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金属卟啉催化烷烃氧化研究及工业应用进展 总被引:2,自引:3,他引:2
介绍了国内外金属卟啉及金属卟啉催化烷烃氧化的研究情况 ,对其催化氧化环己烷生产环己酮工业应用进行了连续性研究 ,实验表明 :环己烷在 14 3~ 14 7℃ ,0 .8~ 0 .9MPa和金属卟啉催化条件下 ,环己烷转化率达 7%左右时 ,环己醇、环己酮和环己基过氧化氢的选择性可达到 87%以上 ,其中环己醇和环己酮占75 %以上 相似文献
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20 0 3年 9月 ,湖南大学和中国石化集团公司巴陵分公司联合研究开发并首创的“环己烷仿生催化氧化制备环己酮”技术 ,在巴陵石化公司环己酮事业部工业试验取得成功。湖南大学博士生导师郭灿城教授从 1 986年开始致力于开发金属卟啉仿生催化应用于碳氢化合物氧化生产技术 ,成功模拟了生物体内血红素的结构和生物氧化过程。在 80 0t/a规模装置上实验证明 ,提高了产品的转化率 ,而且由于降低了反应温度与压力 ,其生产条件得到大大改善。另外 ,由于避开了传统工艺中产生严重污染的过氧化物分解工序 ,在减少环境污染方面效果尤为显著。该项技术开… 相似文献
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催化氧化法合成环己酮技术研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
介绍了以环己烷为原料催化氧化合成环己酮的主要方法,分析了环己烷氧化采用的主要催化剂。环己烷硼酸催化氧化法和钴盐催化氧化法存在环己烷转化率低及结渣现象;分子筛催化氧化法、金属氧化物以及金属络合物仿生催化氧化法可提高环己烷转化率及醇酮选择性;金属络合物仿生催化氧化法具有良好的开发应用前景。 相似文献
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作为金属卟啉类化合物的一个重要类别,A3B型卟啉化合物具有独特的物理、化学、光电及结构特性。本文综述了国内外有关该类化合物的合成方法及在仿生催化应用领域的最新研究成果,系统地介绍了混醛法(Little法和Lindsey法)、"2+2"合成法、线性四烷基吡咯合成法、卟啉中位修饰法和微波合成法。重点阐述了具有独特结构的A3B型卟啉类仿生催化剂——B-链衍生化催化剂、固载A3B型金属卟啉催化剂、A3B型金属卟啉二聚体催化剂、Pacman型双核金属卟啉催化剂及Hangman型金属卟啉催化剂在仿生催化领域中的应用,希望能为卟啉研究者设计、合成更优良的卟啉类催化剂提供参考。未来卟啉仿生催化的主要目标在于合成性能更加优良的卟啉,并应用于大规模工业生产中,在温和条件下实现较高的转化数和选择性。 相似文献
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报道了通过金属卟啉选择性催化空气氧化甲基环己烷制备甲基环己醇和甲基环己酮的方法.在金属锰卟啉催化下,甲基环己烷被空气氧化为3种甲基环己酮的异构体、1-甲基环己醇和2-甲基环己醇.考察了不同反应条件和金属卟啉结构对甲基环己烷氧化反应转化率和选择性的影响.与四苯基锰卟啉相比较,烷氧基取代的金属锰卟啉为催化剂时,虽然反应转化率降低了,但明显提高了甲基环己醇和甲基环己酮的选择性.且金属上的取代基团体积越大,反应的转化率越高,同时选择性较高.以金属卟啉5,10,15,20-四(对庚烷氧基苯基)锰卟啉为催化剂,反应的转化率可以达到20%,甲基环己醇和甲基环己酮的总选择性为76%. 相似文献
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环己烷氧化反应新工艺的研究进展 总被引:4,自引:0,他引:4
环己烷氧化反应制备环己醇和环己酮(两者混合物俗称KA油)是工业上的一类重要反应。由于该反应工艺转化率和选择性较低、三废污染严重以及能耗大,因此该领域一直都是国内外研究的热点和难点。综述了国内外环己烷氧化反应近些年来在纯氧/富氧氧化、仿生酶催化氧化、Gif催化体系、光化学催化和超临界介质中的氧化等方面的研究成果,并指出,发展符合绿色化学要求的新工艺将是环己烷氧化反应发展的主要方向,而由于纯氧/富氧氧化工艺便于与当前的工艺结合和推广应用,从而更应该引起人们的重视。 相似文献
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以四苯基金属络合物(Mn2+/Co2+/Cu2+)为对比催化剂,以环己烷转化率、醇酮的选择性为指标,考察研究氯取代基对四苯基卟啉金属络合物(Mn2+/Co2+/Cu2+)催化氧化环己烷反应的影响,实验采用反应压力为1.0MPa、催化剂浓度不变,空气流量控制在0.10~0.12/(m3·h-1)之间,重点考查了反应时间、反应温度、金属卟啉种类等因素对催化氧化环己烷反应的影响。实验结果表明:(1)取代基(单氯)对四苯基金属卟啉催化氧化环己烷反应活性影响较小;取代基(单氯)对四苯基金属卟啉催化氧化环己烷反应时,目标产物--环己醇和环己酮选择性影响也较小;(2)络合三种金属中,催化活性的大小为Co2+Cu2+Mn2+,目标产物-环己醇和环己酮选择性顺序:Cu2+Mn2+Co2+,当以TCPPCu、TPPMn为催化剂时,醇酮的选择性达90%以上,当以TPPCo、TCPPCo、TPPCu、TCPPMn为催化剂时,醇酮的选择性达85%以上;(3)在所考察的6种催化剂中,较佳催化剂有TPPCo和TCPPCo,其相应的反应条件为:1TPPCo作催化剂时,反应温度150~155℃,反应时间50~60min,转化率达到8%以上,选择性达到86%以上;2TCPPCo作催化剂时,反应温度155℃,反应时间60min,转化率达9%以上,选择性为86%以上。 相似文献
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Amorphous silica was modified by doping with titania through a surface sol–gel process and applied as the support for depositing
gold. These doped silica-supported gold catalysts were tested in the selective cyclohexane oxidation to cyclohexanone and
cyclohexanol using oxygen. Under the oxidation conditions of 150 °C, 1.5 MPa and 3 h, a selectivity of 91.7% for cyclohexanone
and cyclohexanol could be reached over the gold catalyst, affording a cyclohexane conversion of 8.4% and a turnover frequency
up to 40,133 per hour. Moreover, the catalytic activity and selectivity could be well retained in 4 recycling oxidation reactions,
showing a high stability of the gold catalyst supported on titania-doped silica. 相似文献