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相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 171 毫秒
1.
以Ce(NO3)3·6H2O及Al(NO3)3·9H2O为原料,NH4HCO3为造孔剂,以沉淀法制备了具有介孔结构的CeO2/γ-Al2O3光催化材料。研究了不同NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比等条件下制备CeO2/γ-Al2O3样品的光催化性能。结果表明,所制备CeO2/γ-Al2O3复合材料具有优异的光催化性能,最佳NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比分别为1及0.2,该条件下制备的样品BET比表面积为94.4642 m2·g-1,孔径为5.8565 nm,对亚甲基蓝(MB)的光催化降解率可达93.59%,动力学常数k为0.0218 m...  相似文献   

2.
以静电纺丝技术制备的TiO2纳米纤维为基质,硝酸铋为铋源,KOH为矿化剂,成功制备了多异质结Bi2Ti2O7/TiO2/Bi4Ti3O12复合纳米纤维光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等一系列表征,对其物相组成、微观形貌和光学性质等进行分析。结果表明:TiO2纳米纤维的介入,将Ⅰ型异质结Bi2Ti2O7/Bi4Ti3O12分离为2个Ⅱ型异质结Bi2Ti2O7/TiO2和Bi4Ti3O12/TiO2。Bi2  相似文献   

3.
采用溶剂热法制备了三维花状CeO2/TiO2异质结光催化剂,然后以甲基橙(MO)为模拟有机污染物,在氙灯照射下考察了其光催化活性。结果表明,花状结构由纳米片和纳米颗粒复合而成,纳米片上均匀地附着CeO2颗粒。Ce/Ti的物质的量之比(nCe/nTi)和溶剂热时间影响异质结的光催化性能,当nCe/nTi=0.1、溶剂热时间为6 h时,CeO2/TiO2的光催化活性达到最佳,氙灯照射50 min的降解率达95%,光催化活性优于纯TiO2,这主要是CeO2和TiO2形成了异质结,有利于光生电子和空穴的分离。  相似文献   

4.
利用太阳能驱动半导体光催化剂进行光催化降解污染物和产氢被认为是解决环境问题和能源危机最有效的方法之一.在众多的半导体光催化剂中,TiO2因其优异的化学稳定性、环境友好和成本低等优点,在光催化领域具有不可或缺的作用.介孔TiO2由于具有独特的介孔结构,更有利于光催化过程中反应物的吸附和传输.然而,单一TiO2具有较高的光生载流子重组效率和低的光利用率等缺点,导致其光催化活性低.通过负载助催化剂可以增强光吸收、促进光生载流子的分离以及提供更多活性位点,是提高光催化活性的一种有效策略.目前,常用的高效助催化剂主要为贵金属,如Pt,Pd和Au等,但昂贵的价格及稀缺性限制了其在未来的广泛应用.因此,寻找新型的非贵金属助催化剂来提高光催化剂的活性具有重要意义.MXene作为一种新型的二维过渡金属碳化物和/或氮化物,具有丰富的表面亲水性官能团、良好的金属导电性和较高的载流子迁移率等特性,适合用于光催化中作为助催化剂来提高光催化性能.受此启发,本文利用静电自组装策略将介孔TiO2纳米颗粒均匀地固定在Ti3C2MXene助催化剂上,构建了紧密的介孔TiO2/Ti3C2复合材料,并研究其光催化降解甲基橙(MO)和产氢性能.Zeta电位测试结果表明,带有相反表面电荷的介孔TiO2和Ti3C2可以通过静电作用构筑稳定的复合材料.X-射线粉末衍射、拉曼光谱、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜和高分辨透射电子显微镜等表征也进一步表明,成功制备了介孔TiO2/Ti3C2复合材料.XPS也证明在复合材料中光生电子从TiO2转移到Ti3C2助催化剂上,表明两者之间具有强相互作用.BET测试结果表明,相比单一的介孔TiO2,复合材料具有更大的比表面积和孔体积,可提供更多的活性位点,有利于提高光催化活性.紫外-可见漫反射光谱表明,Ti3C2助催化剂的引入提高了材料的光吸收能力.荧光光谱、时间分辨荧光光谱、光电流密度和电化学阻抗等测试结果表明,复合材料具有优异的光生载流子分离和转移能力.在光催化性能测试中,最佳Ti3C2含量(3wt%)的介孔TiO2/Ti3C2复合材料在40 min内对MO的光催化降解效率可达99.6%,并利用自由基捕获实验和电子自旋共振表征证实了活性物种·O2-和·OH在光催化降解过程中起主要作用.此外,该复合材料也表现出了较好的产氢性能(218.85μmolg-1h-1),约为单一介孔TiO2的5.6倍,且三次循环后仍保持稳定的产氢效率.综上,MXene族材料可以作为一种高效的非贵金属助催化剂应用于光催化领域.  相似文献   

5.
丁倩  陈涛  李政  冯兆池  王秀丽 《催化学报》2021,42(5):808-816,中插21-中插23
研究半导体光催化分解水反应中光生电荷动力学和助催化剂的作用对理解其反应机理至关重要.一般来说,助催化剂不仅可以促进半导体/助催化剂界面处的光生电荷高效分离,而且可以作为反应活性中心来直接催化表面氧化或还原反应.Cr2O3-Rh是一种重要的产氢助催化剂,通过担载Cr2O3-Rh助催化剂来提高光催化分解水的策略被应用到许多光催化分解水体系中.已有研究发现,Rh/Cr2O3核壳结构助催化剂的产氢活性位仍然在Rh纳米粒子表面,而Cr2O3壳层阻止O2到达Rh核从而抑制生成水的逆反应.此外,在(Rh2-yCryO3)/(Ga1-xZnx)(N1-xOx)光催化剂中,CrOx促进了从半导体光催化剂到活性位RhOx的电子转移.然而,Cr2O3-Rh助催化剂的作用本质(包括Cr2O3所起的作用)仍然是一个悬而未决的问题,特别是Cr2O3-Rh助催化剂的担载对半导体催化剂中光生电荷动力学影响的研究还非常少.本文采用原位光沉积的方法制备了Ga2O3、Rh/Ga2O3、Cr2O3/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3等一系列光催化剂;采用紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、CO吸附红外光谱和高分辨透射电镜(HRTEM)等表征手段研究了Cr2O3-Rh助催化剂的结构和形貌;采用时间分辨红外光谱(TR-MIR)研究了这些光催化剂在真空或者反应物(水汽或者氧气)存在条件下的光生电子的衰减动力学过程.UV-Vis DRS结果表明,Ga2O3的带隙基本上不受Rh或者Cr2O3-Rh助催化剂担载的影响.XPS结果表明,Cr2O3和Rh成功地担载在Ga2O3表面上.CO吸附红外和HRTEM结果表明,在Cr2O3-Rh助催化剂中Rh纳米粒子被Cr2O3部分覆盖.光生电子的衰减动力学研究结果显示,Ga2O3中光生电子很难直接参与质子还原反应,只有被Rh捕获后的电子才能高效地参与产氢反应;在水汽存在条件下Ga2O3、Rh/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的衰减速率随着它们光催化产氢活性的升高而增加;与Cr2O3/Ga2O3和Rh/Ga2O3相比,Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的初始吸光度和寿命均减小,说明Cr2O3对Rh/Ga2O3的结构修饰促进了电子从Ga2O3向Rh的转移过程,从而加速了质子还原反应.最后,基于这些结果提出了Cr2O3-Rh/Ga2O3光催化剂上的光催化分解水机理.本文的研究结果有利于更加深入地认识半导体光催化分解水反应机理,并为高效半导体光催化剂的合成提供一定的理论支持和指导.  相似文献   

6.
采用溶胶凝胶法制备了不同γ-Al2O3含量的钛铝复合载体,以此为载体采用浸渍法负载V2O5和WO3制备了一系列催化剂。采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术对催化剂表面形态进行分析,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下,对催化剂的脱硝反应活性和SO2抗中毒进行考察。结果发现,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2-γ-Al2O3催化剂的脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,表现出了良好的热稳定性和抗SO2毒化能力,特别是V2O5-WO3/TiO2-15% γ-Al2O3在310~460 ℃,NO的转化率均在80%以上,反应窗口最宽。各种表征结果表明,TiO2-γ-Al2O3复合载体中γ-Al2O3高度分散在TiO2上,复合载体具有较大的比表面积,同时具有较强的还原能力。  相似文献   

7.
以硝酸钕和钛酸四正丁酯作为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了Nd2O3/TiO2纳米光催化剂,并通过XRD和BET等手段进行了表征.以对苯二甲酸作为探针分子,结合化学荧光技术研究了光催化剂表面羟基自由基的生成;并以甲基橙为光催化降解反应模型化合物,考察了光催化剂的活性.测定了甲基橙在TiO2和Nd2O3/TiO2(1.0%)光催化剂上的吸附常数.结果表明:Nd2O3掺杂使TiO2的粒径减小,比表面积增大;羟基自由基的生成速率越大,催化剂的催化活性越高.Nd2O3掺杂有利于反应底物在催化剂表面的吸附,Nd2O3的最佳掺入量为Nd/Ti(摩尔比)=1.0%.  相似文献   

8.
采用原位光沉积-煅烧法制得了Z型α-Fe2O3/g-C3N4异质结复合光催化剂。分别采用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱以及电化学测试对样品进行了表征,并考察了可见光下光解水产氢活性。结果表明:当α-Fe2O3的负载量为2.9%时,α-Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂具有最优的产氢催化活性,产氢速率高达1841.9μmol·g-1·h-1,约为g-C3N4的3.3倍。光催化性能的提高主要归因于3方面:(1)高温煅烧过程中α-Fe2O3的形成,有效促进了氮化碳片层的热剥离,增大了比表面积,从而为光催化反应提供了更多反应活性位;(2)超细α-Fe2O3颗粒(5~8 nm)高度均匀地分散在g-C3N4表面,并且与其紧密结合,形成了高质量的Z型异质结;(3)Z型异质结不仅有效抑制地了光生载流子的复合,同时极大地保留了g-C3N4导带电子的强还原性和α-Fe2O3价带空穴的强氧化性。  相似文献   

9.
以锐钛矿相TiO2溶胶为基底,采用沉淀法和液相沉积法制备了TiO2/Cu2O/Pt复合空心微球,通过改变n(Ti4+)∶nCu2+和H2Pt Cl6·6H2O溶液的加入量对TiO2的形貌和结构进行调控,采用不同的方法对不同样品的物相及结构、微观形貌和光学性能进行了对比分析。分析结果表明,复合材料中Pt与Cu2O的引入产生协同效应,不仅在一定程度上阻止了电子-空穴的复合,还降低了禁带宽度,在可见光区域光吸收明显增强。与TiO2、Cu2O和TiO2/Cu2O光催化剂相比较,TiO2/Cu2O/Pt降解有机污染物的能力显著增强,首次光照120 min可降解93%的甲基橙(MO)溶液,4次循环后降解率为71%,具有良好的光催化...  相似文献   

10.
马智烨  叶丽  吴雨桓  赵彤 《化学学报》2021,79(9):1173-1179
为了提高TiO2在可见光下的光催化活性, 采用聚合物前驱体法制备了B,N共掺杂的SnO2/TiO2(B,N-SnO2/TiO2)粉体型光催化剂. 进一步为了提高光催化剂的实用性, 通过浸渍-裂解法制备了氧化铝纤维毡负载的B,N-SnO2/TiO2光催化剂. 利用X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、场发射透射电子显微镜、X射线光电子能谱、比表面积分析仪、紫外-可见分光光度计等对其进行了表征. 以氧氟沙星水溶液为模拟污染物, 考察了B,N-SnO2/TiO2粉体型光催化剂和负载型光催化剂的可见光催化活性及稳定性. 结果表明, 该粉体型光催化剂在可见光下光照15 min, 对氧氟沙星的降解率可达98.3%. 负载型光催化剂也表现出了良好的光催化性能及可重复性和稳定性, 在21次重复使用后光催化性能几乎不发生变化.  相似文献   

11.
采用高温固相反应法合成了Cr2O3/TiO2复合材料, 运用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、充放电测试、循环伏安(CV)、电化学阻抗谱(EIS)等对其结构、形貌和电化学性能进行了表征. 研究结果表明: TiO2掺杂能够显著改善Cr2O3的充放电循环性能, Cr2O3/TiO2复合材料在充放电循环22周后仍有454 mAh·g-1的可逆循环容量, 容量保持率达到了73.6%, 主要归因于TiO2掺杂能够显著提高Cr2O3的电导率. Cr2O3/TiO2复合材料首次放电过程中由于电极体积膨胀导致的固体电解质相界面(SEI)膜迅速增厚和活性材料电导率的降低可能是其首次充放电过程中存在较大不可逆容量和循环容量衰减的重要原因.  相似文献   

12.
A series of magnetically separable photocatalyst TiO2/NiFe2O4(TN) with different mass ratios of NiFe2O4 to TiO2 was prepared by sol-gel method. The X-ray diffraction(XRD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), transmission electron microscopy(TEM), ultraviolet-visible spectroscopy(UV-Vis), Brunauer-Emmett-Teller(BET) surface analysis and photoluminescence spectroscopy(PL) were used to characterize the photocatalyst TN. The XRD patterns of TN indicate that adulterating a smidgen of NiFe2O4 into TiO2(about 0.1%, mass ratio) can promote the phase transformation of TiO2, however, when the doped amount of NiFe2O4 surpasses 1%, the introduction of NiFe2O4 can inhibit the growth of TiO2 crystal grain and reduce the size of TiO2 crystal grain. The XPS results of TN indicate that some Fe3+ replace Ti4+ of the TiO2 lattice forming Fe―O―Ti bonds. The PL analysis of TN shows that the NiFe2O4 nanoparticles in photocatalyst TN play the role of the effective recombination centre of the photogenerated electrons and holes, leading to the decrease in photocatalytic activity.  相似文献   

13.
Chromium oxides supported on TiO2 showed good activity for the selective catalytic reduction of NO by NH3.The catalytic activity of Cr2O3-SO42-/TiO2 catalyst was greatly enhanced by the addition of SO42-into TiO2 support.The catalyst surface properties were characterized with NH3-TPD(temperature programmed desorption) and H2-TPR(temperature programmed reduction).The sulphate on the catalyst surface could enhance the acidity and redox of the catalyst obviously.The reaction mechanism on this catalyst was researched in detail by in situ diffuse reflectance Fourier transform infrared(FTIR) spectroscope.Eley-Rideal and Langmuir-Hinshelwood mechanism existed simultaneously for selective catalytic reduction(SCR) reaction of NO over Cr2O3-SO42-/TiO2 catalyst.  相似文献   

14.
采用一步水热法制备了Bi12O17Br2光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m2·g-1。Bi12O17Br2的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi12O17Br2表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi12O17Br2光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g-1·h-1。在可见光的驱动下,Bi12O17Br2光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。  相似文献   

15.
采用炭硬模板法制备了高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂.该催化剂的合成过程主要包括三步:(1)将一定浓度的蔗糖溶液浸渍到Cr2O3-γ-Al2O3中,然后经过热处理,使得蔗糖分解为炭;(2)将含炭的Cr2O3-γ-Al2O3固体在400℃用HF气体进行完全氟化;(3)在高温下利用燃烧法除去炭硬模板.对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD),氮气吸脱附曲线,氨气程序升温脱附(NH3-TPD),透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM)和X射线能量散射(EDX)技术表征.结果表明,氟化过程对Cr2O3-α-AIF3催化剂比表面积有重要影响,在最佳实验条件下,能够得到比表面积为115 m2·g-1的催化剂.此催化剂对催化裂解二氟乙烷(HFC-152a)制备氟乙烯(VF)的催化活性明显高于直接氟化制备的Cr2O3-α-AIF3催化剂,这是因为高比表面积的Cr2O3-α-AIF3催化剂具有较大的酸量.  相似文献   

16.
采用目标调控的阳极氧化工艺制备了超大比表面、管与管相互分离的有序TiO2纳米管阵列(TiO2 NTAs)基体,进而分别采用电化学氢化法和循环浸渍沉积法对晶化退火后的TiO2 NTAs实施电化学氢化和高比电容MnO2沉积的双重功能化改性,调控构筑了一种新型MnO2/H-TiO2纳米异质阵列电极材料。利用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、高分辨透射电子显微镜(TRTEM)、X射线衍射仪(XRD)、X光电子能谱仪(XPS)、拉曼光谱(Raman)和电化学工作站等对样品进行综合表征与超电容特性测试,结果表明:电化学氢化改性有效提高了H-TiO2 NTAs的导电性和电化学特性,当电流密度为0.2 mA·cm-2时H-TiO2 NTAs的面积电容达到7.5 mF·cm-2,是相同电流密度下TiO2 NTAs的75倍;经过2个浸渍循环所获得的MnO2/H-TiO2 NTAs-2样品在电流密度为3 mA·mg-1时比电容可达481.26 F·g-1,电流密度为5 mA·mg-1时循环充放电1000圈后比电容仅下降约11%。  相似文献   

17.
为了研究复合光催化剂在光催化中的制氢效率,采用水热法制备了Mo S2纳米片,然后通过水热法在Mo S2纳米片上负载了TiO_2纳米颗粒,形成了Mo S2/TiO_2异质结复合催化剂。采用冷场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman),X射线光电子能谱(XPS)对材料的结构和光学性能表征并进行分析。通过光催化制氢测试对光催化剂进行评价,实验结果表明,在波长为365 nm的紫外光照射下,最高光催化制氢速率为1004μmol·h-1·g-1,对应的催化剂的Mo S2含量为30%,其催化速率远大于单一的Mo S2和TiO_2,表明Mo S2/TiO_2复合催化剂在紫外光照下能显著提高光催化产氢性能。基于Mo S2/TiO_2复合光催化剂优越的光催化产氢性能,本文对复合光催化剂的产氢机理做了研究和分析。  相似文献   

18.
以掺杂了不同TiO_2含量的Al_2O_3作为载体,通过等体积浸渍法制备了一系列不同TiO_2含量的CuMnCe/TiO_2-Al_2O_3催化剂,用BET、H_2-TPR、XRD和XPS表征技术对催化剂物理化学性质进行表征,并考察了催化剂在含甲烷气脱氧反应中的催化性能。结果表明,在载体中添加TiO_2对催化剂活性组分的晶相结构和分散度没有明显影响;但有效改善了Al_2O_3载体抗烧结能力;增加了CuMnCe/Al_2O_3催化剂表面Ce~(3+)/(Ce~(3+)+Ce~(4+))的相对含量,从而提高了活性氧的移动性,且使催化剂表面可氧化还原物种含量和表面吸附氧Osur/(Osur+Olatt)的含量增多。有效改善了催化剂在含甲烷气催化燃烧脱氧上的催化活性。其中,CuMnCe/4%TiO_2-Al_2O_3表现出最优的催化活性,在387℃时可使含甲烷气中氧气的转化率达到100%。  相似文献   

19.
采用共沉淀法和原位溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,其负载的磷化镍催化剂采用等体积浸渍法和H2原位还原法制备.通过N2吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR),X射线光电子能谱(XPS)和等离子体发射光谱(ICP-AES)表征技术对催化剂进行了表征,并通过喹啉的加氢脱氮反应评价了催化剂的加氢脱氮性能.结果表明,原位溶胶-凝胶法制成的复合载体基本保留了原有的γ-Al2O3的孔特征,具有较大的比表面积和较宽的孔分布,TiO2主要以表面富集的形式分散在管状的γ-Al2O3表面,其负载的磷化镍催化剂还原后所形成的活性相为Ni2P和Ni12P5;而共沉淀法制成的复合载体比表面积较小,孔径分布更加集中,TiO2趋于在块状的Al2O3表面均匀分散,其负载的磷化镍催化剂具有更好的可还原性,还原后所形成的活性相为Ni2P.不同的载体制备方法和不同的钛铝比对催化剂加氢脱氮性能影响较大,当n(Ti)/n(Al)=1/8时,共沉淀法载体负载的催化剂表现出最佳的加氢脱氮性能,在340℃,3 MPa,氢油体积比500,液时空速3 h-1的反应条件下,喹啉的脱氮率可以达到91.3%.  相似文献   

20.
孟英爽  安逸  郭谦  葛明 《物理化学学报》2016,32(8):2077-2083
水热法结合原位沉淀法成功制备新型磁性溴化银/磷酸银/铁酸锌(AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4)复合催化剂,并通过X射线衍射、能量色散X射线、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱对其晶相结构、组成、形貌及吸光性能进行了表征。在可见光照射下,所制备的AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合催化剂光催化降解罗丹明B (RhB)的活性优于Ag3PO4/ZnFe2O4、AgBr/ZnFe2O4和P25 TiO2。在酸性和碱性溶液中,AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4光催化剂呈现出优良光催化性能。在AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4体系中,光催化降解RhB的速率随着反应体系温度的升高而增大,由阿伦尼乌斯方程计算获得反应体系活化能为31.9 kJ·mol-1。AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合材料优异的可见光催化活性归因于光生电荷的有效分离,所产生的超氧自由基和空穴是RhB降解的主要活性物种。  相似文献   

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