风化过程Si同位素的动力学分馏参数

<正>硅元素的丰度在地壳中仅次于氧,是所有硅酸盐矿物的主要成分。然而,有关于地球表层系统(即土壤、水体、植物)的硅同位素分布问题还存在许多不解之处。比如,Georg等(2007)和Hughes等(2013)在室温下由瑞利模型推导的黏土和其溶液的硅同位素平衡分馏系数分别为Δ30Siclay-solution=-1.5‰和-2.05‰,这明显违背化学键越强越富集重同位素的常识。理论上,沉淀的矿物由于其相对于溶液中的H4SiO 4具有较短的Si-O键会优先富集重同位素。类似的现象还存在于石英与溶液的分馏过程。绝大多数现场观测表明,     

流域风化过程稳定锶同位素的分馏与示踪

稳定锶同位素(δ~(88/86)Sr)是近年来新兴的一种非传统稳定同位素,应用其示踪大陆风化过程与海洋锶循环已成为学术界一个研究热点。目前稳定锶同位素质谱测试精度可优于0.03‰,自然界不同地质体δ~(88/86)Sr的变化范围为-3.65‰～1.68‰。研究发现,流域风化过程中原生矿物的差异性溶解、次生矿物的形成与吸附作用、碳酸钙沉淀以及生物作用都会使得流体相δ~(88/86)Sr升高,而固体相δ~(88/86)Sr降低,从而导致稳定锶同位素在河流溶解态和颗粒态具有不同的地球化学行为。河流沉积物δ~(88/86)Sr随着风化强度的增强而降低,具有示踪流域化学风化强度的潜力。同时,当前亟需深入研究表生风化过程中稳定锶同位素的分馏机制及制约因素,这是运用河水δ~(88/86)Sr示踪流域化学风化的关键,也为深入理解全球海洋锶循环提供借鉴。     

西北地区大气降水、地表水及地下水同位素组成特征探讨

在《西北地区地下水资源评价合理开发利用研究》各课题环境同位素研究的基础上,采用数理统计方法,对西北地区各类天然水体中的同位素组成特征给予了综合分析。根据大量实测资料,对地区雨水线、氢氧同位素的温度、高程、大陆效应等相关关系进行了定量回归分析;论述了河水和湖水中同位素的分布特征及其原因;并对地下水中同位素的分布特征及其机理进行了探讨。     

多金属富集的黑色页岩风化过程中铜、锌同位素分馏研究

<正>作为重要的营养元素,铜(Cu)和锌(Zn)在海洋的地球化学循环对海洋生命演化具有重要意义。大陆风化过程是海洋微量金属元素地球化学循环过程中重要的输入过程。富集微量金属元素的页岩占陆表岩石总量的四分之一,但它们的Cu、Zn同位素组成和在风化过程中的同位素分馏行为还缺乏研究[1]。本文选取中国湖北省二叠纪茅口组多金属富集的黑色页岩和其硅质岩夹层,对其中的新鲜样品和风化样品分别进行了Cu、Zn同位素研究,探求黑色页岩在风化过程中Cu、Zn元素的迁移行为和同位素分馏。     

离子交换过程中锂同位素分馏对锂同位素测试准确度的影响

锂同位素被广泛应用于地球与行星科学各个领域,准确测定锂同位素比值是示踪各种自然过程的前提,但目前国际实验室报道的锂同位素标准物质测定值存在较大偏差,例如已报道的海水δ7Li测试值相差5‰。针对这一现状,本文基于离子交换理论基础,使用正态分布函数拟合淋出曲线,通过理论计算得到离子交换纯化过程造成的锂同位素分馏的理论值,该数值与MC-ICP-MS检测无关,但对锂同位素测试准确度有直接的影响。在此基础上,定义相对回收率(Rc)用于监测锂同位素分馏。基于本实验室分离纯化流程,通过理论计算得出,当Rc 99. 8%时,可认为离子交换纯化过程中没有引起可观察到的锂同位素分馏,进而不影响MC-ICP-MS检测准确度。目前世界上各实验室主要通过绝对回收率或Rc来判断分离过程中是否发生同位素分馏。由于测试的空间电荷效应,绝对回收率易被高估,而 99%的Rc并未全部达到理论计算得到的Rc,表明各实验室对同种标准物质测试结果的偏差极可能是由于离子交换纯化过程中锂同位素分馏导致的。本文提出,对于每一样品,只需要分别测量离子交换过程中接收区间及其前后一定区间溶液中锂含量,将得到的Rc值与其理论值比较,即可判断分离纯化过程中是否引起可观察到的锂同位素分馏。     

方解石晶体生长过程中钙同位素分馏

钙同位素分馏及微量元素(Sr、Mn、Mg等)分异可以作为重要的指标来研究大气圈和海洋的化学演化(Jacobson和Holmden,2008)。作为钙同位素的重要载体,方解石成为众多学者研究的焦点,包括生物成因方解石和无机方解石。在方解石的形成过程中,诸多因素例如温度、晶     

俯冲带蛇纹岩变质脱水过程中的Mg、Fe同位素分馏行为:进展与展望

蛇纹岩在俯冲带地球化学循环中发挥着重要作用.蛇纹岩是俯冲带中极富Mg和Fe的矿物,其变质脱水释放的流体含有显著量的Mg和Fe,对俯冲带中Mg、Fe元素的循环及其同位素的分馏行为起着重要作用.蛇纹岩脱水过程中的Mg、Fe同位素分馏特征与不同温度、压力条件下蛇纹岩体系的矿物组合、释放流体的氧化还原状态、流体中Mg、Fe的价态和种型等密切相关.本文在总结俯冲带蛇纹岩的产出特征、稳定性和主要脱水反应的基础上,系统评述了俯冲带蛇纹岩在变质脱水过程中Mg、Fe同位素分馏行为的研究现状和存在的关键科学问题,并对未来的研究方向进行了展望.     

遵义市地表水和地下水的Sr、S同位素地球化学特征

遵义市位于湘江上游流域,湘江属长江流域乌江水系,源流为高坪河和喇叭河,主要支流洛江均发源于大娄山脉东南山麓.湘江流经市区中部盆地河段,水流缓慢,河谷宽浅,阶地发育;横穿褶皱构造时,流速较大,越往下游,下蚀作用加剧.湘江既是遵义市工家业用水和城市生活用水主要水源,又是接纳和排走全市工家业废水和生活污水主要通道.     

深部地壳的Mg同位素组成

<正>为了拓展Mg同位素体系的应用领域,其在各个储库中的分布和组成是首先要解决的问题。大洋玄武岩和地幔橄榄岩具有较均一的Mg同位素组成(δ26Mg=-0.48‰~-0.06‰),而上地壳的Mg同位素组成则变化非常大(δ26Mg=-1.64‰~0.92‰)。由于地壳中主要的Mg赋存于深部地壳中,因此要计算全地壳的Mg同位素组成,必需首先查清中、下地壳的Mg同位素组成。为了解决这一问题,我们选取了中国东部的两类岩石开展Mg同位素研究。一类是代表中地壳组分的     

贵阳地表水-地下水的硫和氯同位素组成特征及其污染物示踪意义

喀斯特地表水和地下水的交换活跃,地下水系统容易受到地表污染物的污染。为了解喀斯特城市地表水—地下水系统污染特征和污染物质来源,对贵阳市地表水、地下水、雨水和城市排污污水的硫同位素和氯同位素组成变化进行了研究。贵阳市不同类型水体的δ³⁷Cl值在-4.07‰～+2.03‰之间变化,δ34SSO4值变化为-20.4‰～+20.9‰。大气输入物质和城市排污污水的δ³⁷Cl、δ³⁴S及Cl^-/SO₄^2-比值与地表水和地下水的不同,稳定硫和氯同位素的结合研究为示踪地下水污染物来源提供了有效研究手段。贵阳市地下水中的Cl^-和SO^₄2-至少有4种来源,人为活动通过城市排污和大气输入向地下水系统大量输入了硫酸盐和氯离子。      

热扩散过程中硅酸盐熔体的同位素分馏机制

1研究背景Soret效应是指在热梯度作用下,处于化学平衡状态的液相系统中某些组分自发产生浓度梯度的过程,也称为热扩散,这一现象首先由德国科学家Ludwig(1856)预言,被瑞士科学家Soret(1879)实验所证实,所以也叫Ludwig-Soret效应。实验已经证明,在有温度梯度存在     

水体蒸发过程中稳定同位素分馏的模拟

通过对非平衡条件下水体蒸发中稳定同位素分馏机制的分析, 模拟了蒸发水体中稳定同位素比率的变化及与温度、大气湿度的关系. 在瑞利模式中, 剩余水中的稳定同位素随剩余水比例f的减小不断富集, 富集的速率与温度呈反比. 在动力蒸发条件下, 稳定同位素的分馏不仅与相变温度有关, 而且受大气湿度和液-气相之间物质交换的影响. 在动力蒸发过程中, 相对湿度越小, 剩余水中稳定同位素比率随 f的变化越快. 当相对湿度较大时, 在经历了一段时间蒸发后的剩余水中的δ将不随 f变化. 蒸发水体达到稳定状态的速率主要取决于大气的相对湿度. 当温度约20℃时, 在瑞利平衡条件下模拟的蒸发线与全球大气水线较接近. 在非平衡蒸发条件下, 蒸发线的梯度项和常数项与温度和相对湿度呈正比.     

大气降水中氧同位素分馏过程的数学模拟

本介绍的数学模型考虑了混和云中冰水共存时，冰面过包头和环境下动力同位素的分馏机制。在等压冷却过程中，当取云中含水量系数Ａ１／４，Ｂ＝１／５，冰面过饱和度Ｓｉ＝０．０５＋０．９６９ｅｘｐ（－０．０８ｔ）时，由模型推算出的理论曲线与中高纬度地区的回归线有很好的一致性。从而说明，改进的数学模型具有实用意义。该模型还为中低纬度地区存在的降水量效应提供了理论依据。     

相控和气洗分馏作用对油气组分及碳同位素组成的影响

油藏条件下的相控和气洗分馏作用使得油藏中油气的物理性质和化学组成发生了明显变化。通过不同温压条件下的ＰＶＴ实验及其产物测量为该观点提供了十分有意义的科学证据,其主要结论结下：（１）总的来看,气洗分馏作用较由温度和压力引起的相控分馏作用明显,气洗作用是油藏中原油性质（如：含蜡量、密度和粘度等）发生重大变化的最主要因素;（２）ＰＶＴ分馏不仅导致凝析油中饱／芳比值的异常高值,而且饱／芳比值在凝析油和正常     

三江平原地表水与地下水氢氧同位素和水化学特征

地表水与地下水的相互作用是水循环研究中的重要组成部分,是水资源管理、规划和优化配置的基础。通过野外考察取样和室内测试分析,应用同位素和水化学方法分析了三江平原地表水与地下水的相互作用关系。结果表明:兴凯湖水氢氧同位素最富集,乌苏镇井水同位素最贫化。松花江、黑龙江和乌苏里江沿河流流向,δD都呈现贫化的趋势;δ18O在松花江和黑龙江沿河流流向有富集的趋势,而沿乌苏里江则呈现贫化趋势。在松花江和黑龙江汇合处,黑龙江江水同位素贫化,电导率低。深井的氢氧同位素比浅井贫化,电导率较小。三江平原当地大气降水线(LMWL)为δD=7.4δ18O-3.1。三江平原水化学主要是Ca·Mg-HCO3型,在人类活动较大的地方,水化学类型发生了改变。利用氢氧同位素和水化学分析表明降水是地表水和地下水的补给源,地表水与地下水水力联系较强。地表水与地下水应作为统一体进行水资源管理。     

太阳星云中同位素异常和分馏

最新的陨石学资料证明,陨石中表征早期太阳星云同位素异常的证据普遍存在,尤其是碳质球粒陨石难熔包体中。近年在铁陨石和球粒陨石单矿物中也发现了同位素异常,看来在形成行星初始物质的早期太阳星云中,同位素不均匀性是一种非常普遍的现象。 1.氧同位素异常陨石中氧同位素的变化过去一直认为是由于质量分馏造成的。例如,Onuma等(1972)将其变化归结于原始尘埃和冷却的太阳星云气体之间的同位素交换。在3个含钙铝黄长石-尖晶石的阿伦德包体中,相对于SMOW,δ~(18)O为—9.7‰～—11.5‰,这样的组成是在与太阳星云的平衡温度低至800K产生的,或者在包体形成的太阳星云区有非常低的δ~(18)O,此温度较包体的矿物学和结构显示的温度低得多,这一明显差异难以得到合理解释。Clayton等(1973)首先证明了碳质球粒陨石中无水高温矿物强烈贫重氧同位素~(17)O和~(18)O,这种效应是核过程的结果,来自于几乎纯~(16)O组分的的混合,也许产生于太阳系,也许代表了与核合成历史分离的星际尘埃。Clayton等(1977)指出,C_2、C_3和C_4球粒陨石中,相对于地球丰度都存在~(18)O过剩,所有C_3、C_4陨石全岩和矿物分离相都落在与1％     

第一性原理计算不同Mg摩尔浓度的碳酸盐的Mg、Ca同位素平衡分馏系数

<正>碳酸盐中的Mg、Ca同位素平衡分馏系数对利用Mg、Ca同位素来进行地球内部碳循环示踪具有重要意义。我们通过第一性原理计算,在简谐近似(Urey H.C.,1947)的情况下,得到了不同Mg摩尔浓度的碳酸盐与白云石之间的Mg、Ca同位素平衡分馏系数,此方法已在Mg同位素(Wu et al.,2015)和Si同位素(Huang et al.,2014)应用。我们的结果显示,碳酸盐中的Mg摩尔浓度无论是高     

干酪根碳同位素在成熟和风化过程中变化规律初探

干酪根是沉积岩中的不溶有机质,是油气形成的重要物质基础。通常认为,干酪根碳同位素是相当稳定的,主要与沉积有机质的化学组成或母质类型有关,受其他因素影响很小［１,２］。因此,长期以来干酪根碳同位素一直被视为有机质类型判识的最可靠指标之一。在油气勘探早期...     

白云鄂博白云岩氧、碳同位素组成及其成因讨论

本文除概略地举出白云鄂博白云岩的地质产状、地球化学特征、围岩与海西期花岗岩的关系以及稳定同位素特征等内生成因证据外,着重从本区白云岩(包括作者和前人的计38件样品)的δ~(18)O值和δ~(13)C值特征,据此与受热液改造或未受改造的沉积碳酸盐岩的δ~(18)O值和δ~(13)C进行对比、讨论,并结合世界上一些著名火成碳酸盐岩产地中该类岩石的氧、碳同位素值特征,讨论了本区白云岩并非沉积成因,应属内生成因的火成白云碳酸盐岩。