流化床O2/CO2气氛燃煤痕量元素的排放特性及控制

通过平顶山烟煤在小型流化床中的燃烧实验,采用X-射线荧光光谱仪(XRF)对低压撞击器(LPI)收集到的细颗粒物元素组成进行定量测定,研究了O2/CO2气氛下硅藻土对煤粉燃烧痕量元素的排放控制.结果表明,Zn、Mn和Ni的含量随粒径呈双峰分布,峰值分别在0.1μm和2μm附近,Hg和Co的含量在0.1μm附近有一峰值;Hg和Zn在亚微米颗粒上有一定程度的富集,Mn、Ni和Co在亚微米和超微米颗粒上的含量基本相当;当颗粒物粒径一定时,随着硅藻土含量的增加,5种元素的富集因子呈减小的趋势;随着添加剂粒径的减小,颗粒物中Hg、Mn、Zn、Ni和Co的含量呈减少的趋势;当颗粒物粒径一定时,5种元素含量顺序为MnZnNiCoHg.     

O2/CO2气氛下氮反应机理的研究

选取CH4、O2、CO2、Ar、NO、NH3，等气体，作为混合气和煤粉一起送入一维沉降炉内，以模拟O2／CO2气氛下煤中燃料氮、循环NO以及二者的相互作用对NO排放的影响，结果显示，在还原性气氛下NH3、HCN、CH4、CO与循环NO间的反应是NO排放下降的主要因素，且煤焦与NO的异相反应、吸附反应对NO的降解效果要明显高于氧化性气氛，同时，CO2体积分数的增加使得燃料中氮的氧化率升高，循环NO的降解率下降；氧化性气氛下随CO2体积分数的增加，燃料中氮的氧化率也增加，但循环NO的降解率升高．当CO2体积分数不变时，其对NO降解的作用随循环NO体积分数的增加愈加明显，在循环NO也不变且CO2体积分数较低时，随过量空气系数的增加，循环NO的降解率下降，而CO2体积分数较高时则出现相反情况。     

低碳城市的CO2与PM2.5减排协同效应分析

将基于卫星遥感数据的CO₂与PM_2.5纳入统一研究框架,运用多期双重差分等方法,在城市尺度上分析评估2007～2019年中国低碳城市政策对CO₂减排与PM_2.5污染控制的协同效应及其影响机制.研究发现:低碳城市CO₂与PM_2.5减排的协同效应十分显著,低碳政策使试点城市的CO₂排放量和大气PM_2.5浓度分别下降3.2%和0.74%,且结论在一系列稳健性检验后依然成立.机制分析表明,改善公共交通环境是低碳城市建设实现协同效应的最主要途径.低碳城市政策的协同效应存在地区差异,经济发展水平高、产业结构水平高的城市以及非资源型城市的协同效应更为显著.对此,应充分发挥协同效应,进一步加快低碳城市建设,实现CO₂和PM_2.5等大气污染物协同治理.     

燃煤流化床中N2O生成与分解的均相反应机理

介绍由燃料氮生成Ｎ２Ｏ的主要途径是：ＮＣＯ→ＮＯ→Ｎ２Ｏ＋ＣＯ,ＮＨ＋ＮＯ→Ｎ２Ｏ＋Ｈ;分解Ｎ２Ｏ的主要反应是：Ｎ２Ｏ＋Ｈ→Ｎ２十ＯＨ。分析了挥发分中的燃料氮成分、煤种、炉内温度、过量空气系数、分级与单级燃烧方式等因素对Ｎ２Ｏ排放的影响。     

成都市气温与PM2.5和O3交互作用对疾病死亡人数的影响研究

利用成都市2014~2016年逐日呼吸系统疾病和心脑血管疾病死亡资料、同期气象资料和PM_2.5日均浓度和每日臭氧最大8h平均浓度（O₃）资料,采用分布滞后模型以及广义相加模型中的独立效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探究了成都市气温、PM_2.5和O₃单效应,以及气温与PM_2.5（或O₃）交互作用对当地呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈反“J”型分布,最适温度在22.2℃,该温度对应的疾病死亡人数最少;累积滞后1d的PM_2.5（或O₃）对应的健康风险最大,此时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,呼吸系统疾病死亡风险分别增加0.58%和0.54%,心脑血管疾病死亡风险分别增加0.35%和0.66%.分季节研究结果表明,PM_2.5对两种疾病死亡影响的健康风险冬季最高,而O₃的健康风险在秋季最显著.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或O₃）对疾病死亡的影响存在协同放大效应,当气温高于22.2℃时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,对应的呼吸系统疾病死亡风险分别增加2.30%和1.14%,心脑血管疾病死亡风险分别增加1.09%和1.03%.研究结果提示O₃对人群健康的影响也不容忽视,应该引起足够的重视.     

西安市道路PM2.5 NO2 CO水平浓度分布特征

为获得西安市道路PM_2.5、NO₂和CO的水平浓度分布特征,选取小寨和秦岭环山路作为西安市城区道路和郊区道路的代表,采用水平分布的监测方法获得了每条道路距离道路边缘0、15和50 m处的ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（CO）.结果表明:与秦岭环山路（下称秦岭）相比,城区观测点小寨的ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（CO）分别为（88±50）（78.6±29.8）μg/m3和（1.5±0.3）mg/m3,均高于秦岭三者的质量浓度[分别为（55±23）（47.9±19.8）μg/m3和（1.4±0.1）mg/m3].在空间分布上,ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）、ρ（CO）水平梯度分布明显.与距离道路边缘0 m处相比,小寨ρ（PM_2.5）在距离道路边缘15和50 m处分别减少了6.48%、7.96%,秦岭减少了5.45%、9.09%;小寨ρ（NO₂）在15和50 m处分别减少了8.57%、14.29%,秦岭减少了15.45%、24.89%;在距离道路边缘50 m处小寨ρ（CO）减少了25.00%,而秦岭在距离道路边缘15和50 m处分别减少了25.00%、41.67%.研究显示,来自于机动车排放的PM_2.5、NO₂和CO在道路两侧有明显的距离效应,并且郊区观测点水平递减更明显.      

徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化

通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM_2.5和O₃的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM_2.5和O₃相互作用机制的季节变化特征.结果表明：夏季风季节,PM_2.5和O₃呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM_2.5和O₃呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM_2.5和O₃相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O₃主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM_2.5浓度升高,夏季风季节以O₃对PM_2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM_2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O₃生成率降低,冬季风季节以PM_2.5对O₃的抑制作用主导城市大气复合污染变化.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

2016-2020年辽西四城市PM2.5和O3污染特征对比分析

文章利用2016-2020年辽宁西部沿海的锦州、葫芦岛和内陆的阜新、朝阳空气质量监测数据,对比分析4个城市PM_2.5污染、O₃污染以及二者复合污染演变特征和异同性。结果表明：(1)4个城市PM_2.5年均浓度均呈下降趋势,沿海两市PM_2.5污染重于内陆两市;(2)沿海两市O3污染减轻,内陆两市O₃加重且2018年后年评价浓度高于沿海;(3)4个城市易出现同步污染过程,沿海两市的污染过程同步性更高且持续时间更长;(4)沿海城市“PM_2.5-O₃”复合污染天多于内陆城市,城市间同步复合污染范围逐年扩大;(5)4个城市PM_2.5与NO₂、CO和SO₂等污染物均呈正相关,沿海城市与CO的相关性好,内陆城市与NO₂相关性好,O₃与前体物NO₂和CO均呈负相关,与NO₂的相关性好于CO。研究表明,...     

典型大气环流对天津市大气PM2.5与O3复合污染的影响特征

为探究海陆风环流对沿海城市PM_2.5和O₃污染的影响特征,基于2016～2020年中国环境监测总站的污染物观测数据和同期气象资料以及ERA5气象再分析数据,分析了海陆风环流特征对天津市区域大气污染物PM_2.5和O₃浓度变化的影响.结果表明:2016～2020年天津共有海陆风日411d,6～9月出现最为频繁,12月频率最低.海陆风环流的季节特征差异造成了对PM_2.5和O₃的影响不同,冬季陆风环流会使PM_2.5在沿海区域积累,海风环流对沿海地区PM_2.5污染有稀释作用.夏季海陆风环流会改变沿海地区O₃分布情况,使O₃谷值更低且峰值更高,市区点、郊区点和沿海点O₃峰值浓度分别高于平均峰值4.1,8.9,16.0μg/m³,海陆风对峰值的影响程度随着站点与海岸线距离的增长逐渐减弱.2016～2020年间共有PM_2.5     

粉煤流化床燃烧中N2O排放与控制

粉煤流化床（PC－FB）是一项燃烧效率高，同时实现炉内脱硫、低NOx和N2O排放的新型高效、清洁煤燃烧技术在一座0．3MW的试验台上，系统而详细地研究了其N2O的排放与控制特性，主要研究内容包括：各层二次风份额（R2i％）及悬浮空间燃烧区（FCZ）的温度分布与炉内N2O浓度分布的关系；床层温度Tb、烟气氧浓度、二次风率（R2％）、FCZ内烟温Tf、钙流比（Ca／S）对其N2O排放的影响．     

流化床内焦炭对N2O和NO生成和分解的影响

在小型流化床试验上进行了焦炭的燃烧试验，研究焦炭颗粒和氧化钙对Ｎ２Ｏ和ＮＯ的分解反应，焦炭颗粒对Ｎ２Ｏ还原分解速率比ＮＯ快，氧化钙对Ｎ２Ｏ分解有较强的催化作用，Ｎ２Ｏ和ＮＯ的分解反应过程可用一级Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ公式来描述，研究不同程度脱去挥发份的炭焦颗粒对Ｎ２Ｏ和ＮＯ形成的影响，脱挥发份的程度越高，焦炭氮形成Ｎ２Ｏ的量越少，表明挥发份氮形成Ｎ２Ｏ量高于相应焦炭氮燃烧产生的Ｎ２Ｏ量，焦炭燃烧过程中     

污泥与煤在CO2/O2及N2/O2气氛条件下的混燃特性分析

采集了广州具有代表性的市政污泥,利用热重法对单一污泥、煤及其混合样品在CO_2/O_2及N_2/O_2气氛条件下进行了TG(热重)实验,同时计算了污泥和煤的4个燃烧特性指数,获得了燃烧的动力学参数.实验结果表明,污泥燃烧有4个燃烧阶段,包括水分析出、挥发分析出与燃烧、固定碳的燃烧和无机盐类挥发分解,其中,挥发分析出与燃烧是污泥燃烧的主要阶段;煤掺烧污泥可以提高煤的着火性能.在CO_2/O_2及N_2/O_2燃烧气氛下,增加O_2浓度,污泥与煤混合样的热重曲线整体向低温区移动,微商热重曲线峰值增大,峰宽变小,燃烧性能增强.在CO_2/O_2气氛下,O_2浓度从30%增加到60%时,污泥的挥发分释放特性指数D、可燃性指数C、燃尽指数Cb、综合燃烧特性指数S分别增加了45%、12%、18%、6%.相同O_2浓度条件下,污泥与煤在CO_2/O_2气氛下的着火性能较N_2/O_2气氛滞后,最大峰值变小,高浓度的CO_2抑制其混合样的燃烧.采用Coats-Redfern方程计算得到3个燃烧阶段反应的动力学参数,其中,增加O_2浓度,污泥与煤混合样品的质量平均表观反应活化能Em减小,并且O_2浓度越高越有利于燃烧反应的进行.污泥与煤混合燃烧取n=2可以对挥发分燃烧与固定碳燃尽峰峰前与峰后的反应模型进行描述.     

可燃物化学性质对燃烧释放PM2.5元素成分的影响

通过自主设计的燃烧装置,对云南省6种典型乔木树种的不同器官(枝、叶、皮)室内模拟阴、明燃两种燃烧过程,收集燃烧排放颗粒物(PM_2.5)并测定K、Mg等8种元素排放因子,比较不同燃烧状态释放PM_2.5中元素含量的差异,同时分析各元素排放因子与可燃物自身元素含量之间的相关性.结果表明:可燃物中K、Mg和Ca元素含量较高,范围为(137.74~4670.70) mg/kg,微量元素Mn含量突出;阔叶可燃物元素含量普遍高于针叶,器官间元素含量差异显著;燃烧释放PM_2.5中K、Na元素排放因子较高,范围为(0.4269~4.9321)~(0.6311~3.0856) mg/kg,微量元素Zn较高、Cu最少,范围为(0.0409~0.3670)~(0.0029~0.0458) mg/kg,常量元素高于微量;树种间元素排放因子表现针叶高于阔叶,器官间较可燃物自身差异增大;燃烧状态对排放因子存在影响,常量元素普遍表现为明燃>阴燃,微量元素无明显规律;PM_2.5与可燃物各元素含量比值中,Na元素最高,其余元素占比普遍0~1%范围,微量元素含量比高于常量,针叶高于阔叶;可燃物的化学性质对其排放特性影响显著,可燃物与PM_2.5的元素间相关性较高,相关水平普遍达0.600以上,器官间不同元素相关水平表现为:常量元素普遍高于微量元素,针叶略高于阔叶,叶>皮>枝,明燃高于阴燃.     

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.