灵敏的探测界面特性和分子间相互作用的光谱手段。文章归纳总结了近年来常用的SERS衬底的制备方法(溶液中的金属溶胶(MNPs in suspension)、 金属纳米粒子的自组装(self-assembly)、 模板法(Template method)和纳米光刻法(Nanolithographic)等;综述了这些衬底的表面增强拉曼特性;着重介绍了SERS增强在环境监测和生物医学应用上的最新国内外研究动态。目前已经能够实现增强因子高、 可靠性好、 重现性强的SERS衬底的可控制备,表明SERS可以作为一种高性能的分析探测工具,充分实现其潜在应用价值。     

基于Au纳米岛修饰的CdSSe纳米带光电探测器

三元合金CdS_xSe_1–x兼具CdS和CdSe的物理性质,其带隙可以通过改变元素的组分来调节.该合金具有优异的光电性能,在光电器件方面具有潜在的应用价值.本文首先通过热蒸发法制备了单晶CdS_0.42Se_0.58纳米带器件,在550 nm光照及1 V偏压下,器件的光电流与暗电流之比为1.24×10³,光响应度达60.1 A/W,外量子效率达1.36×10⁴%,探测率达2.16×10¹¹ Jones,其上升/下降时间约为41.1/41.5 ms.其次,通过Au纳米岛修饰该CdS_0.42Se_0.58纳米带后,器件的光电性能显著提升,在550 nm光照及1 V偏压下,器件的光开关比、响应度、外量子效率及探测率分别提高了5.4倍、11.8倍、11.8倍和10.6倍,并且上升/下降时间均缩短了近一半.最后基于Au纳米岛的局域表面等离子共振解释了器件光电性能增强的微观物理机制,为在不增大器件面积的前提下,...     

Ag:Bi2O3复合膜的线性和非线性光学性质

从实验和理论两个方面，探讨了金属Ag不同掺杂浓度对Ag:Bi₂O₃复合膜线性和非线性光学性质的影响. 用吸收光谱研究了Ag浓度与Ag:Bi₂O₃复合膜表面等离子体共振带之间的关系；用皮秒Z-扫描技术研究了共振和非共振情况下(激发光波长分别为532nm和1064nm)，金属Ag浓度与复合膜三阶非线性极化率的关系. 基于表面等离子体共振理论和局域场增强理论对复合膜进行了分析，得到了不同Ag浓度时Ag:Bi₂O₃复合膜的三阶非线性效应，研究了激发波长和金属浓度对复合膜线性和非线性光学性质的影响. 结果表明，等离子体共振增强和合适的金属掺杂浓度使得三阶极化率增强二个量级，在Ag浓度为35％左右和接近等离子体共振频率(相应吸收带位于560nm—622nm)的532nm激发时，χ⁽³⁾具有最大值2.4×10^-9esu. 关键词： 金属纳米颗粒 复合膜 三阶非线性 表面等离子体共振     

Ag/TiN复合薄膜制备及其表面增强拉曼光谱研究

高灵敏基底材料是表面增强拉曼光谱(SERS)技术应用的关键。本研究采用电化学沉积法将氮化钛(TiN)薄膜与贵金属银复合,利用两者协同效应提高SERS灵敏度。借助XRD、SEM、UV-VIS和Raman等测试手段系统探究了电化学沉积参数对复合基底SERS性能的影响。研究发现,当沉积液浓度为5 mmol/L、沉积电压为5 V及沉积时间为5 min时,复合基底单质Ag和TiN两种物相共存,Ag纳米颗粒沿优势晶面生长,银颗粒在TiN薄膜上生长为棒状结构,分布均匀。与其他沉积参数下制备的基底相比,上述条件下合成的复合薄膜展现出较明显的等离子体共振吸收双峰,表明体系中Ag和TiN两相间产生等离子体共振叠加效应,电磁场耦合作用增强,局部表面等离子体共振耦合作用增加,薄膜表面形成更多的SERS“热点”,并有助于促进电荷转移,进而赋予基底较为优异的SERS性能。这证实了优化电化学沉积参数来调控复合薄膜形貌从而改善SERS基底性能的可行性,可为采用电化学沉积技术制备Ag/TiN复合薄膜作为SERS基底材料提供技术支持。     

SiO2纳米颗粒对a-AlGaN金属-半导体-金属结构紫外探测器的影响

采用对a-AlGaN表面沉积SiO₂纳米颗粒制备工艺得到了金属-半导体-金属(MSM)结构的a-AlGaN紫外探测器。与没有沉积SiO₂纳米颗粒的探测器件相比,沉积SiO₂纳米颗粒使器件的暗电流下降了一个数量级,峰值光谱响应度提高了近3个数量级,紫外/可见抑制比大于10³。     

利用Ag@SiO_2纳米粒子等离子体共振增强发光二极管辐射功率的数值研究

金属纳米粒子利用其局域表面等离子体共振效应(LSPR),可以增强附近荧光分子的自发辐射速率,因而在光学传感、光电器件等领域中具有潜在的应用价值.金属纳米粒子的LSPR与其自身的材料、形状、尺寸以及周围环境介质密切相关,这影响着纳米粒子在具体器件中的应用.本文利用三维时域有限差分法,研究了相同体积的球形、椭球形、立方形与三棱柱形银纳米粒子对薄膜发光二极管辐射功率的影响;计算了不同形状银纳米粒子对偶极子光源辐射功率和薄膜器件光出射强度的增强,并结合LSPR效应讨论了辐射功率变化的物理机理.研究结果表明:银纳米粒子自身形状尖锐程度的增加有利于提高LSPR的共振强度;同时纳米粒子的形状影响了LSPR共振电场与薄膜器件中偶极子辐射电场之间的耦合作用,其中立方形纳米粒子因为能实现最强的耦合作用而对器件的辐射功率增强最大.在此基础上进一步讨论了不同薄膜材料对LSPR共振及光源辐射功率的影响,发现较高的材料折射率有利于增强金属纳米粒子的LSPR与器件的耦合作用,从而改善发光二极管性能.     

一种简单的方法制备双共振基底用于SERS检测

本文提出了一种快速简单制备的双共振基底用于SERS检测,该多层结构的纳米粒子间的区域表面等离子体以及光栅与介质间激发的表面等离子体极化激元产生耦合,导致了区域电磁场的提高,实现了SERS的增强。实验表明双共振基底的SERS强度可达到Au纳米粒子单共振SERS基底的10倍,说明了双共振SERS基底具有很高的灵敏性。RSD结果表明双共振基底也具有非常好的重现性。     

表面等离子体共振与表面增强拉曼散射相关性研究

本实验利用实验室搭建的SPR-SERS显微拉曼光谱仪同时检测了吸附在40 nm银膜上的4-amin-othiophenol(4-ATP)自组装膜的表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,简称SPR)消光谱及表面增强拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering,简称SERS)光谱,研究了两者之间的相关性。实验发现随着SPR吸收的增强,SERS强度也急剧增强,在SPR共振角附近SERS强度是远离共振角处的20多倍。因此在共振角附近能够极大的提高SERS的检测灵敏度并扩展SERS的应用。     

多通道局域表面等离子体共振分析装置构建及实验研究

构建了一套由宽带光源、多通道精确定位机构及光纤光谱仪等组成的光学局域表面等离子体共振(LSPR)分析装置。采用Savitzky-Golay平滑算法对原始光谱数据进行预处理并建立拟合曲线,研究了粒径为5.0,13.5,25.5,41.0 nm的球形金纳米粒子(AuNPs)LSPR波长在不同折射率介质环境下的响应。结果表明:在相同的介质环境下,LSPR波长与粒径具有较好的正相关性,且共振波长与环境介质的折射率密切相关;对于粒径为25.5 nm和41.0 nm的AuNPs,得到的折射率灵敏度分别为59.46 nm/RIU和70.38 nm/RIU。该装置将多通道定位机构与光纤光谱仪相结合,光谱信号的获取无需进行冗长的波长扫描过程,为开展LSPR研究提供了一种低成本、快速的光学检测系统。