深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月～2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物(WSOM)的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明:PM_2.5的质量浓度为(32.3±18.4)μg/m³,WSOM的质量浓度为(9.4±5.7)μg/m³,占颗粒物总有机物的(77.6%±14.0%).质谱分析显示,WSOM的氧碳比(O/C)平均值达到(0.57±0.09),属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法(PMF)模型进行来源解析,发现3个合理因子:高氧化态有机气溶胶(MO-OOA),低氧化态有机气溶胶(LO-OOA)和生物质燃烧(BBOA),贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与...     

东北亚冬季PM2.5水溶性离子空间分布特征及来源

为探讨东北亚冬季PM_2.5水溶性离子空间分布特征及来源,测定了2017~2018年沈阳冬季PM_2.5水溶性离子浓度.结果显示：沈阳冬季PM_2.5水溶性离子平均质量浓度为28.5±11.9μg/m³,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）的浓度最高,分别占总水溶性离子质量浓度的31.0%、22.4%和19.2%.运用离子化学计量学关系、相关性和主成分分析,探讨了沈阳冬季PM_2.5水溶性离子的可能来源.并整合了东北亚冬季（中国东北、韩国、日本）近20a来PM_2.5水溶性离子数据,发现沿着东亚冬季风,东北亚冬季PM_2.5水溶性离子浓度从中国东北,经韩国海岸、韩国和济州岛,日本海岸至日本整体呈下降趋势,在韩国和日本出现局部上升,且在不同区域,不同水溶性离子占比明显不同.其中,韩国冬季PM_2.5中SO₄^2-、Ca²⁺和K⁺受外来源影响显著,NO₃^-和NH₄⁺主要来自本地源,Cl^-、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源;日本中部冬季PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和K⁺主要来自本地源,Cl^-、Ca²⁺、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源.     

深圳市冬季PM2.5中水溶性有机物的来源特征

利用连续液化采样器（PILS）-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪（ACSM）联用系统,对深圳市冬季PM_2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物（WSOM）,SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺和Cl^-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明：PM_2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m³,平均浓度为20.1μg/m³,其中WSOM（25.2%）和SO₄^2-（22.4%）是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶（OOA）的质谱特征,其氧碳比（O/C）的平均值达到（0.60±0.09）,且WSOM与二次无机离子（SO₄^2-+NO₃^-）和钾（K）有强相关性,与黑碳（BC）的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶（SOA）和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_2.5和PM₁₀中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_2.5和PM₁₀进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_2.5和PM₁₀中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_2.5中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧...     

天津市PM2.5碳组分空间差异性及来源解析

2021年在天津市不同功能区共设置4个点位同步采集细颗粒物（PM_2.5）样品,测定了其中8种碳质亚组分的含量.结果表明,采样期间各点位ρ[有机碳（OC）]为3.7~4.4 μg·m^-3,ρ[元素碳（EC）]为1.6~1.7 μg·m^-3,OC浓度在中心城区最高,EC浓度差别较小.采用最小比值法对二次有机碳（SOC）进行估算,结果表明环城区二次污染较为突出,SOC占OC的比例达48.8%.各功能区碳质亚组分间的相关性强弱呈现出外围区>中心城区>环城区的特征,均表现出EC₁与OC₂和EC₁与OC₄相关性最强.正定矩阵因子（PMF）来源解析结果显示,道路扬尘源（9.7%~23.5%）、燃煤源（10.2%~13.3%）、柴油车尾气（12.6%~20.2%）和汽油车尾气（18.9%~38.8%）是天津市PM_2.5中碳组分的主要来源.不同功能区碳组分污染源存在差异,中心城区和外围区主要受汽油车尾气影响;环城区受二次污染和柴油车尾气的影响更为突出.     

北京及周边地区夏季PM2.5中含碳组分污染特征与来源解析

为研究《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等政策实施后北京及其周边区域夏季环境PM_2.5含碳组分特征及来源,2019年7月分别在北京城区与河北郊区的2个站点同步连续采集大气PM_2.5样品,利用热光碳分析仪分别测定了有机碳(OC)和元素碳(EC)及其组分的质量浓度;通过最小OC/EC比值法、最小相关系数法估算了二次有机碳(SOC)浓度;利用主成分分析、后向轨迹分析等方法探究了含碳气溶胶的来源。结果表明:夏季北京城区PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均分别为(6.34±0.64),(1.96±0.29)μg/m3,分别占ρ(PM_2.5)的18.65%和5.78%;河北郊区PM_2.5中ρ(OC)与ρ(EC)平均分别为(6.29±0.79),(3.54±0.63)μg/m3,分别占ρ(PM_2.5)的17.69%和9.53%。2种方法估算出北京城区的ρ(SOC)分别为(3.35±0.59),3.98μg/m3,分别占ρ(OC)的(51.77±6.97)%和68.48%;河北郊区的ρ(SOC)分别为(3.28±0.69),4.17μg/m3,分别占ρ(OC)的(62.42±9.62)%和68.32%。此外,夏季北京城区与河北郊区均存在较为严重的二次污染;北京城区含碳组分主要污染源是混合机动车排放、道路扬尘及燃烧源;而工业燃煤排放、机动车尾气及扬尘是河北郊区含碳组分的主要污染源。后向轨迹分析发现,夏季气团轨迹主要来自东南、西南及偏南方向,且对北京城区与河北郊区2个区域PM_2.5中碳组分的影响较大。     

成都平原PM2.5中碳质组分时空分布特征与来源

为了探究成都平原碳质气溶胶污染特征及来源,于德阳、成都和眉山三地采集了1 a的PM_2.5样品,利用光热透射法测量其有机碳(OC)和元素碳(EC). 3个点年均碳质气溶胶的质量浓度(μg·m^-3)分别为眉山(OC:15. 8±9. 6,EC:6. 6±5. 3)>成都(OC:13. 0±7. 5,EC:4. 7±3. 6)>德阳(OC:9. 6±6. 1,EC:3. 4±2. 6),对应的总碳质气溶胶(TCA)在PM_2.5中的占比分别为36%、34%和30%.由EC示踪法估算获得二次有机碳(SOC)在OC中的占比分别为眉山38%、成都46%和德阳47%. OC和EC质量浓度季节变化显著,呈现出秋冬季高夏季低的特征,在2013年10月12～13日、12月2～7日和2014年1月中下旬出现峰值,同期气溶胶中K+质量浓度激增,说明这些污染过程中生物质燃烧有重要贡献. PMF模型对碳质气溶胶来源解析结果表明,该地区总碳(TC)的主要来源为生物质燃烧源(46%～56%)、二次有机气溶胶源(26%～38%)、机动车排放源(...     

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

华中地区夏季PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究我国华中地区不同区域夏季大气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,选取武汉、随州和平顶山分别作为城市、郊区和农村监测站点进行大气PM_2.5样品采集,分析了大气中PM_2.5质量浓度以及8种水溶性无机离子含量.结果表明,采样期间3个站点ρ（水溶性离子）呈明显的空间分布特征,即:平顶山[（36.29±9.82）μg·m^-3]>武汉[（32.55±10.05）μg·m^-3]>随州[（26.10±6.23）μg·m^-3],分别占PM_2.5的质量分数为52.47%、 51.32%和48.61%,平顶山站点由于农村生物质燃烧活动,水溶性离子占比最大,其中,二次离子（SNA）是主要的离子成分,分别占总水溶性离子的95.65%、 96.12%和97.33%.武汉（0.64）和随州（0.63）站点硫氧化率均值高于平顶山站点（0.50）,而武汉（0.18）和平顶山（0.19）站点氮氧化率高于随州站点（0.15）,站点间硫氧化率和氮氧化率差...     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

省会城市不同功能区大气PM2.5化学组分季节变化及来源分析

为探究城市不同功能区大气PM_2.5污染水平、成分季节差异特征以及来源,采集了省会城市济南市2019年不同季节（春、秋、冬）3类典型功能区（城市市区、工业区、城乡结合区）和环境背景点植物园区的PM_2.5样品,对其浓度[ρ(PM_2.5)]、化学组分（水溶性离子、碳质组分、元素）和来源进行分析.结果表明采样期间3类功能区ρ(PM_2.5)在空间上呈现：工业区[（89.88±49.25）μg·m^-3]>城乡结合区[（86.73±57.24）μg·m^-3]>城市市区[（70.70±44.89）μg·m^-3],远大于植物园区[（44.36±21.54）μg·m^-3].各功能区ρ(PM_2.5)秋冬季明显高于春季,冬季最高值出现在城乡结合区,春季和秋季均为工业区最高.工业区各季PM_2.5中的水溶性离子浓度较高,主要的水溶性离子NO^-₃     

新冠疫情管控措施对郑州市PM2.5浓度、粒径分布、组分和来源的影响

新冠肺炎疫情（COVID-19）管控期间是一次典型的极限减排情景,是研究管控措施对大气颗粒物影响的重要机会.本研究于2020年1月16～31日利用在线观测仪器对郑州市PM_2.5进行观测,分别探究管控前（2020年1月16～23日）与管控期间（2020年1月24～31日）PM_2.5浓度、粒径分布、化学组分、来源解析和传输影响的变化特征.结果表明,相较于管控前,管控期间郑州市大气PM_2.5浓度下降4.8%.粒径分布特征表明,管控期间0.06～1.6μm的颗粒物质量浓度和数浓度下降显著. PM_2.5组分特征表明,SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等二次无机离子是PM_2.5中占比最大的组分,管控期间NO^-₃浓度的下降对PM_2.5的下降有显著贡献.采用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

合肥市PM2.5和PM10中元素组成特征及重污染成因分析

通过对合肥市2018年大气PM_(2.5)和PM_(10)样品的采集,结合对样品中无机元素的测试分析,研究了PM_(2.5)和PM_(10)中的元素组成特征,并根据合肥市重污染天气和非污染天气下大气颗粒物中元素组成的差异性分析,探讨了合肥市重污染天气的主要污染物来源与成因.结果表明,本研究所检测的16种元素中,Si、Al、Mg和Ca这4种地壳元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气低,可能是重污染状况下的静风天气引起的地面扬尘减少所造成的; S、Na、K、Cl、Ti、Fe、P、Cu和Ni等元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气高,其中S元素的增幅最大,在重污染天气所占的比重和富集因子也大大提升,表明燃煤排放源是合肥地区重污染天气的主要污染成因;重金属元素含量低、富集因子大,其主要来源可能为垃圾焚烧、机动车和工业排放.     

机动车源和民用燃料源颗粒物中有机碳和元素碳的排放特征

为了获取机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征,使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪,采集分析了典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤和型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM₁₀和PM_2.5样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,不同排放源释放的PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.总碳(TC)在不同源PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为40.8%～68.5%和30.5%～70.9%,OC/EC范围分别为1.49～31.56和1.90～87.57.不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主,OC在PM₁₀和PM_2.5中的质量分数范围分别为56.3%～97.0%和65.0%～98.7%.在PM₁₀和PM_2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低...     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_2.5的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.