K2NiF4型Co系稀土复合氧化物合成及氧化性能

K2NiF4型Co系稀土复合氧化物合成及氧化性能;氧化反应     

含Cu复合氧化物对NO和CO吸附和活化的TPSR研究

利用MS－TPD法并结合XRD、化学分析等对催化剂进行了表征，探讨了K2NiF4结构La2-x(Sr，Th)xCuO4±λ系催化剂中三个典型样品LaSrCuO4、La2CuO4和La1.7Th0．3CuO4对NO、CO及CO＋NO等小分子的吸附性能和活化规律。结果表明：NO吸附量的大小与催化剂中氧空位含量有关，吸附强度和脱附峰种类与金属离子氧化态有关。CO在氧缺陷复合氧化物催化剂上的吸附是首先变为碳酸根，并在高温以CO2物种脱出．在NO和CO的共吸附过程中，有关NO的吸、脱性能与单独NO－TPD中NO的吸脱附规律相似，表明NO在NO＋CO共吸附的竞争吸附过程中，优先吸附起决定作用，而受CO的影响较小．NO的吸附是NO活化分解的必要条件．     

Pr2-xSrx CoO4±λ催化剂的合成及对CO还原NO的活性

采用聚乙二醇凝胶法合成了Co系稀土复合氧化物Pr2-xSrxCoO4±λ(0.2≤x≤1.0),以CO还原NO为探针反应及XRD、IR、TPR、XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征.结果表明所有样品都具有K2NiF4型结构,x=0.2和x=1.0时,样品中有少量杂相,0.6≤x≤1.0时,形成的复合氧化物除T相外尚有少量T*相生成;Pr2-xSrxCoO4±λ复合氧化物中Co3+的含量及非化学计量氧(λ)随x增大而增加;CO还原NO的催化活性与Co3+含量以及氧空位浓度有关.     

Pr_(2-x)Sr_xCoO_(4±λ)催化剂的合成及对CO还原NO的活性

采用聚乙二醇凝胶法合成了Co系稀土复合氧化物Pr2-xSrxCoO4±λ(0.2≤x≤1.0),以CO还原NO为探针反应及XRD、IR、TPR、XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征.结果表明:所有样品都具有K2NiF4型结构,x=0.2和x=1.0时,样品中有少量杂相,0.6≤x≤1.0时,形成的复合氧化物除T相外尚有少量T*相生成;Pr2-xSrxCoO4±λ复合氧化物中Co3+的含量及非化学计量氧(λ)随x增大而增加;CO还原NO的催化活性与Co3+含量以及氧空位浓度有关.     

Ni系钙钛矿氧化物导电性及其CO氧化活性

本文考查了Ni系钙钛矿类希土复合氧化物在不同气氛条件下电导率随温度的变化情况，结合活性评价结果，初步探索了结构、活性及导电率之间的关系。研究结果表明：在测定温度范围内，LaNiO₃具有金属导电性，而La₂NiO₄和LaSrNiO₄为p型半导体；电导率与CO氧化活性之间存在相互对应的关系，其大小顺序均为LaNiO₃>LaSrNiO₄>La₂NiO₄。     

以钙钛矿型复合氧化物为前驱体构筑La-Ce氧化物修饰的Pt-Co纳米双金属催化剂及其对CO氧化的性能

利用钙钛矿型复合氧化物(PTO)可以将多种金属离子限域并均匀混合于钙钛矿晶格中的特点,提出了一种构筑氧化物修饰的纳米双金属催化剂团簇的新构想。以担载于大比表面积SiO_2上的钙钛矿型复合氧化物La_(1-y)Ce_yCo_(0.87)Pt_(0.13)O_3/SiO_2作为前驱体,将La、Ce、Co和Pt多种金属离子均匀混合并限域于PTO晶粒中,还原后得到Pt-Co/La-Ce-O/SiO_2催化剂;通过氮气吸附-脱附、XRD、H2-TPR和TEM等手段对Pt-Co/La-Ce-O/SiO_2催化剂进行了表征,考察了其对CO氧化的催化性能,研究了构效关系。结果发现,La-Ce-O-Pt-Co构成了纳米团簇,担载于SiO_2表面,形成了Pt-Co纳米双金属颗粒; Co修饰Pt提高了其催化活性,而添加Ce进一步改善了其催化性能。当Ce含量(y)为0.2时,催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)Co_(0.87)Pt_(0.13)O_3/SiO_2的活性最佳,在120℃下即可实现CO完全转化,且在含体积分数15%H_2O及12.5%CO_2的气氛中仍具有较好的催化性能。稳定性测试表明,所制得的Pt-Co/La-Ce-O/SiO_2催化剂具有良好的稳定性和抗烧结性能。     

介孔Co_3O_4-CeO_2复合氧化物的制备及在CO选择性氧化中的应用

以硝酸钴和硝酸铈为前驱物,SBA-15为硬模板,利用双溶剂法制备了Co3O4-CeO2介孔复合氧化物,通过X-射线衍射、N2吸脱附测试、程序升温还原和透射电子显微镜等技术对活性组分及载体进行了表征,并且与浸渍法和共沉淀法所制备的催化剂进行了对比分析.结果表明,相比于浸渍法和共沉淀法,采用双溶剂法制备的介孔Co3O4-C...     

介孔Co3O4-CeO2复合氧化物的制备及在CO选择性氧化中的应用

以硝酸钴和硝酸铈为前驱物，SBA-15为硬模板，利用双溶剂法制备了Co3O4-CeO2介孔复合氧化物，通过X-射线衍射、N2吸脱附测试、程序升温还原和透射电子显微镜等技术对活性组分及载体进行了表征，并且与浸渍法和共沉淀法所制备的催化剂进行了对比分析。结果表明，相比于浸渍法和共沉淀法，采用双溶剂法制备的介孔Co3O4-CeO2复合氧化物具有均匀的介孔结构、较小的颗粒尺寸、较大的比表面积和较高的活性组分分散度。此外，CO氧化脱除评价显示与常规的共沉淀法和浸渍法所制备的催化剂相比该介孔复合氧化物具有较高的反应活性和选择性，其高活性主要归因于较高的比表面积和活性组分的高分散度。     

La2—xSrxNiO4上氧的TPD及其氧化活性

Ｌａ２－ｘＳｒｘＮｉＯ４上Ｏ２的ＴＰＤ研究表明，氧的脱附性能与催化剂结构中Ｎｉ＾２＾＋和Ｎｉ＾３＾＋的性质及含量有关。晶格氧直接参与了ＣＯ的氧化与甲烷的氧化偶联。     

CO氧化反应铜钒系复合氧化物催化剂活性及抗硫中毒性能考察

本文研究了SO_2对复合氧化物的硫中毒问题。通过催化剂设计、并经实验确证,在γ-氧化铝载体上的铜钒系复合氧化物催化剂具有显著的抗硫性能和良好的活性。为了进一步验证和阐明铜钒系复合氧化物催化剂的抗硫性能,制备了CuO、5CuO+V_2O_5、Cu_3V_2O_8、β-Cu_2V_2O_7、CuV_2O_6、V_2O_5等具有一定组成和晶型结构的模型催化剂,详细考察了它们的硫中毒及复活性能,发现Cu_3V_2O_8具有较好的活性和最佳的抗硫中毒性能。根据CuO、Cu_3V_2O_8的晶型结构特征,解释了它们在硫中毒过程及活性复活过程中的不同实验现象,并初步探讨了铜钒系复合氧化物催化剂的抗硫机制。     

Catalytic Activity and Stability of Mo_2N in CO Oxidation

Inrecentyears,Mo2Nhasreceivedgreatattenti0ninheter0geneouscatalysisduetoitshighspecificsurfaceareal-4.IthasgoodcaIalyticactivityinawidevarietyofreactions,suchasthehydr0genati0nofCO,synthesis0fNH3,methanation,hydrodenitrogentionandhydrodesulfurization"'andInightbeaprondsingcatalyticmaterial.ThepreparationofMo2Nasacatalyticmaterialhasgainedgreatprogress.Theproduction0fMo2Nwithhighspecificsurfacearea(l7Om'g-')intemperatureprogranunedreactions(TPR)0fMoo3innowingN-H3wasreported'.InthisLab,…     

Effect of Support Calcination Temperature on Ag Structure and Catalytic Activity for CO Oxidation

SiO₂ with different nanostructures, namely hexagonal mesoporous silica(HMS), and three unordered commercial silica, were used as supports to fabricate silver catalysts using an incipient wetness impregnation method. It was found that Ag/HMS catalyst showed a high catalytic activity. Next, the HMS support was calcined at different temperatures before impregnation of AgNO₃. The effect of calcination temperature of HMS support was investigated in terms of structure and catalytic activity of Ag catalysts. The support and catalysts were characterized by N₂ adsorption-desorption isotherms, Thermogravimetric-differential thermal analyzer, X-ray diffraction, H₂-temperature program reduction and transmission electron microscopy. The results showed that calcination of HMS at an appro- priate temperature(750℃) before catalyst preparation would benefit the formation of highly dispersive small sized Ag particles on the HMS support and markedly enhance the catalytic activity of Ag/HMS catalyst toward CO oxidation.     

CO在铂修饰的氧化钛电极上电催化氧化行为的研究

通过阴极还原-阳极氧化法制备了Pt—TiO2／Ti电极，研究了CO在该电极上的电化学行为和电极制备条件对CO电催化氧化的影响．结果表明，与Pt电极相比．CO在Pt—TiO2／Ti电极上的氧化峰峰电位负移了100mV，并且表现出较好的稳定性．通过XPS技术对Pt—TiO2／Ti电极进行了表征．发现Pt以金属形式存在，Ti以TiO2形式存在．Pt—TiO2／Ti电极能抗CO中毒的原因可能是因为TiO2的掺杂使引起催化剂中毒的桥式吸附的CO物种在复合催化剂上的吸附率较低所致．     

TiO2和ZnO表面CO光催化氧化活性研究

在TiO2和ZnO表面CO光催化氧化研究中发现,365 nm紫外光照下TiO2表面无活性,而ZnO表面却有明显的CO光催化氧化活性.研究表明,主要是由于紫外光照下,ZnO光分解而TiO2没有光分解,从而在表面产生不同吸附形态的氧所致.而且,ZnO表面CO光催化氧化反应活性可在27 h内保持稳定,暗示气相光催化反应中,ZnO不会因为光腐蚀而使其催化活性降低.     

自发氧化还原法制备Co3O4/CeO2纳米复合材料及其CO催化氧化反应结构优化

采用简单的自发氧化还原法合成了Co3O4/CeO2纳米复合材料,采用透射电子显微镜(TEM)\,X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)等分析手段对样品进行了表征,并探究了反应参数对其催化CO氧化反应活性的影响.结果表明,Co/Ce摩尔比、pH值、反应温度和煅烧温度均显著影响Co3O4/CeO2纳米复合材料的催化性能;性能最优的样品用于催化CO氧化反应在140℃时即可实现100%的转化率,并且在循环测试中其催化活性保持不变,显示出良好的稳定性.     

Au/SnO2的制备及其低温CO氧化催化性能

用沉积-沉淀法制备了不同金含量的Au/SnO2催化剂.采用XRD和UV-Vis等手段对催化剂样品进行了表征并考察了沉积溶液的pH值、金的负载量、焙烧温度和气氛等对Au/SnO2催化CO氧化活性的影响.结果表明：当沉积溶液的pH=9～10时,所制得的金属金的平均粒径最小；随着金的负载量的增大,金属金的粒径增大, Au/SnO2的催化活性降低；在所研究的条件下, Au/SnO2前驱体在空气中473 K下焙烧4 h,得到的催化剂活性最高；在氢气中373 K下处理2 h的Au/SnO2的催化活性在所有样品中是最高的.     

CO2对Cu-Ce-O催化剂催化氧化CO活性的影响

用CO作为探针研究CeO。的表面性质,以及研究CO和CO。与CeO。的相互作用,已有不少报导［‘－’1．Br。ysse等人发现CO在CeO。上的吸附,总伴随着催化剂的还原和COZ的生成;CO。在CeO。上的吸附不总是可逆的,CO。的存在会降低其对CO的催化氧化活性,对反应有抑制的影响,甚至会使表面中毒问．也有报导在CO或COZ气氛下,有证据表明CeO。有不利干活性的碳酸盐物种形成;反应中生成的C（）。也可能吸附在表面上形成稳定的碳酸盐,从而抑制反应的继续进行k‘］．＊0。对O;－O－（）催化剂在催化氧化以）中的影响报导比较少问．…     

NO在Sm2—xSrxNiO4上的催化还原

在具有Ｋ２ＮｉＦ４型结构的Ｓｍ２－ｘＳｒｘＮｉＯ４（ｘ＝０．４，０．５，０．６，０．８，１．０，１．２，１．４，１．５）化合物上进行了ＣＯ催化还原ＮＯ的研究。结果表明，低温、低Ｓｒ＾２＋取借代量与高温、高Ｓｒ＾２＋取代量的反应途径不同，这可从化合物的结构、化合物中金属－氧键的标准生成焓的总和、ＮＯ还原的表现活化能及化合物上Ｏ２的脱附行为等得到解释。