扫描隧道显微镜在单分子科学中的应用

单分子科学是一门新兴的交叉科学,在当前的科技发展中具有重要意义.扫描隧道显微镜是研究单分子的一种强有力而独特的工具.文章以作者所在研究组近年来在单分子表征、操控和原型器件设计等方面的研究工作进展为例,概述了扫描隧道显微镜在单分子科学中的应用,重点介绍了以下成果：在硫醇分子自组装单层膜上观测到C60分子的本征笼状结构,并发现了一种新颖的由C60分子取向产生的拓扑序;结合实验图像和理论模拟,确定了单个C60分子在Si(111)-7×7表面的吸附取向;通过对金属富勒烯分子Dy@C82进行空间和能量分辨成像及相关理论模拟,确定了金属原子相对碳笼的位置及分子的取向;利用扫描隧道显微镜针尖对吸附在Au(111)表面的单个CoPc分子操作“分子手术”,以实现其吸附态和自旋态的量子调控;发现了一种由单电子隧穿和C59N分子的特殊能级结构产生的新的整流机制;发现了一种由针尖电子态和CoPc分子中Co原子轨道的空间对称性匹配产生的负微分电阻效应.     

表面科学中的单分子研究

简要介绍了表面科学中单分子研究的主要技术手段、研究现状及其发展趋势,特别介绍了扫描隧道显微术（scanning tunneling microscopy,STM)在此研究领域的重要作用以及所获成果等,内容涉及STM技术的特点,材料的表面结构、表面吸附分子的观察、基体对吸附分子成像的影响以及分子操纵和分子器件的构筑等。     

利用扫描隧道显微镜表征和操纵单分子

扫描隧道显微镜（STM）提供给我们一种表征单分子的局域物理和化学特性的特殊方法，甚至还能帮助我们操纵单分子以构造分子尺度的新型器件。本文中我们采用了两种新型STM技术分别来表征封装在富勒烯笼里面的金属原子和构造一种具有较强Kondo效应的分子器件。空间dI/dV映像谱被用来探索单个Dy@C82分子中能量分辨的金属-笼杂化态，揭示了有关Dy原子在碳笼中的空间位置和Dy-碳笼之间相互作用的重要信息。我们也通过控制STM针尖诱导的高电压脉冲来诱导CoPc分子的边缘脱氢化，从而改变了这个分子在Au(111)表面的吸附构型，导致吸附在Au表面的完整CoPc分子所不具备的Kondo效应产生。     

单分子科学进展

综述了新兴边缘学科－－单分子科学的进展。对单分子科学的基本实验技术即扫描探针显微术、荧光技术和光镊技术进行了介绍。结合众多的实例（如：对单原子的直接操纵、直接测量化学键强度、在DNA链上“拔河”、用单个C60分子作放大器等）评述了单分子科学方法在各学科领域的广泛应用,以及单分子科学对它们产生的深远影响。最后对单分子科学的发展前景进行了展望。     

自旋极化扫描隧道显微术

自旋极化扫描隧道显微术是一种新兴的表面自旋分辨技术，文章主要介绍了自旋极化的扫描隧道显微镜和扫描隧道谱实现表面自旋分辨的原理以及在各种磁性表面研究中的应用，采用自旋极化技术的扫描隧道显微镜可以测量表面磁结构，其空间分辨可以达到原子尺度，分辨率超过其他磁显微技术，而自旋极化扫描隧道谱不但可以分辨空间精细磁畴结构，而且能研究表面态的交换劈裂，文章作者还进一步提出了利用自旋极化扫描隧道显微镜实现自旋注入的设想。     

扫描隧道显微镜功能化针尖对分子能级的选择成像

文章提出了一种通过修饰STM针尖使其功能化，调节扫描隧道显微镜（STM）的扫描偏压范围，实现对分子能级的选择性成像的方法．二萘嵌苯分子在Ag（110）表面上自组织形成的有序单层膜主要是通过分子的π电子态成像，而被二萘嵌苯分子修饰的STM针尖的能级失配于基底上吸附的分子的能级，从而只对分子的部分能级成像．这个结果为有机界面电子输运测量提供了一种更好的能级选择方法．     

扫描隧道显微镜

 １９８２年,Ｂｉｎｎｉｎｇ和Ｒｏｈｒｅｒ研制成世界上第一台扫描隧道显微镜ＳＴＭ（ＳｃａｎｎｉｎｇＴｕｎｅｌｉｎｇＭｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）,是目前唯一具有原子级分辨率的实空间成像技术,当这两位科学家用ＳＴＭ观察到高序石墨表面原子的图像时,人们对微观世界的认识一下子从幻想和抽象的分析飞跃到对原子的直接观察和操纵．ＳＴＭ和其它的传统显微镜相比,光学显微镜、扫描电子显微镜的分辨率不够,而高分辨的透射电子显微镜虽然能够达到较高的分辨率,可它的制样异常麻烦,破坏了样品,而且在测量过程中离不开真空环境．ＳＴＭ因其可直接观察物体表面原子结构而不会对样品表面造成任何损伤.     

扫描隧道显微镜对表面科学的巨大推动

扫描隧道显微镜问世于８０年代初，并以前所未有的直观性揭示了研究多年而未获答案的Ｓｉ（１１１）７×７表面结构，从而引起了包括表面科学家在内的科技界的极大兴趣。在此之前，用于表面科学研究的方法虽不计其数，但能像扫描隧道显微镜那样可给出表面的原子分辨实空间像，能对表面作局域、动态、多功能研究，甚至可以兼作表面制备的方法却几乎没有．文章通过我们近年来研究中的一些实例说明了扫描隧道显微镜对表面科学的巨大推动。     

单分子物理与化学的新进展

本文对新兴边缘学科-单分子物理与化学的一些研究进展进行简要综述。在对单分子科学中几类基本实验技术如扫描隧道显微术和光镊技术等作了简要介绍之后,重点评述了单分子实验技术和研究方法在物理、化学、生物和分子电子学等学科领域的应用和影响。基于扫描隧道显微术和电子结构计算,列举了最近几个关于单分子高分辨表征、单分子器件和单分子量子调控等方面的研究实例。最后对单分子物理与化学的发展前景进行了展望。     

用扫描隧道显微术进行单原子操纵的机理研究

本文简要综述利用扫描隧道显微镜（ＳＴＭ）进行单原子操纵的物理机制。主要介绍了场增强的扩散、在表面上拖动（ｐｕｌｉｎｇ）推动（ｐｕｓｈｉｎｇ）原子、原子在针尖表面间接触和近接触转移、场致蒸发／脱附、隧道电子非弹性射激发和电子迁移的“电子风力”等过程。同时介绍了一些理论处理方法和对一些实验结果的解释。     

Electroluminescence of single CdSe nanocrystals induced by scanning tunneling microscope

Electroluminescence intensity of single CdSe nanocrystals (NCs) excited by the tunnel current of a scanning tunneling microscope (STM) was measured. Samples with NCs do not exhibit plasmon emission. This enables one to measure pure emission from a single NC. Electroluminescence, measured in time, differs considerably from that of photoluminescence in similar NCs. This difference in temporal behavior results from the difference in physical conditions of experiments on photo- and electroluminescence.     

Inducing all steps of a chemical reaction with the scanning tunneling microscope tip: towards single molecule engineering

All elementary steps of a chemical reaction have been successfully induced on individual molecules with a scanning tunneling microscope (STM) in a controlled step-by-step manner utilizing a variety of manipulation techniques. The reaction steps involve the separation of iodine from iodobenzene by using tunneling electrons, bringing together two resultant phenyls mechanically by lateral manipulation and, finally, their chemical association to form a biphenyl molecule mediated by excitation with tunneling electrons. The procedures presented here constitute an important step towards the assembly of individual molecules out of simple building blocks in situ on the atomic scale.     

Controlled lateral manipulation of single molecules with the scanning tunneling microscope

We report on the first successful lateral manipulation of molecules and controlled formation of nanostructures with the Scanning Tunneling Microscope (STM) at temperatures above 4 K as used by Eigler and collaborators. Among the first structures, we built the letters F and U forming the logo of our university at 30 K with CO molecules on a Cu(211) substrate. Our method to manipulate the molecules is analogous to that employed successfully up to now only by Eigler and co-workers. First experiences concerning the manipulation of the CO molecules on the highly anisotropic substrate are presented and the crucial role of the tip composition in imaging the CO molecules is demonstrated.     

Direct observation of the quantum tunneling of single hydrogen atoms with a scanning tunneling microscope

Single hydrogen atoms were imaged on the Cu(001) surface by scanning tunneling microscopy (STM). The vibrations of individual H and D atoms against the surface were excited and detected by inelastic electron tunneling spectroscopy (STM-IETS). Variable temperature measurements of H atom diffusion showed a transition from thermally activated diffusion to quantum tunneling at 60 K. Regimes of phonon-assisted and electron-limited quantum tunneling were observed. The thermal diffusion rate of D atoms varied over 7 orders of magnitude between 80 and 50 K with no transition to quantum tunneling down to a thermal hopping rate of 4x10(-7) s(-1).     

电子自旋共振扫描隧道显微镜

单电子自旋极有可能发展成为未来信息学的基础。以电子自旋为核心的新型单分子或单原子器件将最终成为基本信息单元,基于单电子的自旋态将有可能构筑未来量子计算机的量子比特。但是,如何实现对单个电子自旋及其相干态和纠缠态的测量和控制,目前仍然是一个很大的挑战。作为调控单个电子自旋的重要实验手段,电子自旋共振扫描隧道显微镜的发展一直备受关注。文章简要介绍了电子自旋共振扫描隧道显微镜的基本概念,阐述了其发展历史和最新进展,归纳了机理探索的研究成果,论述了该设备研发面临的挑战与对策,并对未来的发展和应用做了展望。     

Controlled charge switching on a single donor with a scanning tunneling microscope

The charge state of individually addressable impurities in semiconductor material was manipulated with a scanning tunneling microscope. The manipulation was fully controlled by the position of the tip and the voltage applied between tip and sample. The experiments were performed at low temperature on the (110) surface of silicon doped GaAs. Silicon donors up to 1 nm below the surface can be reversibly switched between their neutral and ionized state by the local potential induced by the tip. By using ultrasharp tips, the switching process occurs close enough to the impurity to be observed as a sharp circular feature surrounding the donor. By utilizing the controlled manipulation, we were able to map the Coulomb potential of a single donor at the semiconductor-vacuum interface.     

Fluctuation dominated Josephson tunneling with a scanning tunneling microscope

We demonstrate Josephson tunneling in vacuum tunnel junctions formed between a superconducting scanning tunneling microscope tip and a Pb film, for junction resistances in the range 50-300 k Omega. We show that the superconducting phase dynamics is dominated by thermal fluctuations, and that the Josephson current appears as a peak centered at small finite voltage. In the presence of microwave fields ( f = 15.0 GHz) the peak decreases in magnitude and shifts to higher voltages with increasing rf power, in agreement with theory.