民用燃煤排放分级颗粒物中重金属排放因子

基于室内模拟燃烧和稀释通道采样,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤（考虑明烧和闷烧）和4种块煤燃烧排放的不同粒径颗粒物,并分析其中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb等11种重金属含量,计算得到分级颗粒中重金属的排放因子.结果如下：①Zn和Pb是民用煤燃烧排放颗粒物中主要的重金属成分,4种块煤燃烧排放Zn和Pb共占重金属总量的53.16%~65.76%;3蜂窝煤明烧排放Zn和Pb所占重金属含量最高可达96.08%（0.43 μm）;蜂窝煤闷烧使得Ni排放因子大幅度增加,Ni成为主要成分之一,共占重金属总量30.70%~52.36%.因此燃烧方式影响颗粒物中重金属组分含量.②蜂窝煤明烧与块煤重金属排放因子最高的粒径段都分布在1.1 μm以下,而蜂窝煤闷烧排放的重金属则主要分布在5.8~10 μm粒径段,因此在低温闷烧燃烧方式下,重金属多富集于粗颗粒物上,而在高温明烧状态下重金属多富集于细颗粒物上.③根据重金属富集粒径段的不同,可以将11种重金属分为三类,各自对应的峰值粒径段分别为5.8~10 μm（As和V）,1.1~2.1 μm（Cr、Mn、Cu、Ni和Co）和 ≤ 0.43 μm（Pb、Sb、Cd和Zn）,其中第二类元素均属于第四周期过渡金属元素,表现出相似的燃烧释放特征.④蜂窝煤使用会降低颗粒物的排放,但添加剂、氧化剂、黏合剂等的使用,在不同燃烧条件下,使颗粒物富集不同有毒物质,因此蜂窝煤可能不利于某些重金属的减排,蜂窝煤对多污染物的减排效果（尤其重金属）有待系统评估.     

民用燃料燃烧排放PM2.5和PM10中碳组分排放因子对比

在实验室中模拟民用燃料在家庭炉灶中的燃烧,应用稀释通道系统采集颗粒物,获得玉米秸秆、薪柴、蜂窝煤和块煤四种常用民用燃料燃烧排放PM10,PM2.5及载带碳组分的排放因子.结果表明,民用燃料燃烧排放的颗粒物以细颗粒为主, PM2.5占PM10的70%~90%.颗粒物排放因子最大的为块煤,其PM2.5和PM10的排放因子分别为9.837和11.929g/kg,分别是蜂窝煤的12.6和13.7倍;玉米秸秆和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于块煤,为7.359~10.444g/kg.4种燃料燃烧OC排放因子块煤最高,其在PM2.5和PM10中分别为5.29和5.19g/kg.薪柴燃烧EC的排放因子最高,其在PM2.5和PM10 中的排放因子分别为1.065和1.126g/kg.块煤两种粒径上EC的排放因子略低于薪柴.蜂窝煤EC的排放因子最低,比薪柴低300倍左右,玉米秸秆EC的排放因子也要比薪柴低10倍左右.碳组分是块煤,秸秆,薪柴排放颗粒物的主要成分,其含量在40%~60%之间,该值比蜂窝煤高3倍.四种燃料对应的OC/EC比值差异很大,薪柴和块煤燃烧排放颗粒该值为3~6,秸秆和蜂窝煤燃烧排放颗粒其值高达30~50.     

民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征

研究了民用燃煤在不同燃烧阶段排放PM_2.5的质量浓度分布特征.结果表明,散煤与正烧炉在旺火阶段排放颗粒物粒径主要集中在0.2μm以下(d50=0.15μm),加煤和封火阶段在0.2～0.5μm(d₅₀=0.38μm),质量占比46.6%～68.97%.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2μm以下颗粒物为主,质量占比44.64%～56.24%.扫描电镜(SEM)观察到燃煤排放PM_2.5为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构.用碳平衡法计算得到散煤加煤阶段的PM_2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.将散煤更换为型煤,能够使得加煤阶段的PM_2.5排放因子减少90.9%,从而显著降低PM_2.5排放.     

民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征

研究了民用燃煤在不同燃烧阶段排放PM_2.5的质量浓度分布特征.结果表明,散煤与正烧炉在旺火阶段排放颗粒物粒径主要集中在0.2μm以下（d₅₀=0.15μm）,加煤和封火阶段在0.2~0.5μm （d₅₀=0.38mm）,质量占比46.6%~68.97%.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2μm以下颗粒物为主,质量占比44.64%~56.24%.扫描电镜（SEM）观察到燃煤排放PM_2.5为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构.用碳平衡法计算得到散煤加煤阶段的PM_2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.将散煤更换为型煤,能够使得加煤阶段的PM_2.5排放因子减少90.9%,从而显著降低PM_2.5排放.     

民用燃煤含碳颗粒物的排放因子测量

通过烟尘罩稀释通道系统采样,实验室模拟民用燃煤的燃烧方式,获取了不同成熟度的散煤、蜂窝煤的PM2.5、EC和OC的排放因子.民用燃煤的排放与煤炭成熟度有很大相关,不同煤种排放因子差距很大.在6种实验煤炭中,烟煤散烧的排放因子较大,其中S3煤种的排放因子最大,其PM2.5、EC和OC的实测值分别为11.06、3.51和5.39 g·kg-1;无烟煤散烧排放因子较少,S1煤种的排放因子最小,其PM2.5、EC和OC分别为0.78、0.02和0.49 g·kg-1;蜂窝煤的颗粒物以及OC排放因子与相似成熟度的散煤燃烧相当,但是EC排放相对散煤较低.EC、OC源清单工作需要对民用燃煤源进行更详细的分类,结合相应的排放因子,才能更加准确的估计这一重要排放源的贡献率.     

国内民用燃煤烟气中多环芳烃排放因子研究

模拟国内民用燃煤过程.确定燃煤排放烟气中PAHs的排放因子、PAHs在烟气气相与颗粒相之间的分配、特征排放谱以及不同燃烧方式的影响.结果表明:以15种母体PAHs加和计,燃煤排放因子的变化范围为71～882 mg·k8-1,排放因子和有毒PAHs组份排放量由高至低依次为烟煤、蜂窝煤和无烟煤,主要毒性成份存在于颗粒相中.PAH组份的气-固相分配比例与其饱和蒸汽压存在显著的正相关关系.燃煤类型和燃煤中挥发组份对烟气PAHs排放因子、气-固相分配以及排放谱分布具有决定性作用.另外,不同燃烧方式对燃煤排放因子也有一定影响,缺氧条件会导致排放系数升高.     

垃圾焚烧厂排放颗粒物组分粒径分布特征

本研究采用静电低压撞击器(ELPI)采集垃圾焚烧厂排放颗粒物,分析颗粒物中元素和碳组分,对其中OC、EC和重金属元素在14个粒径段的粒径特征进行分析,并建立了垃圾焚烧厂源PM_1、PM_(2.5)和PM_(10)的元素和碳组分成分谱,以期为精细化来源解析提供参考.结果表明,垃圾焚烧厂排放颗粒物的主要组分有Al、Si、S、Ca、Cr、Fe、OC和EC等(质量分数≥1%),其中OC和Ca的含量较高,在PM_(2.5)中的质量分数分别为10. 15%和12. 37%;重金属含量Cr Pb Zn Mn Cu Cd Ni,其中Cr和Pb在PM_(2.5)中的质量分数分别为1. 83%和0. 74%,Cr在PM_1中的质量分数达到3. 53%; OC在2. 39～3. 99μm和6. 68～9. 91μm这2个粒径段的含量达到峰值,分别占OC总含量的15. 02%和20. 45%,但在细颗粒物中的含量高于在粗颗粒物中的含量,EC在细颗粒物中的含量远高于在粗颗粒物中的含量,在0. 382～0. 613μm粒径段占14. 8%; Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb等重金属元素主要富集于细颗粒中.     

北京市民用燃煤烟气中气态污染物排放特征

以北京远郊农村居民常用的蜂窝煤、煤球、烟煤散煤为实验用煤,开展燃烧实验.研究了烟气无机污染物排放因子、VOCs释放情况.结果表明在充分燃烧的条件下,蜂窝煤、煤球、烟煤气态污染物SO2排放因子分别为1.50、1.91、1.62kg·t~(-1);NOx排放因子分别为0.420、0.901、2.20 kg·t~(-1);CO排放因子分别为22.4、37.3、87.3 kg·t~(-1).燃烧排放的NOx和CO的排放因子顺序关系为:烟煤煤球蜂窝煤;SO2的排放因子大小顺序分别为:煤球烟煤蜂窝煤.获得了北京市2014年3种民用煤燃烧排放的气态污染物的排放清单,烟煤散煤排放的SO2超过了0.55万t,NOx超过了0.75万t,CO超过了29万t.3种煤质燃烧过程中点火和封火阶段VOCs排放浓度相对较高,各阶段VOCs排放因子为点火阶段最高,封火阶段次之.     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果 表明,Ca2+的排放因子呈双峰分布,在0.25～0.38和2.5～3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其...     

柴油机排放碳颗粒物的催化燃烧

在热天平装置上考察了柴油机和碳颗粒物燃烧催化剂的活性，讨论了样品制备因素对样品失重的影响，这些因素包括碳颗粒物组成、催化剂栽体、催化剂与碳颗粒物质量比，着重筛选了催化剂的组份，得到了组份催化剂ＣｕＣｌ２－ＫＣｏ－ＮＨ４ＶＯ３其５５０℃焙烧后能使样品的Ｔｍ和Ｔｆ值都降低１８０℃以上，并对催化剂的热稳定性进行了研究。     

中国民用煤燃烧排放细颗粒物中重金属的清单

基于稀释通道采样系统和室内模拟燃烧实测,并搜集全国各省区煤中11种重金属的含量,推算出两种常用民用煤(蜂窝煤和块煤)燃烧排放的细颗粒物(PM_(2.5))中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb等11种重金属排放因子.计算了2012年全国(除港、澳、台地区)民用燃煤排放PM_(2.5)中重金属的排放量,并建立了全国30 km×30 km的网格化清单.结果表明,蜂窝煤燃烧排放PM2.5中,Pb、Zn、As和Cu的排放因子较高,分别为27.1、16.8、0.99和0.97 mg·kg-1,分别是块煤的56、6、10和2倍.2012年我国民用燃煤燃烧排放PM_(2.5)中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb的排放总量分别为0.5、30.1、59.5、1.1、29.3、20.0、188.9、64.9、1.6、3.4和176.7 t.湖南、河北、内蒙古、河南和山东等省区民用煤燃烧排放的各种重金属总排放量较高,分别占全国排放总量的12.4%、12.3%、10.4%、9.9%和9.3%.不同重金属的单位面积排放强度与人均排放量显示,北京、河南、山东、湖南、江西、贵州以及内蒙古等地区存在较高的重金属健康风险.空间分布信息显示,Zn和Pb年排放量较大的地区分布较广,主要分布在内蒙古、河北、北京、天津、山东、河南、甘肃、湖南以及江西等省(市)区.本研究所得细粒子中重金属清单可为区域空气质量模拟、人体健康风险评估等提供基础数据.     

中国燃煤汞排放清单的初步建立

建立中国分省燃煤汞排放清单,对于研究汞的大气化学转化、迁移和沉降,制定中国汞污染控制对策具有重要意义.本研究按经济部门、燃料类型、燃烧方式和污染控制技术将排放源划分为65种不同类型,根据各类型的煤炭消费量、燃料汞含量和汞排放因子计算汞排放量,最终建立了分省燃煤汞排放清单.用2组原煤汞含量数据资料计算的2000年中国燃煤大气汞排放量分别为161.6 t和219.5 t,其中绝大部分汞排放来自工业、电力和生活消费,分别占46%、35%和14%.Hg⁰、Hg²⁺和Hg_p在中国燃煤大气汞排放中所占的比例分别为16%、61%和23%.中国燃煤汞排放在各地区间有较大差异,排放量较大的省份有河南、山西、河北、辽宁和江苏,均超过10t/a.     

中小型烟煤层燃炉NOx排放因子的研究

以86台中小型烟煤层燃炉(额定出力≤65 MW)的燃料特性和NO_x排放实测数据为基础,采用统计分析方法,分析了锅炉出力、过量空气系数、燃煤挥发分〔w(挥发分)〕和燃煤含氮量〔w(N)〕对NO_x排放因子的影响,研究了NO_x排放因子的确定方法. 结果表明:中小型烟煤层燃炉基于燃料消耗量、低位发热量和燃煤w(N)的NO_x排放因子EF_C,EF_H和EF_N的平均值分别为3.87 g/kg,185.01 ng/J和0.47 kg/kg;锅炉出力对NO_x排放因子没有显著影响;NO_x排放因子随燃煤w(挥发分)增高而降低;随过量空气系数和燃煤w(N)增大,NO_x排放因子的EF_C和EF_H增高,而EF_N并不受影响.      

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

轻型汽油车尾气OC和EC排放因子实测研究

选取27辆国3~国5轻型汽油车采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)开展了尾气颗粒物中有机碳(OC)和无机碳(EC)组分的排放因子实测,分析了启动条件、行驶工况和喷油方式对轻型汽油车OC和EC排放的影响.结果表明,国3~国5轻型汽油车OC平均排放因子分别为(2.09±1.03)、(1.59±0.78)和(0.75±0.31)mg·km-1,EC平均排放因子分别为(1.98±1.42)、(1.57±1.80)和(0.65±0.49)mg·km-1,二者均随排放标准的提升呈显著下降趋势,OC/EC值分别为1.54±0.92、1.53±0.91以及1.47±0.66.OC1、OC2以及EC1和EC2是轻型汽油车排放的最主要碳质组分,分别占15.0%、20.6%、22.2%和21.7%.冷启动条件下轻型汽油车OC和EC排放约为热启动的1.4和1.8倍;高速工况下轻型汽油车OC和EC排放因子约为城区工况的2倍和4倍;缸内直喷(GDI)发动机的OC排放因子与进气道喷射(PFI)发动机接近,但EC排放因子约是后者的1.7倍,随着我国轻型汽油车中GDI发动机日渐普及,其EC排放应当引起密切关注.     

乌鲁木齐市散煤燃烧大气污染物排放清单及时空分布特征

为研究乌鲁木齐市散煤燃烧对大气污染物的贡献情况,根据实地调研收集到的散煤燃烧活动水平数据,利用排放因子法建立2015年乌鲁木齐市散煤燃烧PM_2.5、SO₂和NO_x的排放清单,利用ArcGIS空间分析工具进行空间分布特征分析,使用蒙特卡罗方法进行不确定性分析.结果表明:2015年散煤燃烧排放PM_2.5、SO₂、NO_x分别为1.70×104、4.13×104、2.80×103 t.PM_2.5和SO₂排放的主要贡献区域为乌鲁木齐县,分别占排放总量的27.35%和26.23%,这是由于乌鲁木齐县社区居民和大棚种植耗煤量较大所致;NO_x排放的主要贡献区域为米东区,贡献率高达28.03%,这是因为米东区社区居民所用炉灶为手动炉排层燃炉灶,其排放因子较大所致.空间分布特征表明,污染物主要分布在米东区南部、沙依巴克区北部及乌鲁木齐县中部.不确定性分析表明,村庄、社区、大棚种植、商业和事业单位在95%的置信区间时不确定性分别为-69%~165%、-57%~116%、-68%~171%和-67%~165%.蒙特卡罗预测结果（平均值）高于排放清单的计算结果.研究显示,乌鲁木齐市散煤燃烧对污染物排放贡献较大,并且具有明显的季节性和区域性特征.