甲烷介质阻挡放电等离子体转化的研究

运用4个介质阻挡放电反应器,考察了甲烷介质阻挡放电等离子体转化过程中,高压电极位置、放电间隙、内电极形式、氢气与甲烷的体积比、空气冷却方式等因素对甲烷转化率和产物分布的影响。实验结果表明,高压加于外电极时甲烷的转化率明显低于加于内电极时甲烷的转化率;对外电极进行空气冷却后,反应温度升高速率变缓,可将反应温度控制在理想范围(60～150℃)内,同时可获得较高的甲烷转化率,且操作安全。反应器参数对甲烷转化率有明显的影响,而对产物分布影响不显著,主要产物为乙烷、乙烯和丙烷。在反应系统中加入氢气,在氢气与甲烷的体积比为1.50时,C2烃选择性为74.50%。     

微波等离子体下甲烷脱氢偶联制C2烃

在微波等离子体下,研究了甲烷以及甲烷和水脱氢偶联制Ｃ２烃的反应,对影响甲烷转化率和产物选择性的几个因素（微波输入功率、反应物的比例）进行了研究。在甲烷体系中,随着微波输入功率的增加和体系压力的降低,甲烷的转化率和乙炔的选择性都增大;乙烷的选择性则降低;乙烯的选择性随体系压力的增大而增大,随功率的增大出现极大值。在甲烷和水体系中,随着微波输入功率的增加,甲烷的转化率和乙炔的选择性随着增大;乙烷的选择     

活性炭引发的常压连续微波放电下甲烷转化制C2烃

考察了活性炭引发的常压微波连续放电下甲烷转化制C2烃的过程。活性炭及氢气的存在有利于常压连续微波放电的生成。在这一过程中甲烷转化的主要产物为乙炔。随着停留时间的缩短及甲烷浓度的减小甲烷的转化率降低而乙炔和乙烯的选择性基本保持不变。氢气易在微波场下放电,促进了甲烷的转化和乙炔的生成。     

微波等离子体甲烷转化反应中积炭的形成及其与氢气的反应

考察了微波等离子体甲烷转化反应中积炭的形成条件。积炭的形成主要是由于微波功率增大导致了甲烷深度脱氢自由基CH、C原子和C2物种的相对数量增多。这些深度脱氢物种的增多能够提高C2烃中乙炔的生成选择性,但也容易通过多聚形成积炭。积炭能够与氢气等离子体反应转化成甲烷和乙炔。积炭在组成上可以看作是乙炔和乙烯的多聚物,因为积炭的H/C比例在1.4~1.5附近。     

冷等离子体催化甲烷偶联研究进展

着重介绍了冷等离子体工艺技术用于甲烷偶联工艺、反应装置及反应机理的研究进展。同时 ,也较详细地介绍了冷等离子催化与化学催化剂对甲烷偶联的协同效应的研究进展。     

甲烷在氢气助解下的脱氢偶联研究

运用微波等离子体技术 ,研究了甲烷在氢气助解下的等离子体化学反应。在该偶联反应中 ,氢气是一种气体催化剂 ,它的加入有助于甲烷的脱氢偶联转化制备C2 烃。在相同的条件下 ,甲烷的转化率和乙炔的选择性都随着微波输入功率的增加而增大 ,乙烷的选择性则降低。在最佳条件下 ,甲烷的转化率达到 77.5 % ,乙炔的选择性达到 74.1%。对等离子体中的电子密度和电子能量进行了诊断 ,根据实验结果 ,提出了可能的反应机理     

等离子体催化转化甲烷的研究进展

随着石油资源的日益短缺 ,天然气逐步替代部分石油资源作为制取液体燃料和化学品的重要原料成为必然。实现甲烷偶联与转化的关键是甲烷中Ｃ—Ｈ键的选择性活化与控制自由基反应。活化甲烷中Ｃ—Ｈ键的方法较多 ,如催化活化、电化学活化、光催化活化和等离子体活化等。近期开展工作较多的是催化活化法 ,应用前景看好的是等离子体活化法。甲烷催化氧化偶联制乙烯、乙烷的工作始于 2 0世纪 80年代。 1982年 ,Ｋｅｌｌｅｒ等[1] 进行了先驱性工作 ,随后的近 2 0年里 ,人们对甲烷催化氧化偶联进行了大量的研究[2 ] 。许多催化剂[3～ 5] 虽不同程…     

甲烷在直流放电等离子体中的分解和碳二烃的形成

测量了甲烷在直流放电等离子体中的红外发射光谱,研究了甲烷分解过程以及碳二烃形成过程,考察了重要可控宏观参数对过程的影响。实验结果表明:在直流放电条件下,对甲烷分解是有效的。为了得到较高的碳二烃收率,甲烷的分解和碳二烃的形成应在不同的阶段,采取不同的条件。在大量实验的基础上得到了电流密度与可加工进料量的最佳组合数据,为直流放电反应器放大设计以及在此条件下原料的适宜流量提供依据。     

低温等离子体催化甲烷转化的最新研究进展

介绍了低温等离子体催化甲烷转化制碳二烃的研究概况,从不同的添加气、不同的催化剂等以及反应机理方面评述了近些年国内外采用低温等离子体催化甲烷转化的研究情况和发展趋势。     

冷等离子体裂解甲烷制C_2烃动力学分析及模拟

研究在冷等离子体条件下甲烷裂解并偶联产生C2烃的反应机理。应用碰撞理论和玻尔兹曼分布计算了CH4被高能电子裂解为CH3,CH2,CH和H等自由基的速率常数与电子温度的关系。常温常压下,对49个反应构成的复杂体系进行动力学分析,数值模拟了不同的电子密度及电子温度下,甲烷、乙烯、乙炔等12种粒子的密度随反应时间的演变。结果表明:电子密度及电子温度越大,甲烷的转化率越高;当电子温度为1 5eV,电子密度在1011～1013cm-3之间变化时,甲烷的转化率接近100%,C2烃的总选择性接近100%,达到平衡的时间为35ms到650ms。     

吸波材料SiC对微波辐照下甲烷部分氧化制合成气的影响

考察了催化剂中吸波材料SiC的添加对微波辐照下甲烷部分氧化制合成气反应的影响。实验结果表明 ,吸波材料SiC的添加改善了催化剂的吸波性能 ,提高了微波辐照下催化剂的甲烷部分氧化制合成气的催化活性。微波辐照与常规电炉加热下催化剂催化反应的结果比较说明 ,取得相同的甲烷转化率时 ,微波辐照下催化剂的床层温度远低于常规电炉加热下的 ,这归因于微波的“热点”效应。     

射频放电等离子体作用下CO_2-H_2的转化研究

在低压室温下,研究了在射频放电等离子体作用下CO2-H2体系的转化。分别考察了H2/CO2摩尔比、激发电压、原料气总流量对CO2转化的影响,分析了CO2转化的能量效率。结果表明:在射频放电等离子体作用下CO2与H2反应,得到的主要产物有CO、CH3OH和CH4。随着激发电压的增加,CO2转化率、甲烷的选择性及产率增大,CO的选择性明显下降,甲醇的选择性呈现先增大而后减小的趋势;当原料气中CO2含量不断增加时,CO2的转化率、产物甲醇和甲烷的选择性和收率显著下降,相应地CO的选择性却随之而增大。随着总流量的增加,CO2的转化率、产物甲烷和甲醇的选择性和产率减小,而CO的选择性在缓慢增加,但其产率是在不断减小的。整个反应过程中,CO2的转化率最高可达87.46%。     

低温等离子体-催化选择性转化甲烷研究进展

低温等离子体协同催化技术可在温和条件下实现甲烷的活化,为甲烷的选择性转化提供了一条新的途径。综述了等离子体-催化协同活化甲烷转化的国内外研究进展,针对等离子体与催化剂的相互作用及其结合形式进行了讨论,并且提出了今后的研究方向。     

CH_4/CO_2一步合成C_2烃研究进展

介绍了CH4 /CO2 一步合成C2 烃的两条主要途径 :化学催化法和等离子体活化法。化学催化法主要采用金属氧化物催化剂及负载型金属氧化物催化剂 ,后者的催化活性明显高于前者 ,是今后化学催化法的研究方向。冷等离子体是十分有效的自由基引发方式 ,在此反应中的应用获得了比化学催化法更高的C2 烃收率。CH4 /CO2 一步制C2 烃是一条合成路线简单、原料廉价易得的崭新合成路线 ,有望成为CH4 /CO2 合成C2 烃的重要发展方向     

脉冲电晕等离子体应用于甲烷

在常压和室温下，研究了脉冲电晕等离子体条件下的甲烷偶联反应。从注入能量、气体总流量、Ｏ２／ＣＨ４的比率和电极表面的催化作用４个方面考察了Ｃ２烃产率的变化。结果表明，脉冲电晕等离子体作用于ＣＨ４／Ｏ２双组分体系时，较高的注入能量，适宜的气体总流量和Ｏ２／ＣＨ４的比率，是获得Ｃ２烃高产率的必要条件。另外，放电电极表面对甲烷偶联反应具有催化作用，其催化活性顺序为：Ｐｔ＞Ｐｄ＞Ｃｕ     

甲烷/氮气变压吸附分离的实验与模拟

以活性炭为吸附剂,利用单塔做出V(CH4)/V(N2)=30/70的甲烷/氮气混合气中甲烷的穿透曲线,并且利用三塔VPSA工艺对混合气进行分离,可使产品气中φ(CH4)由30%提高至60%～62%。运用Aspen Adsim采用有限差分方法对单塔穿透与三塔VPSA分离进行了模拟。模拟发现:单塔模拟结果与实验结果基本吻合,三塔VPSA的实验结果与模拟结果也基本一致,为甲烷富集的工业装置建立提供基本设计参数。