北京大气中醛酮化合物污染特征与来源分析

为研究北京大气中醛酮化合物的污染特征,利用2,4-二硝基苯肼采样管采样-高效液相色谱仪分析的方法,于2020年1月—12月以及2020年5月26—29日对北京城区评价点(车公庄)大气中的13种醛酮化合物开展常规和加密监测分析,于2020年9月17—21日对北京城区评价点和北京东南边界点(永乐店)开展同步监测分析,并对醛酮化合物的来源进行了初步分析.结果表明：(1)2020年北京城区大气中醛酮化合物总浓度为(25.1±8.5)μg/m³,其中丙酮、甲醛和乙醛的贡献率分别为43.1%、30.7%和15.6%.臭氧生成潜势呈甲醛>乙醛>丙酮的特征,其中甲醛和乙醛对臭氧生成潜势的贡献率分别为66.5%和23.0%.(2)醛酮化合物总浓度呈夏季>春季>秋季>冬季的特征,甲醛和乙醛浓度日变化均呈“双峰”特征,均在12:00—15:00达第1个峰值,在17:00—19:00达第2个峰值.(3)同步监测期间,车公庄和永乐店的醛酮化合物总浓度分别为(24.4±7.8)(24.1±7.5)μg/m³,车公庄丙酮、甲醛的贡献率分别较永...     

北京APEC期间大气颗粒物中类腐殖酸的污染特征及来源

为分析北京市APEC期间强化减排措施对大气细颗粒物中类腐殖酸(humic-like substances,HULIS)浓度及污染特征的影响.对APEC前后样品进行了碳质组分(OC/EC)、水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)、HULIS和水溶性离子分析,研究发现APEC采样期间大气颗粒物中HULIS的浓度范围为1~15μg·m~(-3).HULIS浓度在会议减排前、中和后期分别为7.99、5.83和7.06μg·m~(-3).会议减排对降低HULIS浓度起到了一定作用.在会议期间HULIS的浓度下降程度明显快于EC与WSOC.会议之后HULIS的浓度上升程度明显慢于OC、EC、WSOC和PM_(2.5);HULIS占PM_(2.5)的值在采样期间变化不大,在采样期间、会议减排前、中和后期分别为13.60%、13.59%、14.02%和12.22%.HULIS-C/OC的值和HULIS-C/WSOC的值依次为28.95%、35.51%、28.37%、19.93%和52.75%、59.58%、51.54%、45.39%.HULIS与湿度呈显著正相关,与风速呈显著负相关;生物质燃烧和二次转化可能是北京大气颗粒物中HULIS重要来源.     

徐州大气中醛酮化合物污染特征初步研究

优化了大气中15种醛酮类化合物的测定方法,选择徐州市区四个采样点,在臭氧浓度较高的4-9月开展为期两年的连续监测,分析其月度、年度组分和浓度水平及不同采样点污染特征。结果表明：优化后的方法实现丙酮和丙烯腈分离的同时,分析效率比国标方法提高近3倍;与其他城市相比,徐州醛酮类化合物浓度处于中等污染水平,2021年浓度较2020年低;醛酮类化合物受温度和人为因素影响较大,所有点位在平均气温最高的8月份浓度出现高值,位于4#点位由于受人为影响较大,醛酮类化合物浓度相比于其他点位浓度稍高。     

高效液相色谱法分析空气污染物中的醛和酮

建立了一种用高效液相色谱法测定空气中的醛酮类化合物的方法.该方法用2,4-二硝基苯肼(DNPH)的磷酸溶液为吸收液,将醛酮类化合物转化为醛酮-DNPH衍生物,测定空气中的含量.方法的相关系数大于0.999,检出限为2～10 μg/m3,回收率大于85％.该方法灵敏度高,前处理简单,可用于环境空气中醛酮类的测定.     

APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征研究

为了解APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征,2014年11月6日-22日在天津市环境监测中心采集PM_(2.5)样品,分析了水溶性离子、无机元素及碳组分含量。结果表明:APEC会议期间,天津市PM_(2.5)浓度水平为81μg/m3,低于会后114μg/m~3;NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+等二次离子在PM_(2.5)中所占比重由会议期间的48.12%下降为会后的42.68%,一次离子所占比重由期间的8.84%上升为会后的14.50%,NO_3~-/SO_4~(2-)比值及硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)均高于会后。总无机元素浓度及其在PM_(2.5)中的占比均明显低于会后。有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度及在PM_(2.5)中的占比低于会后,但OC/EC比值及二次有机碳(SOC)在OC中所占比重高于会后。说明APEC期间天津市PM_(2.5)中二次反应较为明显,机动车排放对PM_(2.5)的贡献相对突出,城市扬尘得到明显控制。     

沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征与来源分析

为探究沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征,于2017年8月24日—9月2日采用2,4-二硝基苯肼固相吸附/高效液相色谱方法对沈阳市郊区醛酮类化合物进行观测分析,利用美国环境保护局推荐的人体健康风险评价方法对部分有毒有害醛酮类化合物的人体健康风险进行了评价,并利用比值法对醛酮类化合物的来源进行了初步分析.结果表明:醛酮类化合物质量浓度日均值范围为23.16～38.38μg/m³;质量浓度最高的4种醛酮类化合物依次是丙酮、甲醛、正丁醛和乙醛,其质量浓度日均值的平均值分别为8.71、5.90、5.48和2.95μg/m³.对·OH消耗速率(L_OH)贡献较大的醛酮类化合物物种是正丁醛、甲醛和乙醛,臭氧生成潜势贡献(OFP)较大的醛酮类化合物物种是甲醛、正丁醛和乙醛,在研究区影响醛酮类化合物光化学反应活性的物种主要是甲醛、乙醛和正丁醛.研究区观测期间,环境空气中甲醛和乙醛的致癌性风险值分别为1.18×10^-5和5.91×10^-6,对暴露人群存在潜在的致癌风险;乙醛的非致癌风险值为...     

2014年APEC期间北京市空气质量改善分析

利用2014年11月1~12日(APEC会议期间)北京市大气污染物、PM_2.5组分及气象、遥感监测数据,结合CMB受体模型,综合分析了APEC会议期间北京市空气质量与气象条件变化并初步评估了减排措施对APEC会议期间PM_2.5浓度的贡献及影响. 结果表明,APEC会议期间北京市PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂的浓度分别为43、62、8和46 μg ·m^-3,比近5年平均浓度(PM_2.5为2012~2013年平均浓度)降低45%、43%、64%和31%; 空间分布上PM_2.5在城区及北部山区改善效果最明显,下降幅度在30%~45%之间,南部地区降幅在25%以下; 不同类别的站点降幅在27.4%~35.5%之间; APEC会议期间PM_2.5的主要组分SO₄^2-与同期(2013年11月1~12日)相比下降50%,地壳物质同比下降76%,NO₃^-同比下降35%; CMB模型源解析结果显示APEC会议期间燃煤锅炉贡献2%左右,扬尘贡献7%左右,机动车贡献30%左右; APEC会议期间北京市及周边地区针对可能发生的污染过程采取的减排保障措施对PM_2.5浓度具有明显的削峰降速作用.     

2013~2014年北京大气重污染特征研究

从污染物浓度的时间变化、空间分布以及大气污染类型等方面,对2013~2014年北京大气重污染过程进行了分析,并初步探讨其影响因素.结果表明:2013~2014年北京共出现大气重污染105d,重污染频率为14.4%.其中,首要污染物为PM_2.5的天数为103d,首要污染物为PM₁₀和O₃各有1d;冬半年重污染天数占全年的76.2%.重污染气象要素特征主要表现为风速小、湿度高、能见度低.重污染日PM_2.5/PM₁₀浓度比值为91.3%,明显高于全年平均水平,表明重污染时颗粒物以细颗粒物为主.北京大气重污染区域分布表现为南高北低,平原高、山区低的总体特征,交通站重污染天数普遍高于市区其它站点.北京大气重污染主要表现为积累型、光化学型、沙尘型以及复合型等类别;其中积累型大气重污染往往伴有区域污染水平的整体升高,PM_2.5组分中NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺等水溶性二次离子的浓度增幅最为明显;O₃污染在近两年有加重的趋势.     

北京市大气和降雨中醛酮化合物的污染研究

2005年6月到2005年8月在北京市区采用2,4-二硝基苯肼HPLC法测定了大气和降水中的醛酮类化合物.结果表明,大气醛酮类化合物中以丙酮的浓度最高,其次是甲醛、乙醛和丙醛,浓度分别是22.14、19.51、17.18、3.85μg·m-3,这4种化合物占大气醛酮总量的84.7%.分析大气中醛酮化合物浓度,结果表明,北京醛酮化合物污染主要来自人为源,并且甲醛、乙醛和丙醛具有相似的源和汇.通过对比晴朗和多云天气条件对醛酮浓度日变化的影响可知,夏季光化学反应是大气中醛酮的重要源.夏季降雨对大气中醛酮化合物浓度影响明显,降雨前后大气中醛酮污染物浓度日变化的对比研究说明,湿沉降是大气中醛酮污染物的重要汇.同时检测出雨水中含11种醛酮化合物,其中甲醛浓度最高为166.3μg·L-1,乙醛浓度为43.63μg·L-1,丙酮浓度为34.33μg·L-1.     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NO_x、O₃、SO₂浓度(均以φ计)和PM_2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM_2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O₃)和φ(SO₂)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O₃)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO₂)在3～220 m的增长率为25.0%. NO_x主要来源于局地近地面污染源的排放;SO₂主要来源于高架点源的排放,O₃则来源于局地光化学过程积累;PM_2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著. 不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.      

APEC会议期间北京机动车排放控制效果评估

机动车尾气排放是影响北京市大气环境质量的首要因素,为了保障APEC期间的空气质量,北京市采取了包括控制机动车排放在内的严格的控制措施.本研究基于路网车流量、车速和车型变化数据,提出了一种基于自下而上排放清单的控制措施效果评估方法.结果表明,APEC会议期间北京市路网车流量下降,车速上升,小客车的车流量下降幅度最大;APEC会议期间机动车尾气CO、NO_x、HC和PM排放削减比例分别为:快速路15.1%、22.4%、18.4%和21.8%,主干道29.9%、36.4%、32.7%和35.8%,次干道35.7%、41.7%、38.4%和41.2%,支路40.8%、46.5%、43.1%和46.0%.基于自下而上的排放清单方法,建立了APEC会前和会期的机动车尾气排放清单,结果显示研究区域内会期机动车尾气排放量CO、NO_x、HC和PM排放量分别削减37.5%、43.4%、39.9%和42.9%.     

2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析

2014年10月至11月间,在北京城区开展PM_(2.5)监测并对其中的水溶性离子进行离线及在线分析.其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在不同观测阶段均是PM_(2.5)中的主要离子,APEC期间三者总浓度为(26.8±22.5)μg·m~(-3),占PM2.5质量浓度的(41.7±8.5)%,占所测水溶性离子组分的(84.7±5.0)%;APEC期间NO-3浓度水平较高,对PM_(2.5)贡献最大.对APEC期间水溶性离子的累积趋势研究发现,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和Cl~-均经历了3个不同的累积过程,除气象条件外,本地源排放及区域污染引起的累积效应仍不可忽视.对颗粒物酸性特征研究发现,不同观测期间,颗粒物中主要水溶性离子浓度虽有不同,但北京秋末冬初颗粒物无明显酸化特征.     

北京及周边地区大气羰基化合物的时空分布特征初探

利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）/HPLC方法,于2010年6月24日、7月22日、8月24日、9月14日（夏季）和2011年1月13日（冬季）,在北京及周边地区38个采样点组织5次同步观测,测定了大气中23种羰基化合物的浓度水平.观测结果表明,北京市各类站点夏季和冬季的总羰基化合物体积分数分别为（16.38±6.03）×10-9,（8.50±5.27）×10-9;周边城市夏季和冬季的体积分数分别为（13.19±5.71）×10-9,（13.05±2.44）×10-9.区域大气中最主要的羰基化合物是甲醛、乙醛和丙酮,三者约占总羰基化合物浓度的78%～91%.夏季羰基化合物的浓度水平明显高于冬季,并且上午09：00～12：00时段的浓度高于下午13：00～16：00时段的浓度.在空间分布上,北京市夏季羰基化合物的高值区主要集中在交通密集的主城区,而冬季受西北风影响呈现由西北向东南递增的趋势.夏季,机动车尾气对大气羰基化合物有显著的一次和二次贡献,同时在不利的气象条件影响下,造成城市地区羰基化合物的污染现象.冬季,大气羰基化合物以一次排放为主,燃煤和机动车可能是主要的污染源.     

APEC期间北京市城区VOCs浓度特征及其对VOCs排放清单的校验

采用“SUMMA罐采样-GC-MS” 离线分析方法,通过对北京市东部城区2014年10月16日~11月27日大气环境挥发性有机化合物(VOCs)监测,得出APEC期间VOCs结果,会议前(10月16~30日)、会议期(11月5~11日)、会议后(11月12~27日),TVOCs(检出VOCs化合物之和)24h日平均浓度分别为49.12×10^-9、25.17×10^-9、23.38×10^-9,随时间呈下降趋势;而3个时间段,TVOCs白天平均浓度分别为41.43×10^-9、17.36×10^-9、20.08×10^-9,会议期浓度最低,且烯烃体积百分比升高,烷烃和芳香烃降低,与会议前、后VOCs化学组分特征形成显著差异.会议前、会议后的TVOCs浓度与气象要素的相关性分析表明:VOCs受温度影响最大(相关性0.74),其次相对湿度(相关性0.67),与风速相关性不显著.最后,基于北京市VOCs排放清单和主要源VOCs化学成分谱,核算了会议期15种主要化合物的日减排量.APEC期间,该15种化合物的减排量与其白天均浓度较会议前、后的下降量显著相关,相关性达到0.76~0.80,间接校验了北京市VOCs排放清单的准确性.     

利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响

气象条件对大气污染物的扩散和传输有重要影响,准确分离和定量气象因素对空气质量的影响是评估大气污染控制政策有效性的前提.本研究利用APEC会议期间及前后(2014-10-15～2014-11-30)北京城区朝阳观测站点SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)以及气象因素的观测数据,采用多元线性回归分析方法,定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.在假定排放条件不变的情况下,基于气象因素参数建立的预测污染物浓度的多元线性回归模型模拟效果较为理想,决定系数R~2在0. 494～0. 783之间.控制措施使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低48. 3%、53. 5%、18. 7%、40. 6%、3. 6%、34. 8%、28. 8%和40. 6%,气象因素使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低1. 7%、-2. 8%、18. 7%、4. 5%、18. 6%、27. 5%、30. 6%和35. 6%.气象因素和控制措施共同作用使得APEC控制期北京空气质量得到了明显改善.控制措施对SO_2和氮氧化物浓度的下降起主导作用,气象因素对CO浓度的下降起主导作用,气象因素和控制措施对颗粒物浓度降低的贡献相当.本研究还利用相对权重方法研究了气象因素对污染物浓度影响的贡献,结果表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.     

APEC会议前后北京地区PM2.5污染特征及气象影响因素

为分析APEC会议前后北京地区PM_2.5变化特征,利用中国科学院大学雁栖湖校区超级站在2014年10—12月的连续观测数据,对APEC会议前后北京地区污染物分布及变化特征、气象影响因素和气团传输路径特征进行了分析. 结果表明:APEC会议期间北京地区减排效果显著,ρ(PM_2.5)平均值比会前下降了60.5%. 气象条件对污染物扩散起到积极作用,APEC期间平均风速为1.40 m/s,平均相对湿度为31.9 %,近地面气象条件优于APEC会前、会后. 北京地区受到外来污染物输送的影响,在2.00~3.00 m/s的南风下易发生来自南部地区的PM_2.5和SO₂输送. APEC会议期间北京地区主要受来自西北地区的高速、高海拔气团控制,其出现频率为39.6%,远低于APEC会前 (15.9%)和会后(20.8%),而来自南部地区的低速、低海拔污染气团的出现频率仅为2.1%,扩散条件总体良好. 研究显示,除了减排措施有效削减了污染物排放以外,有利的气象条件也是APEC会议期间北京地区保持良好空气质量的重要因素.      

APEC期间北京市PM_(2.5)时空分布与过程分析

运用Models-3/CMAQ模式系统,模拟分析了2014年11月3~11日APEC会议期间北京市PM_(2.5)污染的时空分布特征,并利用过程分析工具IPR研究了会期两次短时间污染过程(4日13:00~5日12:00和10日13:00~11日12:00)中各种大气物理化学过程对城区官园和郊区定陵两个代表性站点近地面PM_(2.5)生成的贡献.结果表明,CMAQ模型合理地再现了北京市PM_(2.5)的浓度水平和时间变化.北京地区4日和10日发生不利于污染物扩散的气象条件,导致PM_(2.5)小时浓度出现高值(分别为188,124μg/m~3),但受减排措施和冷高压的作用,PM_(2.5)高值维持时间较短.4日13:00~5日12:00,水平传输是官园和定陵站点PM_(2.5)的主要贡献者,贡献率分别为49.6%和90.9%.此次污染过程北京地区受南部污染传输影响较强.10日13:00~11日12:00,官园站点PM_(2.5)主要来自源排放在本地的积累(78.8%),定陵站点PM_(2.5)主要来自较弱的水平传输(93.9%).此次过程体现出更加明显的局地性污染特征.两次过程中,PM_(2.5)的主要去除途径均为垂直传输.     

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.