H2O在金红石型IrO2(110)和RuO2(110)表面吸附的DFT分析

采用密度泛函理论(DFT)中的广义梯度近似(GGA),利用VASP软件包对IrO_2(110)和RuO_2(110)表面吸附H_2O的特性进行计算.结果表明其存在两种吸附方式,即H_2O在不饱和配位Mecus(Me代表Ir或Ru原子,下同)上分别以垂直(110)面且氢原子向上的Mecus-up和平行(110)面的Mecus-par的吸附.Mecus-par较Mecus-up能更强烈吸附H_2O,且经Mecus-par吸附后,H_2O有分解的趋势,而Mecus-up则为物理吸附.相比RuO_2(110),IrO_2(110)能更强烈地吸附H_2O.吸附前后H_2O的电子结构表明,H_2O向(110)提供少量电子,(110)电导增加.     

磁性Fe3O4/In2S3可见光催化剂的制备及其性能

采用简单的油浴法制备出磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂,利用XRD、SEM、FTIR、BET、UV-Vis DRS以及磁滞回线等手段对其进行表征,以可见光(λ≥420 nm)为光源,以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同Fe_3O_4/In_2S_3复合比的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的催化性能及循环使用性能.结果表明,当物质的量n(Fe_3O_4)与n(In_2S_3)之比为6∶5时制备的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂具有最好的光催化活性.光照90 min后,罗丹明B的降解率高达96%;磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的饱和磁化强度达10.31 A·m2·kg-1,在外加磁场作用下,5 s内可以快速从水相中分离,具有良好的磁分离效果;样品经3次循环使用后其催化活性基本保持不变.     

CO2的温室效应饱和度分析及其大气体积分数预测模型

通过精确的LBLRTM逐线积分模式建立CO_2体积分数变化模型,分析了CO_2的温室效应饱和度,并对未来地表温升的变化趋势进行了预测.结果表明,目前CO_2的持续排放只能使其在680cm~(-1)强吸收带中心达到饱和,而在未来相当长一段时间内,其仍将通过该吸收带的翼区以及1 000cm~(-1),1 350cm~(-1)与1 900cm~(-1)等弱吸收带对地表红外辐射表现出强烈的吸收,CO_2的温室效应还远未达到饱和;如果按照当前CO_22.2(mL/·m~(-3))/a的年排放速率,CO_2的大气体积分数将会持续增加,从而造成地表温度不断升高,到2056年,地表温升将会达到2K.     

燃煤电厂烟气SO3控制技术的研究及进展

综述了燃煤电厂烟气中SO_3控制技术的研究现状,分析讨论了当前主要几种SO_3控制技术的优缺点。提出燃煤电厂烟气SO_3控制技术研究应从以下三个方面开展:1低SO_2/SO_3转化率的SCR催化剂开发;2 DSI系统复合碱性吸附剂、碱性吸附剂添加剂与一体化脱除技术的开发;3 DSI系统SO_3脱除率的影响因素基础研究。     

Fe_2O_3对煤焦热解反应的催化作用研究

采用热分析仪、滴管炉等研究了Fe_2O_3对煤焦热解过程的催化作用,借助XRD分析了Fe_2O_3在不同反应温度下的转变产物。结果表明,添加Fe_2O_3后煤焦热解吸热量明显下降,生成烟气中CO、CO_2含量显著上升;Fe_2O_3在1000℃和1100℃时的主要转化产物分别为Fe_3O_4和FeO,在1200℃时转变为Fe_3O_4、FeO和Fe。     

TETA溶液脱除模拟烟气中CO2的试验研究

CO₂作为全球温室气体,正在危害人类赖以生存的环境,而工业上现正在大力发展有机胺溶液用于脱除烟气中的CO₂,并已得到了广泛的应用和极好的发展趋势.由于三乙烯四胺（TETA）溶液具有稳定性好、吸收效率高等优势,再对比传统胺试剂试验的浓度,试验选取0.2~0.8 mol/L体积浓度范围的TETA作为吸收剂吸收模拟烟气中的CO₂.当温度在25~40℃时,其温度对CO₂吸收速率的影响不明显;当溶剂体积浓度在0.2~0.8 mol/L和CO₂体积分数在10%~18%时,溶剂体积浓度和CO₂体积分数对CO₂吸收速率的影响明显.     

磁性铁钛催化剂的制备及其NH3选择性催化还原NO性能

利用微波热解辅助共沉淀方法制备磁性铁钛复合氧化物催化剂,探讨了钛掺杂对铁氧化物SCR(选择性催化还原)脱硝活性的影响规律,并借助XRD(X射线衍射)、N_2吸附研究钛掺杂前后铁氧化物晶相和微观孔隙结构的变化趋势.结果表明:微波热解辅助共沉淀方法制备的单一铁氧化物表现出强烈的α-Fe2O3晶相,掺杂钛会提高铁氧化物的稳定性;当钛掺杂物质的量比为0.25时,铁钛复合氧化物存在γ-Fe_2O_3和α-Fe_2O_3两种晶相;钛掺杂可细化铁氧化物孔径,增大其比表面积和比孔容,从而提高其中低温NH_3-SCR脱硝性能,合适的钛掺杂物质的量比为0.25;在空速比为60 000/h条件下,275~400℃区间Fe_(0.75)Ti_(0.25)Oz取得了高于90%的NO_x转化率.     

烟气中As_2O_3的氧化脱除试验

以芬顿(Fenton)溶液作为吸收剂,在自制的小型鼓泡反应器内,进行了Fenton氧化法脱除气态As_2O_3的试验,考察了反应温度和模拟烟气成分等因素对烟气中As_2O_3脱除效率的影响。研究结果表明:在H_2O_2浓度为0.2 mol/L、Fe~(2+)浓度为5 mmol/L、Fenton吸收液初始pH值为5.5、反应温度为50℃时,烟气中As_2O_3的脱除效率可达100%。模拟烟气中SO_2和NO质量浓度、O_2和CO_2质量分数等因素对As_2O_3脱除效率影响显著。同时,采用高效液相色谱-氢化物发生-原子荧光光谱法,对液相离子产物进行了定性与定量检测,得到As_2O_3脱除产物主要为As(V)。     

CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂催化CO氧化性能的研究

采用共沉淀法制备Ce_xZr_(1-x)O_2载体,等体积浸渍法制备CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂,考察载体中CeO_2与ZrO_2质量比(mCeO_2∶mZrO_2)和CuO负载量对CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂结构及物化性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、比表面积及孔容积测试(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、一氧化碳程序升温还原(CO-TPR)等方法对CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂进行表征,结果表明:当mCeO_2∶mZrO_2为4∶1时,CuO负载量为10%(质量分数)时,10%CuO/Ce_(0.815)Zr_(0.185)O_2催化剂具有较大的比表面积和孔容积,较好的Cu物质分散度,以及较好的还原性能和CO氧化性能.因此,在催化CO氧化反应中,10%CuO/Ce_(0.815)Zr_(0.185)O_2催化剂表现出较优的活性,在常压下,CO完全转化温度低至80℃.     

基于胺法的旋流喷淋气液吸收烟气CO2的性能

为了强化CO_2捕集过程的气液传质,设计了一类多级旋流喷淋反应器,实验研究了典型的醇胺(乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA))脱除CO_2的分离效率和传质系数,并分析了操作条件的影响.结果表明:在相同的实验条件下,MEA的脱碳效率(最大值95%)大于DEA的脱碳效率(最大值92.3%).与相关研究数据的对比表明,多级旋流喷淋可以有效增强醇胺-CO_2喷淋反应系统的传质过程.醇胺溶液旋流气液吸收烟气CO_2的脱碳效率受操作条件的影响,其随着吸收剂质量分数、吸收剂流量和反应温度的增加而提高,随着烟气中CO_2体积分数和烟气流量的增加而降低.     

化学强化剂提高生物膜填料塔烟气同时脱硫脱氮性能的实验研究

对采用外加化学强化剂提高生物膜填料塔烟气同时脱硫脱氮的性能进行实验研究.结果表明,当按最优化学强化剂添加量添加硝酸镧0.25+硝酸铈0.25 mg/L、硫酸镁0.5 g/L、乙酸钠0.3 g/L时,生物膜填料塔的NOx净化效率可达61.78%,脱硫率为100%.进一步的长时间连续运行实验结果表明,在对SO2的净化效率达到100%的同时,按添加最优化学强化剂条件实验操作的生物膜填料塔的NOx净化效率明显高于对比空白实验的NOx净化效率,其NOx净化效率的平均值提高了14.78%.实验为研究形成提高生物法烟气同时脱硫脱氮性能(尤其对提高烟气脱氮效率)的新型化学强化技术方法奠定了基础.     

SNOX法催化脱除模拟烟气中NO○x及SO2实验研究

为了实际考察SNOX方法的工艺条件对烟气中NO○x及SO2的催化脱除效果,针对NO○x的催化还原反应,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了反应温度、空间速度、n(NH3)/n(NO○x)、SO2浓度对NO○x转化率的影响;针对SO2催化氧化反应,采用筛选出的V2O5催化剂,实验考察了反应温度、空间速度、n(O2)/n(SO2)对SO2转化率的影响.以实验研究成果为依据,进行了反应动力学计算.研究结果表明,在实验确定的最佳工艺条件下,NO○x还原率可达87.5%,经两级氧化SO2的转化率达94.3%.     

CO2和O2共注入下方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响

我国大型可地浸砂岩型铀矿床普遍存在黄铁矿和方解石与铀矿物密切共生现象。中性地浸采铀过程中O₂和CO₂的共注入会诱导黄铁矿氧化和方解石溶解,目前针对二者共存体系中方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响尚不明确。本文通过静态批实验和数值模拟的方法对比研究了CO₂和O₂条件下方解石溶解对黄铁矿氧化固铀的影响。结果表明：无CO₂分压下中性Tris缓冲体系中黄铁矿氧化对U(VI)的吸附率高达90%,有CO₂分压下碳酸铀酰体系中铀的固定率明显降低,约有32%的铀被吸附。在方解石和黄铁矿共存体系中,单独通O₂条件下铀的吸附率为27%,CO₂和O₂共通时黄铁矿氧化对铀的吸附率仅为2%,结合数值模拟结果表明O₂+黄铁矿+方解石体系和CO₂+O₂+黄铁矿+方解石体系中Ca₂(UO₂)(CO₃     

盆地气候条件下成都城区O_3与NO_2相互作用的时间尺度分析

应用去趋势互相关分析法对比分析了成都市2013年7月1日至8月31日和2014年1月1日至2月28日等2个时间段4个大气环境监测站点近地面O3与前体物(NO2)小时平均浓度的相关性及其时空演化尺度特征.研究表明,成都市4个监测站点近地面O3与NO2小时平均浓度波动的相关性在一定时间尺度内具有长期持续特征.并对成都市夏季和冬季近地面O3与NO2相关性进行了对比分析,探讨了导致此种差异的原因.结果表明,不同的气象条件下成都市O3与NO2相互作用的时间尺度存在显著差异.其差异性可能与成都市独特的盆地气候特点以及当地夏季与冬季太阳光辐射、日照数、气温等气象因子有关.研究结果有助于进一步加深对盆地气候条件下成都市O3污染特征的认识.     

二维Ti3C2Tx MXene材料的制备与工艺优化

二维（2D）过渡金属碳/氮化物（MXene）材料是当前最受关注的二维材料之一,其中二维碳化钛（Ti₃C₂T_x MXene）材料的研究最为广泛。该材料目前主要通过刻蚀三元碳化物或氮化物（MAX相）后进一步插层得到,因此MAX相材料的纯度和制备工艺条件直接决定了Ti₃C₂T_x MXene材料的物化性质。主要完成了不同Ti₃AlC₂ MAX相材料的筛选,选择氢氟酸（HF）刻蚀,并优化了不同的插层方法,制备了一系列Ti₃C₂T_x MXene材料。通过X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱（XPS）等表征,确定使用原位锂离子（Li⁺）插层法可有效获得单层Ti₃C₂T_x MXene材料。制备的单层Ti₃C₂T_x MXene材料的表面平整,片径约为150 nm,厚度约为2 nm。同时,创新性地采用涡旋震荡辅助材料分层,极大地缩短了超声时间,提高了单层Ti₃C₂T_x MXene材料的产率（可达70%）,并且可以避免材料氧化,为Ti₃C₂T_x MXene材料未来应用提供了新方法。     

不同形貌LaBO_3型钙钛矿的制备及其催化H_2O_2分解反应性能

采用柠檬酸络合法制备了La BO3(B=Fe,Co,Ni)钙钛矿催化剂,通过X-射线粉末衍射(XRD)、傅立叶-红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征,在室温下测定了其对H2O2的催化分解能力.结果表明:催化分解能力依次为La Ni O3>La Co O3>La Fe O3,说明Ni较Co和Fe能更好地分解H2O2.通过改变La Fe O3催化剂的形貌也能提高催化剂性能,如多孔状La Fe O3较负载在SBA-15上的La Fe O3具有更好的催化分解活性.     

Magnetoelectric and converse magnetoelectric res ponses in TbxDy1-xFe2-y alloy ＆ Pb（Mg1/3Nb2/3）（1-x）TixO3 crystal laminated composites

Measured results of magnetoelectric （ME） and converse magnetoelectric （CME） effects of TbxDy1-xFe2-y/ Pb（Mg1/3Nb2/3）（1-x）TixO3/TbxDy1-xFe2-y （TD/PMNT/TD） and PMNT/TD/PMNT laminated composites are presented. ME effect was determined by measuring laminate voltage output under a Helmholtz-generated AC field biased by a DC field （0-1 kOe） （1Oe = 79.58 A/m）. The CME effect was measured by recording the voltage induced in a solenoid encompassing the ME sample while exposed to a DC bias field and PMNT layer driven by a 10 V AC source. The ME and CME responses in the two laminated structure are linear. The highest values of ME coefficients in TD/PMNT/TD and PMNT/TD/PMNT composites are 384 mV/Oe and 158 mV/Oe, respectively, while the highest values of CME coefficients in the two composites are 118 mG/V and 162 mG/V （1 G=10^-4 T）, respectively.     

准东高铁煤与稻草秆热解NOx前驱物释放规律研究

氨(NH_3)和氰氢酸(HCN)是燃料热解过程中的主要含氮化合物,也是燃烧过程中重要的NO_x前驱物,因此研究热解过程中HCN/NH_3的释放规律与转化机制,对降低NO_x排放意义重大。借助热重-质谱联用(TG-MS)系统开展实验研究,探讨了准东高铁煤与稻草秆热解过程中NO_x前驱物的释放规律。研究表明:准东高铁煤与稻草秆的热解产物中,NH_3是主要的NO_x前驱物;NH_3与HNCO、HCN与CH_3CN的释放规律趋同;同等实验条件下,稻草秆热解的NO_x前驱物释放量明显高于准东高铁煤的;准东高铁煤与稻草秆混合热解时,当稻草杆掺混质量百分比从10%增加至40%时,NO_x前驱物的释放量呈先减少后增加的趋势,NO_x前驱物释放量最低时的掺混比为30%,说明稻草秆与准东高铁煤共热解时,二者对NO_x前驱物的释放具有一定的协同耦合抑制作用。     

钴掺杂Mn3O4作为模板制备锂离子电池正极LiMn2O4

以水热合成的钴掺杂Mn₃O₄作为模板,通过固相反应制备尖晶石LiMn₂O₄。XRD谱图和SEM照片显示制备的LiMn₂O₄具有岩石状结构并呈现良好的结晶性,同时Co的引入能够引起LiMn₂O₄晶格的收缩。作为锂离子电池正极材料,Co含量的增加能够提高循环稳定性但降低材料放电比容量,3% Co掺杂的LiMn₂O₄在0.5 C的电流密度下,经过100次循环后,剩余放电比容量达101.6 mAh·g^-1;在10 C的电流密度下,放电比容量可维持在81.0 mAh·g^-1,优于未掺杂的LiMn₂O₄。这是由于Co的引入能够稳定LiMn₂O₄晶体结构并抑制循环中的姜-泰勒扭曲。     

纳米Al2O3颗粒对Cu-Al2O3性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备纳米Al₂O₃颗粒,通过粉末冶金法制备氧化铝铜（Cu-Al₂O₃）。采用X射线光电子能谱仪、扫描电子显微镜、洛氏硬度仪和涡流计分别测试了Cu-Al₂O₃的结合能、微观组织、硬度和导电率。结果表明：随Al₂O₃颗粒含量的增加,Cu-Al₂O₃的硬度先升高后降低,当Al₂O₃颗粒的质量分数达到0.084%时,Cu-Al₂O₃的硬度达到最大值75.73（HRB）。Cu-Al₂O₃的导电率随着Al₂O₃颗粒含量的增加逐渐下降。Al₂O₃颗粒的质量分数为0.084%时为最佳值,Cu-Al₂O₃的硬度达到最大值,导电率达到69.1% IACS。