单颗粒质谱仪进样装置的设计与模拟

目前,广泛采用空气动力学透镜 喷嘴作为单颗粒质谱仪的进样装置。针对大气环境污染物PM2.5的研究需要,对单颗粒质谱仪进样装置中空气动力学透镜 喷嘴（聚焦颗粒的空气动力学直径在0.3~3 μm范围内）进行优化设计,并选用Fluent软件对颗粒运动进行数值模拟。仿真结果表明：优化设计的进样装置对粒径0.3~3 μm范围的颗粒聚焦效果较好,在距离装置出口24 cm处的颗粒束宽在0.03 mm以内。因此,优化设计的进样装置能满足单颗粒质谱仪对PM2.5颗粒进样聚焦的要求。     

实时在线单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的研制

针对大气气溶胶单颗粒粒径及成分同时检测的要求,自行研制了一台实时在线单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪,并对仪器各部分的原理和结构进行了描述。用实验室产生的标准气溶胶粒子对仪器进行粒径和质量数校正,同时考察激光能量对邻苯二甲酸二辛脂(DOP)气溶胶颗粒的打击效率及其谱图的影响。室内气溶胶颗粒采样证明了该仪器具有较高的同位素测量精度及质量分辨率。     

单颗粒气溶胶实时在线监测飞行时间质谱仪的研制

介绍国内第一台采用空气动力学透镜进样系统的质谱仪。这种系统有效地提高进样效率和检测效率。本仪器优化双光束测径装置和激光解析电离装置的空间结构,缩短气溶胶漂移空间从而提高小颗粒的检测极限。     

在线测量气溶胶大小和化学组分的质谱技术与应用

介绍了在线连续监测大气单粒子气溶胶的粒径和化学组分的飞行时间质谱仪。本装置采用喷嘴加两个skimmer构成的差分真空进样,双光束空气动力学测量技术,激光解吸附电离和双极飞行时间质谱技术。利用这套装置对室内外的空气进行了实际的测量,该技术可以在线测量气溶胶的粒径分布,并同时对气溶胶的化学组分进行实时监测。     

毛细管进样-激光解吸电离气溶胶飞行时间质谱仪检测超细纳米颗粒物化学成分

采用毛细管大气压进样接口,结合激光多光子解吸、电离等技术,自行研制了毛细管进样-激光解吸电离气溶胶飞行时间质谱仪,用于在线测量超细纳米颗粒物的化学成分。应用商品化的气溶胶发生器和自制的离子诱导成核反应器,在实验室内分别产生了KCl、NaCl、NaI/NaBr混合物和Air/H₂O/SO₂混合气体成核反应的粒径小于100 nm的超细纳米颗粒物,并通过质谱仪获得了它们的化学成分信息。结果表明,相对于具有较大粒径的颗粒物,超细纳米颗粒物在激光多光子电离过程中更容易完全原子化电离,但通过改善激光的聚焦条件可以获得超细纳米颗粒物成分的分子信息。实验测量了毛细管大气压进样接口传输超细纳米颗粒物的效率,为0.33%,与国际同行采用类似大气压进样接口传输气体分子的效率一致。     

用于纳米气溶胶质谱仪的毛细管进样接口传输特性研究

采用自制的X射线离子诱导成核纳米颗粒物生成装置,通过纳米扫描迁移率颗粒物粒径谱仪（Nano-SMPS）测量纳米颗粒物通过毛细管之前、之后的粒谱分布,获得了纳米颗粒物穿透率随毛细管的内径、长度及进样流量的变化曲线,并对纳米颗粒物在毛细管中的传输损耗进行实验探究。同时,结合气溶胶颗粒物传输沉积模型,对纳米颗粒物的穿透率进行理论计算,并与实验测量值进行比较和讨论。结果表明,对于粒径小于10 nm的纳米颗粒物,受布朗运动等因素的影响,其穿透率与毛细管的尺寸及进样流量有较强的相关性。此外,采用毛细管进样接口结合激光电离气溶胶飞行时间质谱仪对部分纳米颗粒物的化学成分进行检测,获得了初步的实验结果。     

基于ICP-MS的二氧化硅亚微米粒子特征参数分析

将电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）配合外部质谱信号采集存储装置,用于研究表征亚微米颗粒粒径和浓度参数。在模拟采集模式下,以300~2 000 nm粒径的SiO₂粒子为例,通过优化进样系统及仪器的工作参数,分析了样品提取速率和雾化气流速对单颗粒质谱信号强度的影响。在优化的实验条件下,SiO₂颗粒粒径部分检测限为233 nm,对300~900 nm粒径粒子测量的线性相关系数大于0.99,但对1 500、2 000 nm粒径粒子的检测结果出现明显偏差。论证了利用样品传输效率测量悬浮液粒子浓度的可行性,并将ICP-MS的粒径测量结果与扫描电镜法（SEM）、光子相关光谱法（PCS）的测量结果进行比较,3种方法对于粒径小于900 nm粒子的测定结果基本一致,且具有相似的测量精度。该方法分析速度快、结果准确,可用于SiO₂亚微米粒子粒径、浓度参数的测量。     

高速大容量气溶胶粒子分类计数存储器的设计

为实现气溶胶颗粒物的空气动力学粒径及其光学粒径的同时测量,对颗粒物按粒径大小进行分类计数,利用电子学多道存储技术,结合大规模可编程逻辑电路和高速大容量双端口内存芯片,设计了一种高速大容量粒子分类计数存储器。该存储器实现了单一脉冲计数器与特征信号分类计数器的有机结合,其存储容量高达65535道,每道可计数65535个,操作速度可达15ns;而且线路简单,整个电子学多道电路只需要两片MACH435和两片IDT7009芯片。用设计的存储器对空气中空气动力学粒径为0.5～20μm的气溶胶颗粒物进行计数,得到了颗粒物的粒谱分布。该存储器已应用于本研究所自行研发的空气动力学粒谱仪,完全满足仪器连续、实时、在线监测时对存储速度和容量的要求。     

在线单粒子质谱研究进展

单粒子质谱(SPMS)能够在线测量气溶胶粒子的粒径和化学组成,在大气化学研究、环境污染监测等方面有广泛的应用前景。一般的在线单粒子质谱主要由进样系统,粒径测量系统和化学组分分析系统三部分组成。气溶胶粒子来源广泛,组成复杂,对于不同类型的气溶胶粒子需要采用不同的电离方式。用于研究气溶胶颗粒的单粒子质谱种类繁多,激光电离单粒子质谱和电子轰击电离单粒子质谱是最早出现也是目前发展较为成熟的两种仪器。近年来出现了一些采用软电离技术的新型单粒子质谱,能够对气溶胶的化学组分进行定量分析。随着科技的不断发展,提高仪器的性能以扩展仪器的应用范围,仪器的商品化将是单粒子质谱仪发展的主要趋势。     

高速大容量气溶胶粒子分类计数存储器的设计实现

摘要：空气动力学粒谱仪能够同时测量气溶胶粒子的空气动力学粒径和光学粒径。本文采用多道存储技术,结合大规模可编程逻辑芯片及高速大容量双端口内存芯片,设计了高速大容量气溶胶粒子分类计数存储器。主要特色是：单一脉冲计数器与特征信号分类计数器有机结合,存储容量高达65535道,每道可计数65535个,典型操作速度可达15nS,且线路简单。该存储器作为本研究所自行研发的空气动力学粒谱仪的关键存储部件,完全满足仪器连续、实时、在线监测对存储速度和容量的要求。     

渣浆泵叶轮湍流场模拟及颗粒轨迹分析

为提高渣浆泵的抗磨性能并优化泵的设计,采用RNG κ-ε湍流模型和SIMPLEC算法对多工况下渣浆泵叶轮内部清水流场进行了数值计算,得到叶片表面相对速度矢量分布,分析了叶片表面回流、旋涡现象;基于单颗粒动力学模型,采用拉格朗日法计算了多工况下固相颗粒的运动轨迹,分析不同粒径颗粒对叶片表面磨损的影响。结果表明：叶片压力面进口在大流量工况下开始出现回流,而叶片吸力面进口则在小流量工况下回流、旋涡严重,叶片进口的回流、旋涡不仅容易引起NPSHr增高,诱发空化现象,还会导致颗粒聚集、反复冲击该区域;在小流量工况下,叶片压力面出口和吸力面出口均出现大区域的回流,甚至延伸至叶片中段,随着流量增大,回流和旋涡区域逐渐缩小,由此可见叶片出口在小流量工况下的磨损比较严重;其他因素一定时,固液混合物的流量越小,颗粒在进入叶片流道前停留的时间越长,导致颗粒与叶片头部的碰撞概率增大;随着颗粒直径增大,颗粒向叶片压力面靠近的趋势越明显,与压力面的碰撞机会也增多,从模拟结果可以看到,该叶轮对1mm以上的大颗粒适应性不好,在设计流量工况下,0.5~1mm粒径范围内颗粒适应性最好。     

SPAMS打击率影响因素与仪器状态分析

在北京市环境保护监测中心空气质量综合观测实验室,使用气溶胶单颗粒飞行时间质谱（SPAMS）对2013年1~12月空气颗粒物开展综合观测。实验结果表明,SPAMS打击率与测径颗粒数（siz）、大气相对湿度、颗粒物组分以及粒径有关。仪器状态正常时,打击率在siz数量小、大气相对湿度低时较高,与含K⁺、HSO₄^-、OCEC、NO₃^-的颗粒物以及粒径为0.2~0.3 μm、0.3~0.4 μm、0.4~0.5 μm的颗粒物数量呈正相关,与0.1~0.2 μm、0.5~0.6 μm、0.6~0.7 μm的颗粒物数量呈负相关,含NH₄⁺、SiO₃^-颗粒物数量的关系与污染特征及其他环境有关。本研究通过分析打击率数值及打击率与各影响因素的关系判断仪器状态是否正常,这为提前发现常规方法难以发现的仪器故障提供了一种思路。     

Nano particles’ behavior in non-Newtonian slurry in mechanical process of CMP

Thin fluid film is thought to be formed between the wafer surface and the pad asperity. Hydrodynamic pressure on the surface asperity is periodically generated when particles are passing through it. Fatigue fracture occurs under the effect of periodic pressure, and the fatigue begins from the top to the bottom of the asperity. The removal rate is calculated based on the energy-balance fracture theory. Particle size and its relative velocity are important parameters that affect the polishing effect. Using the multiphase model and the power–law viscosity model of the slurry, particle’s velocity and its distribution in the slurry are numerically calculated. The results indicate that the slurry film thickness needs to be in the same order of the particle size that the particle can generate effective hydrodynamic pressure to remove the asperity materials.     

考虑颗粒分布影响的液-固二相流体润滑研究

对多颗粒分布的液-固二相流体润滑进行了研究。对有颗粒存在时的润滑区域进行划分,建立了多颗粒状态下的雷诺方程,引进颗粒的速度、大小、位置,颗粒间的距离等参数,在给定油膜承载力的情况下运用有限元法对有限长滑块进行了数值求解。结果表明:颗粒的存在使颗粒附近的压力分布有了明显的变化;油膜承载力越大,颗粒对压力分布、最小油膜厚度的影响越明显;颗粒处于运动状态或静止状态对压力分布和最小油膜厚度的影响趋势是一致的,但运动颗粒的影响程度较小些;颗粒间的距离、颗粒半径、颗粒数目对压力分布也有比较大的影响。     

spICP-MS准确定量多分散金纳米颗粒的颗粒数量浓度

建立了基于单颗粒电感耦合等离子体质谱（spICP-MS）法准确定量分析多分散金纳米颗粒（AuNPs）的颗粒数量浓度。以包含30 nm和60 nm AuNPs的多分散样品为研究对象,考察载气流速和采样深度对尺寸分辨率,以及采集时间和驻留时间对颗粒数量浓度测定结果的影响。研究表明：优化载气流速能显著改善尺寸分辨率,而采样深度的影响相对较小,在载气流速0.8 L/min、采样深度9 mm时,获得了最佳的尺寸分辨率;延长采集时间能有效降低测定结果的相对标准偏差（RSD）,当采集时间增加至180 s时,多分散样品中30 nm和60 nm AuNPs颗粒数量浓度测定值的相对标准偏差降至5%以下（n=3）;选取驻留时间为0.1 ms时,测定结果与配制值相符,且颗粒信号与离子信号的区分更加明显。在优化的条件下,粒径和颗粒数量浓度检出限分别为10 nm和49 NPs/g。采用本方法对不同混合比例的多分散样品进行定量分析,其测定结果与标准值相符,证明了方法的可靠性。将该方法应用于自来水、泉水和湖水中多分散纳米颗粒的定量测定,3种水样的加标回收率在80%~120%之间。本方法具有尺寸分辨率高、测量精密度好、离子干扰小等优点,可为环境基体中多分散纳米颗粒的定量测定提供方法参考。     

基于CFD-PBM积分矩量法旋风分离器中颗粒聚团的数值模拟

为了得到颗粒聚团对旋风分离器分离性能的影响,在不同入口颗粒浓度与入口气速下研究其对分离效率的影响。采用雷诺应力模型(RSM)计算湍流流场,通过群体平衡模型(PBM)耦合CFD对颗粒相进行数值计算。研究结果表明:时间为2 s时,旋风分离器内的聚团作用已经趋于稳定,颗粒粒径在1.5μm到3μm范围的颗粒在旋风分离器内基本无法被捕集,而粒径大于5μm的颗粒其分离效率接近于100%;随着入口颗粒浓度的增加,总体分离效率增加,而增加入口气体速度,对分离效率的影响并不是很大。     

非磁性微粒的负磁泳-惯性组合分选研究

为了分选颗粒直径十分接近的非磁性颗粒,数值计算了负磁泳耦合的惯性分选器在不同磁场强度、微通道结构参数、入口速度和速度比情况下3μm、4μm、5μm的三种颗粒的侧向偏移,结果表明：颗粒的侧向迁移随磁场强度和颗粒尺寸的增大而增大;颗粒的分离效率随着入口流速的减小和入口流速比的增大而提高;越小的微通道结构参数Ha/Hb和越大的扩张区扩张比,都有利于颗粒分离。计算结果部分得到了激光诱导荧光图像实验的验证,证明了数值模型的有效性。