含金属Y型沸石的合成,表征及其催化性能研究

在水热合成体系中制备了系列含金属的Y型沸石(金属=铁、铬、钴),并采用XRD、SEM、ICP、FTIR和UV-vis技术对其进行了表征。FTIR和UV-vis测试结果表明Fe(Ⅲ)、Co(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)离子进入沸石骨架,而Cr(Ⅲ)则没有。金属离子对所制备产物晶化及组成有很大的影响。此外,还对含金属的Y型沸石在环己烷氧化反应中的催化性能进行了考察。     

β沸石合成与表征的研究进展

β沸石由Mobil公司的Wadlinger等［‘j于1967年首次合成,由于长期未能解决其结构测定问题,加之ZSM系列沸石的合成和成功应用,因此未能引起人们的足够重视,直至1988年揭示了其特有的三维结构特征,尸沸石重又引起人们的兴趣．它具有良好的热和水热稳定性、适度的酸性D‘和酸稳定性及疏水性,且是唯一具有交叉十二元环通道体系的高硅沸石,其催化应用表现出烃类反应不易结焦和使用寿命长的特点,在烃类裂解、异构化、烷烃芳构化、烷基化以及烷基转移反应等方面,表现出优异的催化性能,是十分重要的催化材料．1尸沸石表征1．1卢沸石的…     

杂原子沸石的二次合成及其表征——Ⅰ.含稼Y沸石

以Y型沸石为原料,(NH_4)_3GaF_6为取代剂,进行液一固类质同晶取代反应,成功地制备出骨架含Ga的[Ga]Y系列沸石,并用化学分析、IR、XRD、DTA等多种方法进行了表征。与(NH_4)_2SiF_6对Y沸石的脱Al补Si不同,脱Al补Ga反应可以在取代剂Ga/沸石中Al(原子比)大于1.0条件下进行,沸石达到高度脱Al补Ga,但仍维持良好的结晶度,[Ga]Y的空穴浓度几无增加,部分Ga处于骨架外,不为NH_4Cl所交换,Ga进入Y沸石后,其晶胞参数增大,热稳定性下降,红外骨架振动频率向低频位移,B酸酸量减少,L酸酸量增加,且变化程度与Ga对Al的取代程度有对应关系。     

杂原子B—ZSM—35沸石的干法合成,表征及CO＋H2反应性能的研究

首次利用吸附态模板剂在Ｎａ２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＤＥＡ干粉体系中合成了杂原子Ｂ－ＳＺＭ－３５沸石，ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＩＲ，及ＣＯ加氢反应研究了其物理化学特性。结果表明，Ｂ原子同晶取代Ａｌ原子进入ＺＳＭ－３５沸石骨加。     

双杂原子Ti—Fe—ZSM—5分子筛的合成与表征

在无碱离子存在下，分别采用四丙基溴化铵（ＴＰＡＢｒ）和价格低廉的１，６－己二胺（１，６－ＨＤＡ）和正丁胺（Ｒ－ＮＨ２）模板剂合成了双活性中心的Ｔｉ－Ｆｅ－ＺＳＭ－５分子筛，对沸石产物的我一及结构进行了表征，并利用苯酚羟基化反应及气相色谱分析方法证明其有双活性中心离子存在及协同作用的催化氧化性能。     

双杂原子Ti-V-β沸石的合成、表征及催化性能研究

以白炭黑(二氧化硅)为硅源、四乙基氢氧化铵为模板剂、硫酸钛为钛源、偏钒酸铵为钒源、氟化钠为矿化剂,采用水热法合成了Ti-V-β沸石。探讨了合成条件对Ti-V-β沸石形成的影响。运用XRD、IR、UV-Vis固体漫反射光谱、TG/DTA、SEM+EDS和ICP等测试技术对样品进行了表征并测定了样品中Ti和V的含量。结果表明,按下列化学组成配制初始反应混合物：n(SiO₂)∶n(V₂O₅)∶n(TiO₂)∶n[(TEA)₂O]∶n(H₂O)∶n(NaF)=60∶(0.05～1.2)∶(0.1～2.4)∶(12～18)∶(450～720)∶(4～14),可制备出Ti-V-β沸石,Ti和V原子进入了沸石骨架。对样品在以H₂O₂为氧化剂氧化苯乙烯反应中的催化活性作了初步考察,结果表明,Ti-V-β沸石具有很高的催化活性,在下列反应条件下：v(H₂O₂)/v(ph CH=CH₂)=2.6,V(acetone)/v(phCH=CH₂)=10,m(cat)/v(phCH=CH₂)=0.003 g·mL^-1,T=80 ℃,t=6 h,苯乙烯的转化率98.16%。产品的选择性为：苯甲醛68.15%,苯乙醛23.35%,苯乙酮6.61%。     

丝光沸石合成与表征的研究进展

丝光沸石 ( MOR)是人类认识最早的沸石之一 ,分天然和合成两类 .1 864年 How首次命名天然丝光沸石[1] . 1 948年 ,Barrer等 [2 ] 用碳酸钠为矿化剂 ,使混合硅酸凝胶与铝酸钠水溶液在 2 65～ 2 95℃下水热晶化 ,首次合成出丝光沸石 .丝光沸石具有优良的耐热、耐酸和抗水汽性能 ,工业上广泛用作气体或液体混合物分离的吸附剂及石油化工与精细化工催化剂 .1丝光沸石结构丝光沸石中由 5～ 3结构单元连接的四元环和五元环 (五元环占优势 )构成椭圆形 1 2元环主通道 ,主通道间有八元环通道沟通 .1 2元环直筒形通道尺寸 0 .695× 0 .5 81 nm,八元…     

双杂原子Ti-Mn-β沸石的合成、表征及催化苯酚羟化反应

采用水热合成法在SiO2-TiO2-MnO2-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Ti-Mn-β沸石。 运用X射线衍射、红外光谱、固体紫外可见漫反射、热重-差热、扫描电子显微镜和X射线光电子能谱等技术手段对样品进行了表征,探讨了影响Ti-Mn-β沸石合成的因素。 Ti-Mn-β沸石在以H2O2为氧化剂的苯酚羟基化反应中表现出较好的催化活性,苯酚的转化率为29.8％,邻苯二酚和对苯二酚的选择性分别为70.9％和26％。     

双杂原子 Fe-V-β 沸石的合成、表征及催化性能

 采用水热合成法在 SiO2-Fe2O3-V2O5-(TEA)2O-H2O-NH4F 体系中合成了 Fe-V-β 沸石, 并用 X 射线衍射、红外光谱、固体漫反射光谱、热重-差热分析、扫描电镜-能量色散谱仪和等离子体发射光谱等技术对沸石样品进行了表征, 探讨了影响 Fe-V-β 沸石合成的因素. 结果表明, 按摩尔比组成SiO2:Fe2O3:V2O5:(TEA)2O:H2O:NH4F = 60:(0.1~0.75):(0.1~0.75):(17~18):(550~ 650):(30~50) 配制初始反应混合物, 可以制备出结晶良好的 Fe-V-β 沸石, 且 Fe 和 V 原子进入到沸石骨架. 所得 Fe-V-β (Si/(Fe+V) = 30) 沸石在 H2O2 氧化苯乙烯反应中表现出最高的催化活性, 苯乙烯转化率为 25.4%, 苯甲醛、苯乙醛和苯乙酮的选择性分别为 69.1%, 22.5% 和 4.1%.     

（Ga,Fe,B）—β沸石的水热合成及其结构研究

用水热晶化法合成了M－β沸石（M－B，Fe,Ga)，讨论了原始反应物焙Na2O和（TEA）2的含量等因素对（B、Fe)- β沸石成及晶粒大小的影响，通过化学分析、X荧光分析、XRD、IR、XPS和SEM对样品进行SiO2/M2O3比例定及结构特性表征，结果表明，合成的M－β沸石晶粒均匀，结晶度高，由于杂原子的掺入，引起Fe2p3/2电子结合能、Fe- β红外光谱和晶胞体积明显变化。     

新型洗涤剂用沸石MAP的合成及其性能表征

在ＳｉＯ_２－Ａｌ_２Ｏ_３－Ｎａ_２Ｏ－Ｈ_２Ｏ体系中,采用加入晶种的方法水热合成出新型洗涤剂用沸石－ＭＡＰ。其硅铝比（Ｓｉ／Ａｌ）在 １．０７－１．１３之间,平均晶粒直径小于０．４μｍ,钙离子交换容量为２９０～３１３ ｍｇＣａＣＯ_３／ｇ（干沸石）,非离子表面活性剂的吸附量在 ８３～ １００ｇ ｏｉｌ／１００ｇ（沸石）之间。本文着重考察了影响合成 ＭＡＰ沸石的因素,确定了ＭＡＰ沸石会成的最佳范围,并对其物理化学性质进行了表征。     

高硅无铝Mo-Beta沸石的合成与结构表征

用水热晶化法合成了无铝Mo-Beta沸石,讨论了合成条件对无铝Mo-Beta沸石晶化的影响,通过化学分析、XRD、IR、DTA/TGA、TEM、NMR、ICP和UV-Vis紫外漫反射光谱测定了样品的n(SiO₂)/n(MoO₃)比,并对其结构进行了表征,结果表明,所合成的Mo-Beta沸石晶粒均匀,Mo存在于沸石骨架中,由于Mo的掺入,引起Beta沸石红外光谱、差热分析曲线及晶胞参数, ²⁹SiMASNMR谱等发生变化。     

FeY沸石的二次合成和表征

采用预处理法二次合成ＦｅＹ沸石，并用ＸＲＤ，ＩＲ，ＥＳＲ，ＭＢＳ等手段进行样品进行表征，结果表明，经（ＮＨ４）２ＳｉＦ６预处理的样品，有更多的Ｆｅ进入沸石骨架脱铝位，进入沸石骨架位的Ｆｅ以四面体或畸变四面体配位形式存在，且不易还原成低价Ｆｅ由于Ｆｅ进入沸石骨架，样品的晶胞参数增大，骨架红外反对称和对称伸缩振动率向低波数位移，而未经（ＮＨ４）２ＳｉＦ６预处理的样品，Ｆｅ只能有限地取代骨架位的铝，且骨     

不同有机胺对合成杂原子Ga—SI—ZSM—5分子筛的影响

考察了几种有机铵作引导剂对以水玻璃为硅源、硝酸镓为镓源合成Ｇａ－Ｓｉ－ＺＳＭ－５分子筛的影响。结果表明，合成体系的最佳碱度与有机胺有关，不同有机胺的合成效果相关很大，以正丁胺作引导剂可获得高结晶度的分子筛产物。通过与合成Ａｌ－Ｓｉ－ＺＳＭ－５的比较和一些条件试验，探讨了有机胺的作用，并对分子筛的形成过程进行了合理的推测。     

ZSM-35沸石的合成与应用

对ＺＳＭ－３５沸石的结构、合成方法、模板剂、合成种类、催化方面的应用及合成原料进行了综合，并着重介绍了新颖的干法合成技术、纯硅ＺＳＭ－３５的合成以及ＺＳＭ－３５沸石在ＣＯ加氢直接合成低碳烯烃反应中的催化应用等内容。