水中总α放射性测量的超铀α核素探测效率研究

乏燃料处理厂运行、退役可能释放超铀核素到环境中,其环境水体和废水中总α放射性监测是环境监管重点工作。超铀α核素发出α射线能量和分支比不同,造成其探测效率有较大差异,准确分析其探测效率有利于提高测量准确性。通过蒙特卡洛模拟和实验装置模型,模拟20个不同质量厚度的13个超铀α核素的探测效率,并计算其计数率、探测效率等效因子、活度比计数率,进一步分析这些量与质量厚度的关系及对测量结果的影响。研究表明:当用²⁴¹ Am作标准源,需要用探测效率等效因子、分支比、比例进行探测效率修正;当质量厚度小于2.548 mg/cm²时,探测效率等效因子为0.72～1.00;当质量厚度大于饱和厚度时,探测效率的倒数与质量厚度呈线性关系,可以更优刻度探测效率;饱和厚度与α射线平均能量呈线性关系,可以最优进行质量厚度源制备。     

水中总α、β放射性测量中探测效率等效因子相关性探讨

研究水中总放射性测量探测效率等效因子相关性。通过蒙特卡洛模拟计算和试验测量比较8个不同质量厚度⁴⁰K、²⁴¹Am源探测效率,验证实验测量装置模拟模型。模拟20个不同质量厚度、3个不同半径辐射源的6个α和β核素探测效率,计算其探测效率等效因子,进一步分析不同质量厚度,不同半径辐射源,不同能量的α、β核素探测效率等效因子相对偏差。⁴⁰K作标准源,β核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于1.5%;²⁴¹Am作标准源,α核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于8.05%,当质量厚度等于11.21 mg/cm2,辐射源半径不同引起的探测效率等效因子相对偏差小于3.08%。水中总α、β放射性测量,辐射源半径对α、β探测效率等效因子影响小于10%;日常水中总放射性测量,可以不考虑辐射源半径不同引起的探测效率等效因子修正,其结果能够满足相关标准要求。     

涂硼正比计数管涂硼厚度对探测效率影响的研究

涂硼正比计数管是可用于反应堆压力容器外对中子注量率进行监测的关键设备,涂硼正比计数管的涂硼厚度对自身的本征探测效率有影响。仿真不同厚度硼层中¹⁰B(n,α)⁷Li生成的⁷Li和α粒子的输运过程,计算硼层界面位置离子整体射出率并给出涂硼正比计数管本征探测效率的计算方法。仿真与计算结果表明：单位核反应率下硼层界面处离子整体射出率在涂硼厚度小于1.5μm时与硼层厚度近似呈正线性相关,在涂硼厚度大于1.5μm后随涂硼厚度增大而增速变缓,在涂硼厚度为3.6μm时达最大为1.3×10^-4 (cm²·s)^-1。基于离子整体射出率的结果进一步计算得到涂硼正比计数管本征探测效率与涂硼厚度之间关系曲线,该关系曲线可以为涂硼正比计数管研制中选择合适涂硼厚度、确定最佳的探测效率提供参考。     

超大面积屏栅电离室的研制

核设施退役过程中,需对超过1 000 cm²以上的大面积超铀核素平面板放射性进行准确定量,常用无损测量方法有效测量面积均较小,且探测限较高,不能满足快速分析大面积低活度样品的需求。屏栅电离室是一种用于低水平α放射性能谱测量的仪器,可满足以上分析需求,但受制于电极加工工艺,可测样品一般小于500 cm²。为解决以上问题,研制了灵敏面积接近2 000 cm²的超大面积屏栅电离室,通过对工作气压和电压的调试优化,该电离室对²⁴¹Am电沉积源的能量分辨率为1.8%,最小可探测活度为10^-2 Bq,对直径≤460 mm的平面样品2π角探测效率为97.7%。     

大面积气体闪烁正比计数器的研制及性能测试

本工作建立了一套有效探测面积大于300 cm²的气体闪烁正比计数器系统,并利用波长转换材料实现了普通光电倍增管对光信号的收集。对该系统进行了系列性能测试,测试结果表明,探测器对¹⁰⁹Cd 22.6 keV X射线具有7.5%的能量分辨率,点源距探测器3.2 cm时达到12.4%的探测效率。本工作的研究成果将为核污染场所低能X、γ放射性样品测量及超铀核素人体内照射污染测量等提供一种有力手段。     

电镀法制备富集112Cd靶

针对CS-30加速器制备高放射性核纯度¹¹¹In（≥99.9%）所用富集¹¹²Cd靶的电镀工艺进行了探索,首次根据加速器束流轰击径迹（束斑）实现定向区域电镀,在此基础上,对影响富集¹¹²Cd靶质量及厚度的各种因素进行研究,确定最佳工艺条件,最终所得富集¹¹²Cd靶表面光亮、致密、牢固,厚度大于65 mg/cm²。同时初步探索了富集¹¹²Cd靶厚与产额的关系,当富集¹¹²Cd靶厚为90 mg/cm²时,¹¹¹In产额为222 MBq/μA·h。     

大面积表面污染测量仪主要性能测试与分析

针对用于测量α、β射线的便携式大面积表面污染测量仪,为确保其测量性能,本文根据JJG 478—2016和GB/T 5202—2008标准要求,对自主研发的便携式α、β大面积表面污染测量仪的均匀性、探测效率、探测限、响应时间和温度稳定性等主要性能指标进行了测试。结果表明:便携式大面积表面污染测量仪的表面发射率响应对²⁴¹Am α源为30.4%左右,对⁹⁰Sr-⁹⁰Y β源为48.1%,对³⁶Cl β源为45.5%左右;最低可探测下限对²⁴¹Am α源为0.15 Bq/cm²,对β源⁹⁰Sr-⁹⁰Y为0.07 Bq/cm²,对β源³⁶Cl为0.09 Bq/cm²;响应时间＜4 s;在-10 ℃～40 ℃时可正常工作。各项参数指标满足标准要求,能够有效达到防止污染扩散,保证工作人员安全的目的。     

基于C30加速器的64Cu核素制备工艺

64Cu是目前应用十分广泛的放射性核素,主要用于PET诊断。本文基于C30加速器对⁶⁴Cu核素的制备工艺进行研究。制靶靶片为金属铜材质,在靶片表面镀金膜,以保护铜基底。镀金完成后用HCl和H₂O₂浸泡镀金层以去除金属杂质,用脉冲电镀法电镀富集⁶⁴Ni层。将靶片转移至C30加速器固体靶站进行辐照,束流能量为15.5 MeV。将辐照后的靶片转移至分离纯化热室。在溶靶槽中加入6 mol/L HCl和30%H2O2溶靶,使用AG1-X8阴离子交换树脂分离纯化,最终获得⁶⁴Cu核素。分别测定64Cu的放射性核纯度、放射化学纯度、金属杂质含量等质量指标。待收集的64Ni溶液衰变完全后,使用AG1-X8树脂回收。检验结果显示,富集64Ni厚度约8.5～16.3 mg/cm²,⁶⁴Cu产能大于37 GBq,产额可达180～250 MBq/(μA·h),放射性核纯度大于99.9%,放射化学纯度大于97.0%,金属杂质含量均小于0.5 μg/GBq。⁶⁴Cu制备工艺稳定、质量可控,达到了规模化生产水平,为⁶⁴Cu相关药物的研究与开发提供了稳定可靠的核素来源。     

放射性核素电离空气电子离子对产生率计算

α衰变核素和β衰变核素发射的射线具有电离空气能力而被广泛应用于工业生产中。为研究α或β衰变核素对空气电离能力的大小,本研究采用蒙特卡洛方法模拟理想放射源发出带电粒子在空气中的能量沉积,并结合空气电离理论,计算放射源表面不同距离处电子离子对产生率。利用此计算方法,研究放射源形状、粒子能量、活度和粒子能量分布对电子离子对产生率的影响。结果表明,放射源表面空气中电子离子对产生率的大小主要受放射源活度的影响,而粒子能量及能谱分布等主要影响电离空气范围及电子离子对产生率衰减速率; 3.7×10⁶ Bq/cm²的α放射源最大电子离子对产生率可达10¹¹~10¹² cm^-3•s^-1量级, 3.7×10⁶ Bq/cm²的β放射源最大电子离子对产生率可达10⁹~10¹⁰ cm^-3•s^-1量级。研究结果可提供数据支持,为新的放射性同位素应用技术开发提供理论指导。     

辐射防护玻璃照射量累积因子的计算及分析

为研究γ放射源操作热室观察窗辐射防护玻璃的累积因子,开展高活度γ放射源热室观察窗的设计,本研究根据五种常用辐射防护玻璃的成分以及ANSI/ANS-6.4.3的数据,得到五种常用辐射防护玻璃的照射量累积因子G-P插值法参数,并利用这些参数计算五种辐射防护玻璃在⁶⁰Co、⁷⁵Se、¹³⁷Cs、¹⁹²Ir核素γ射线照射下的照射量累积因子,拟合得到照射量累积因子随玻璃厚度的变化函数,并与利用等效铅厚度法得到的结果进行比较。结果表明,拟合得到的多项式相关度R²很高;等效铅厚度法仅适用于薄层铅玻璃,在使用铅等效法评价铅玻璃的屏蔽性能时,务必要注意铅玻璃的厚度以及所要屏蔽的γ射线能量。本文计算的辐射防护玻璃照射量累积因子可为热室观察窗的设计及屏蔽性能提供参考。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

CTBT气溶胶γ能谱的能量漂移校正方法

CTBT放射性核素台站气溶胶样品通常采用HPGe γ谱仪系统测量,能量刻度是核素识别的关键。针对放射性核素台站气溶胶γ能谱存在的能量漂移问题,提出了一种基于²¹²Pb、²¹²Bi、²⁰⁸Tl、²¹⁰Pb、⁴⁰K和⁷Be等天然放射性核素γ射线的能量漂移校正方法。测试结果表明,该能量漂移校正方法能有效校正能谱中γ峰能量偏差。     

GaN核辐射探测器的性能研究

GaN作为第3代半导体材料,具有禁带宽度大、电子饱和漂移速度大、抗辐射能力强等特点。制备了GaN半导体探测器,并应用该探测器对²⁴¹Am α粒子能谱进行测量,得到α粒子能谱的能量分辨率约30%。同时,以Si半导体探测器为标准,对GaN探测器进行了能量及探测效率的测量,得到探测器的探测效率最高可达80.1%。最后,应用Keithley 2635静电计对GaN探测器的I-V曲线等进行测试,发现在-15 V偏压下,GaN探测器的本底电流密度小于70 nA/cm²。     

GaAs基β辐射伏特效应微电池的参量优化设计研究

考虑放射性同位素源自吸收效应,提出基于半导体材料GaAs和同位素源⁶³Ni的微电池最优化设计方案,并通过蒙特卡罗程序MCNP模拟计算β粒子在半导体材料中的输运过程,对同位素源与半导体材料的厚度,换能单元PN结结深、耗尽区宽度、掺杂浓度、少子扩散长度,及电子空穴对的产生及收集情况等进行了研究和分析,给出了不同结深下,各物理参量的最佳设计值。在源活度为3.7×10⁷ Bq,PN结表面积为0.01 cm²时,提出的辐射伏特效应微电池最优化设计方案可实现：短路电流密度为379.68 nA/cm²,开路电压为1.375 V,填充因子为84.39%, 最大输出功率为440.4 nW/cm²,能量转化率为4.34%。     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

在线式放射性液态流出物监测仪研制

本文针对核设施中液态流出物关键伽马核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs的测量,采用自主专利等多项技术设计样机,基于NaI(Sodium Iodide)闪烁体探测器的自动核素识别,开发了探测灵敏度更好、质量更轻便且满足通用的建筑承载能力的在线式液态流出物监测装置。设计加工集成的样机经过能量刻度、效率刻度、感兴趣区自动划分核素识别测试,并通过国家一级计量站校准测试,经过超过500多小时实验,其性能稳定可靠,具有核素识别能力,测试显示⁶⁰Co、¹³⁷Cs探测限小于0.088 Bq/L。对比国内传统监测技术,质量减轻接近1个数量级,探测灵敏度提升超过2个数量级,监测技术及其样机从技术能力而言也适用于饮用水伽马关键核素活度浓度监测。     

尿素14C胶囊中55Fe分析方法研究

为确保药品质量的可控性与安全性,需对尿素¹⁴C胶囊中的杂质核素⁵⁵Fe进行分析。本工作建立了尿素¹⁴C胶囊中⁵⁵Fe分析测量方法,样品经过AGMP-1阴离子交换树脂2次分离纯化后,用液体闪烁计数器（LSC）测量⁵⁵Fe的活度,同时计算了尿素¹⁴C胶囊样品中放射性杂质核素⁵⁵Fe的检测限,并对方法的专属性、耐用性和检测限进行了验证。结果表明,放射性杂质核素⁵⁵Fe的活度限值为小于等于¹⁴C活度的0.1%、干扰核素¹⁴C的去污因子大于10⁵、铁的化学回收率在57%～67%之间、测量1 h的检测限为0.4 Bq。     

HPGe γ谱仪测量级联γ辐射152Eu、133Ba、60Co核素活度的方法

给出了HPGe γ谱仪测量级联γ辐射核素活度的一种实用方法,在探测器与样品之间放置一定厚度的水吸收层,能够很好降低探测效率,显著降低级联γ符合效应和偶然符合效应的影响。实验表明,TC-45样品中¹⁵²Eu、¹³³Ba、⁶⁰Co核素活度的探测效率和测量活度相对偏差随水吸收层厚度增加遵循指数衰减规律,当厚度增加到70 mm以上,其测量活度相对偏差小于4%。     

总α和总β放射性测定方法研究

研究了各种常见核素α、β放射性在BH-1216低本底α、β测量仪上的计数效率与其射线能量之间的关系,以241Am和40K分别作为总α和总β的标准物质,计算了常见核素的总α和总β放射性计数效率E相对于标准物质计数效率Esd的等效因子ρ(ρ=E/Esd),用于比较已知核素活度浓度样品的总放射性估算值与测量值间的一致性。研究还发现,放射性活度与计数率的比值,即活度-计数率比K,与待测放射源的质量厚度之间存在良好的线性关系。用活度-计数率比代替计数效率作"效率校正",计算方便、精度较高。基于上述研究建立了适用于食品和环境样品中总α和总β放射性的测定方法。