甲苯气相选择性氧化制苯甲醛--Fe-Mo-O/Al2O3催化剂研究

采用浸渍法制备了一系列Ｆｅ－Ｍｏ－Ｏ／Ａｌ２Ｏ３催化剂,研究了催化剂的制备工艺及其催化甲苯气相氧化制苯甲醛的反应条件。并利用ＢＥＴ、ＸＲＤ、Ｈ２－ＴＰＲ等测试技术,考察了负载型催化剂的有关物化性能。结果表明：浸渍顺序对催化剂性能有较大影响。当活性组分负荷量为９．６％（质量分数）,反应温度为４６０℃,空气流量为１６０ｍＬ／ｍｉｎ,空时为１７．５ｇ·ｈ·ｍｏｌ－１时,甲苯的转化率,苯甲醛选择性及收率分别为５２．９％,１３．０％和６．８８％。     

复合载体负载型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能试验

将吸附材料分子筛粉末、吸波材料碳化硅粉末以及催化活性组分铜(Cu)、锰(Mn)、铈(Ce)盐溶液完全混合,通过制粒、煅烧后制得复合载体负载型催化剂;微波辐照条件下,应用该催化剂进行了甲苯废气的催化氧化性能试验研究.研究表明,复合载体负载型催化剂的优化制备条件为:高岭土为粘合剂,掺入3%的碳化硅,铜锰质量比为1︰1(各5%负载量),铈的掺杂量为1.67%,焙烧温度为500℃,焙烧时间为8h.反应温度210℃下,优化制备的复合载体催化剂催化氧化甲苯的转化率达95%,表现出良好的低温活性和催化氧化性能.     

掺杂CeO_2的CuMnOx复合氧化物催化剂的制备及对甲苯催化燃烧性能研究

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了掺杂铈的铜锰复合氧化物催化剂,考察了铜锰原子比、铈的掺杂量、浸渍液浓度及催化剂制备焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,同时对该催化剂用于甲苯催化燃烧过程的稳定性进行了研究.实验表明:铜锰原子比1:2,铈掺杂量Cu:Mn:Ce=1:2:0.2,浸渍液质量浓度0.0278g/mL,焙烧温度600℃是催化剂制备的较优条件;经过45小时的连续催化操作,催化剂对甲苯的转化率仍保持在97%以上,表现出良好的稳定性.     

负载型非晶合金催化剂Ni-W-P/Al2O3的制备与性能表征

选择氧化铝为载体,采用化学镀方法在其表面负载非晶合金,制备负载型非晶合金催化剂Ni-W-P/Al2O3。利用能量色散X射线谱仪(EDX)对非晶合金成分进行分析,表明合金中含钨质量分数4.98%、磷质量分数5.95%。选择不同的温度对非晶合金进行热处理,利用X射线衍射(XRD)对其结构进行了表征,表明钨元素的加入可使非晶态Ni-P合金的晶化温度至少提高了25℃。通过在固定床反应器中费托合成反应制甲烷的实验来评价制备的负载型镍基多元合金催化剂的催化性能。结果表明,Ni-W-P/Al2O3负载型非晶态合金催化剂具有较高的活性和选择性。     

负载型非晶态催化剂催化工业双戊烯加氢研究

采用XRD、SEM、BET对自制催化剂进行表征,对该催化剂催化工业双戊烯加氢反应工艺进行了研究,得到适宜工艺条件为：反应温度170℃,反应压力5 MPa,反应时间60 min,50 mL原料双戊烯对应的催化剂用量1.5 g,该条件下重现性良好,双戊烯转化率达99.2%以上,对孟烷收率达95.3%以上.     

制备方法对CeO2及CoOx/CeO2催化燃烧甲苯的影响

挥发性有机物(VOCs)是形成雾霾和臭氧的主要前驱物,控制其污染排放十分必要。论文研究采用热分解法、化学沉淀法和水热法制备CeO₂,并通过浸渍-焙烧将15 wt%的CoO_x负载在不同方法制备的CeO₂上,以甲苯为目标污染物研究了不同制备方法对CeO₂及CoO_x/CeO₂催化性能影响,并通过XRD、BET、SEM、H₂-TPR和Raman对催化剂进行表征。结果表明：在甲苯浓度为1,000 ppm,空速为20,000 h^_-1测试条件下,化学沉淀法制备的CeO₂具有最好的催化活性,在375℃达到80%的甲苯去除率;将其与Co物种复合后,Co/CeO₂-P能在255℃达到90%的去除率。300 ℃下,经过78 h的长周期实验,Co/CeO₂-P依然保持100%甲苯去除率。BET和H₂-TPR结果表明：不同方法制备的CeO₂拥有不同有比表面积和表面氧化还原性能,这是影响其催化活性的主要因素。     

谈谈负载型杂多酸催化剂的应用

简单介绍了国内外负载型杂多酸催化剂的现状和应用。主要讨论了负载型杂多酸催化剂综合利用，其中包括活性碳、二氧化硅、三氧化二铝、SBA—15、TiO2、膨润土和炭化树脂负载于杂多酸催化剂上。负载型杂多酸催化剂的合理利用不仅是有效地提高催化活性和选择性较高，而且减少了设备腐蚀和环境污染，并且易于回收利用，我们相信这种清洁的方法将会在有机合成和精细化工合成中发挥更大的作用。     

超重力法制备铜锰催化剂及其催化燃烧甲苯性能的研究

催化燃烧技术是去除大气中甲苯等对人体和环境有危害的挥发性有机物的一种有效方法。为改善催化燃烧技术用的铜锰催化剂在普通共沉淀制备中Cu-Mn元素分布不均匀的问题,进行了撞击流-旋转填料床结合液相共沉淀法制备铜锰催化剂的研究。分析了撞击初速和超重力因子对铜锰催化剂催化燃烧甲苯性能的影响;同时,在较适宜的制备条件下,采用Laman、 H₂-TPR等表征手段分析了催化剂的物理化学性质。结果表明：适宜的工艺参数为撞击初速5.31 m/s、超重力因子105.81。在此条件下制备的催化剂表现出良好的催化燃烧活性(t₉₀=215℃),相较于传统搅拌釜制备的铜锰复合催化剂的t₉₀降低了12℃。Laman和H₂-TPR结果表明,撞击流-旋转填料床强大的传质和液液微观混合能力使得催化剂具有更为均匀的Cu-Mn元素分布和更强的Cu-Mn协同作用。在适宜的IS-RPB操作参数下制备的催化剂经过40 h的稳定性测试后,依然表现出较高的催化燃烧甲苯性能。     

负载型纳米催化剂催化合成丁酸苄酯的性能

用水热法合成磁性纳米Fe3O4,通过浸渍法和超声法制得S2O8^2-／Fe3O4负载型磁性纳米催化剂,进而催化合成丁酸苄酯,研究了催化剂的负载量、活化温度对反应的影响,讨论了催化剂回收和重复利用等性能。结果表明,采用浸渍法合成的负载型催化剂催化合成丁酸苄酯,酯化率达85．6％,粗产品纯度达94．1％;采用超声法制备的催化剂在选择性上则显示出较大的优势。     

V2O5-WO3/TiO2催化剂降解气相二恶英的研究

基于二恶英发生源研究在200℃时蜂窝状V2O5-WO3/TiO2催化剂对不同浓度气相二恶英催化降解的影响.试验结果表明,当二恶英初始毒性当量质量浓度为2.05ng/m3时,尾气中二恶英的毒性当量质量浓度低于0.1ng/m3.随着初始质量浓度的增加,二恶英的脱除效率及降解效率都有不同程度的下降.当初始毒性当量质量浓度为12.90ng/m3时,受催化剂吸附的影响,二恶英的降解率仅为65.9%,向反应系统引入200mg/m3的臭氧后,降解效率提升至82.2%;进一步提高臭氧质量浓度至400mg/m3,降解效率提升至91.3%.结果表明,臭氧耦合催化剂有助于降解吸附在催化剂中的二恶英,从而提升高浓度二恶英的降解效率.     

Preparation of TiO2 photocatalyst loaded with V2O5 for O2 evolution

TiO₂ photocatalysts loaded with V₂O₅ were prepared via a modified hydrolysis process, and characterized by X-ray diffraction, transmission electron microscopy, Raman spectra and diffuse reflectance UV-Vis spectra measurements. The photocatalytic activity of V₂O₅/TiO₂ was investigated by employing splitting of water for O₂ evolution. The results indicate that V₂O₅ loading can pronouncedly improve the photocatalytic activity of TiO₂ with Fe³⁺ as an electron acceptor under UV or visible light irradiation. The optimum mass fraction of the loaded V₂O₅ is 8%, and the largest speed of O₂ evolution for 8%V₂O₅ (mass fraction) loaded TiO₂ catalyst is 118.2 μmol/(L·h) under UV irradiation, and 83.7 μmol/(L·h) under visible light irradiation.     

TiO2/Ti电催化膜电极的制备及其对盐酸四环素废水的处理

为高效降解盐酸四环素(TCH)废水,以氢氧化钠、乙醇和水为溶剂,以平板微孔钛膜为钛源和基膜,采用水热法制备出原位生长二氧化钛纳米线的钛基电催化膜(TiO₂ NWs/Ti膜)。运用扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电化学测试等手段,对TiO₂ NWs/Ti膜电极的形貌、晶型和电化学性能等进行表征,并以TiO₂ NWs/Ti膜为阳极构建电催化膜反应器(ECMR)处理盐酸四环素废水。结果表明:原位生长的催化剂锐钛矿TiO₂纳米线直径约为40 nm,均匀生长在Ti膜上;负载TiO₂纳米线可以显著提高Ti膜电极的电化学性能和催化活性,在常温常压下,当盐酸四环素废水质量浓度为50 mg/L、停留时间为10 min、电流密度为0.8 mA/cm2、pH值为7.0、Na2SO4质量浓度为15 g/L、溶液体积为100 mL时,盐酸四环素去除率可达99.5%,TOC去除率可以达到70.5%,明显高于Ti膜构建ECMR(40.2%和12.8%),且经过10次重复使用,催化性能基本保持较高水平。     

Temperature dependence on reaction of CaCO3 and SO2 in O2/CO2 coal combustion

The temperature dependence on the reaction of desulfurization reagent CaCO₃ and SO₂ in O₂/CO₂ coal combustion was investigated by thermogravimetric analysis, X-ray diffraction measurement and pore structure analysis. The results show that the conversion of the reaction of CaCO₃ and SO₂ in air is higher at 500–1 100 °C and lower at 1 200 °C compared with that in O₂/CO₂ atmosphere. The conversion can be increased by increasing the concentration of SO₂, which causes the inhibition of CaSO₄ decomposition and shifting of the reaction equilibrium toward the products. XRD analysis of the product shows that the reaction mechanism of CaCO₃ and SO₂ differs with temperature in O₂/CO₂ atmosphere, i.e. CaCO₃ directly reacts with SO₂ at 500 °C and CaO from CaCO₃ decomposition reacts with SO₂ at 1 000 °C. The pore analysis of the products indicates that the maximum specific surface area of the products accounts for the highest conversion at 1 100 °C in O₂/CO₂ atmosphere. The results reveal that the effect of the atmosphere on the conversion is temperature dependence.     

O2/CO2条件下煤泥球团的燃烧特性实验研究

在水平管式炉中O2/CO2条件下对山西吕梁烟煤煤泥进行燃烧实验,研究颗粒直径及氧气体积分数对预干燥煤泥球团燃烧特性的影响.采用热电偶测量煤泥球团燃烧过程中内部温度的变化,并通过高清摄像机同步记录预干燥煤泥球团的燃烧过程.在炉温为800℃、氧气体积分数分别为10%、20%、30%、40%以及50%的条件下,对6～12 mm范围内4个不同直径的煤泥球团进行燃烧实验研究.结果表明:不同氧气体积分数下的预干燥煤泥球团呈现出不同的着火方式;煤泥球团内部达到的最高温度随着氧气体积分数的提高而提高,但与煤泥球团直径关系不大;同一粒径下,富氧燃烧条件有助于煤泥的燃尽;煤泥着火延迟时间随氧气体积分数的提高而减少.     

褐煤在N2及CO2气氛下的热解与富氧燃烧特性

为了掌握不同气氛下褐煤热解与富氧燃烧的特性以及其之间的联系,在管式炉反应器上利用锡盟褐煤在N₂和CO₂气氛以及600~1 000 °C条件下进行热解. 进一步对其在O₂/N₂以及O₂/CO₂气氛下进行富氧燃烧实验,考察不同反应温度(600~1 000 °C)以及不同氧气体积分数(21%~60%)条件下的富氧燃烧特性,结合热解实验结果探究CO₂气化反应对富氧燃烧的影响. 结果表明,CO₂气氛中锡盟褐煤在700 °C时开始CO₂气化反应,随温度增加气化反应增强,CO₂主要通过高温区的气化反应来影响煤热解及燃烧,700 °C以上气化反应能促进富氧燃烧进程. 对于O₂/CO₂气氛的富氧燃烧,当氧气体积分数为30%时,在800 °C以下温度对CO氧化反应影响更大,而在800 °C以上温度对CO₂气化反应影响更大. 当氧气体积分数相同时,O₂/N₂以及O₂/CO₂气氛下褐煤富氧燃烧反应时间差异不大.     

Ag/SiO_2和Ag-Cu/SiO_2纳米催化剂的制备与表征

以SiO2为载体在离子液体环境下合成了Ag/SiO2和复合纳米粒子Ag-Cu/SiO2催化剂,讨论了还原剂水合肼的浓度、离子液体用量对纳米粒子生成的影响,通过SEM、XRD、N2吸附-解析对其进行了表征。结果表明,制备时加入离子液体后纳米颗粒较小,形状较为均一,当水合肼浓度为0.1mol/L时,易于生成纳米粒子尺寸较小的纳米银。将Ag/SiO2与Ag-Cu/SiO2纳米粒子催化性能进行了比较发现,在甲烷氧化的性能测试中,Ag/SiO2优于Ag-Cu/SiO2的催化性。     

Reaction dynamics in the combustion synthesis system of Al-CrO3-Al2O3-NaF-N2-O2

A new material with heat-resistant and adiabatic characteristics and high strength was prepared using the combustion synthesis method by mixed powders of CrO3, Al, Al2O3, and NaF in atmospheric gas. The reaction dynamic process of the Al-CrO3-NaF-Al2O3-N2-O2 new material system by the combustion synthesis method was discussed based on the observation results by SEM, EDS, and XRD in combination with the combustion front quenching method （CFQM） and the relation curves between reaction free enthalpies and the corresponding temperatures. The combustion synthesis mechanism and the formation reasons of the phase in the combustion product were analyzed.     

红磷单质光催化剂在能源转化和环境净化领域的研究进展

单质红磷（red P）作为一种新型的可见光响应的半导体光催化剂,具有合适的带隙、独特的电子结构、稳定的化学性质、价廉易得等优点,在可见光光催化能源转化和环境保护领域受到人们的广泛关注.综述了近年来红磷单质光催化剂的物化性质、制备方法、改性研究以及红磷基纳米复合光催化剂的催化原理,并对红磷单质光催化剂的发展方向及应用前景进行了展望.

     

Preparation and characterization of high photoactive TiO2 catalyst using the UV irradiation-induced sol-gel method

High photoactive TiO2 catalyst was prepared using the sol-gel method through UV irradiation during the formation stage of nuclei. The surface morphology and microstructure of the prepared catalyst were characterized using scanning electron microscopy （SEM）, X-ray diffraction patterns （XRD）, and Fourier transform infrared spectroscopy （FF-IR）. The photoactivity was evaluated by the degradation of methylene blue. The results show that the photocatalysis of the prepared catalyst is higher than that of conventional heat-treated particles. The higher photoactivity is a combined result of favorable microstructure, appropriate hydroxyl groups, and active sites of Ti^3＋ ions on the surface of TiO2. It is concluded that the ultraviolet irradiation-induced sol-gel method is an effective method to enhance the photocatalysis of TiO2.