工业磷肥副产氟硅酸合成硅铝MCM-41介孔分子筛的研究

以工业副产氟硅酸为硅源,九水合硝酸铝（Al（NO₃）3·9（H2O））为铝源,十六烷基三甲基溴化铵 （CTAB）为模板剂,在溶胶混合物的组成为:n（SiO2）∶n［Al（NO₃）3·9（H₂O）］∶n（NH₃·H₂O）∶n（CTAB）= 1∶0.01-0.10∶10∶0.25-1.00∶150（摩尔比）的条件下,水热合成含铝硅基介孔分子筛Si/Al-MCM-41. 对水热合成过程中的Si/Al比,模板剂的用量,水热温度和时间等条件以及模板剂的脱除方式对分子筛结构的影响进行了研究. 并通过X射线荧光光谱仪,氮气吸脱附,透射电镜,热重分析等对样品进行表征. 结果表明:在合成条件为: n（CTAB）/n（Si）=2,水热温度70 ℃,时间5 h得到的样品的比表面积和孔体积较大,分别为1 086 m2/g和0.70 cm3/g.     

氧化镧复合中孔氧化物的合成、表征及催化性能

以十二烷基硫酸钠（SDS）为模板剂,尿素和乙二胺为介质,当n（La）／n（SDS）／n（CO（NH2）2）／n（H2NCH2CH2NH2）／n（H2O）=1．0：1．0：0．6：1．0：200,反应温度为80℃、反应时间为4h时,用水热法合成了氧化镧／十二烷基硫酸钠复合中孔材料（LaOS）。通过XRD,IR,TG／DTA和N2吸附脱附等方法对样品的晶体结构和表面物性进行了研究。结果表明,合成的氧化镧／十二烷基硫酸钠复合物具有典型的六方中孔结构特征,比表面积为182m^2／g,平均孔径为2．6nm。将氧化镧／十二炕基硫酸钠复合物用于催化正辛醇乙氧基化反应,当LaOS的质量分数为10％,反应温度为120℃,初始反应压力0．5MPa时,环氧乙烷的平均反应速率为3．7mol／（mol·h）。产物正辛醇聚氧乙烯醚相对分子质量分布较窄。     

V-HMS的合成、表征及丙烷选择氧化

激光采用共合成法制备了钒硅介孔分子筛（V-HMS）,用N2物理吸附、X射线衍射、透射电镜、红外拉曼光谱、程序升温脱附、程序升温还原研究了催化剂的物化性质并测试了其在丙烷选择性氧化反应的催化性能。结果表明,V-HMS催化剂具有大约900 m2/g的比表面、3.0 nm左右的平均孔径,具有和HMS分子筛类似的蠕虫状的介孔孔道结构。氧化钒在分子筛的骨架内主要是以高度分散的孤立态的四面体钒存在,这正是其在丙烷选择性氧化反应中的活性中心位。在优化的反应条件下,V-HMS催化剂对于丙烷选择性氧化反应具有较好的催化活性。     

NiMCM-41介孔分子筛的微波合成与表征

以硅酸钠(Na2SiO3.9H2O)、氯化镍(NiCl2.6H2O)等无机盐为原料,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,通过微波辐射方法合成不同镍含量的NiMCM-41介孔分子筛.采用X射线粉末衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、等离子发射光谱(ICP-OES)、程序升温还原(TPR)和N2吸附-脱附等技术,分别对经550℃焙烧后的样品进行表征.同时研究金属镍添加量与比表面积、孔体积之间的关系.结果显示:合成的样品具有典型的MCM-41介孔分子筛结构,表明在微波辐射条件下成功合成出4种不同镍含量的NiMCM-41介孔分子筛,其比表面积在625.8~1 161.3 m2/g之间,平均孔径大约2.7 nm.随着介孔分子筛中金属镍含量的增加,介孔分子筛的比表面积、孔体积变小,介孔有序性变差.其中原料配比n(SiO2)∶n(NiO)=1∶0.05时,合成的NiMCM-41介孔分子筛的介孔有序性最好.     

镧铝交联蒙脱土催化剂的制备及性能研究

以钠基蒙脱土为原料制备了镧铝交联蒙脱土催化剂,利用XRD、N2低温吸附、NH3-TPD、SEM和粒径分布等方法研究了镧加入量对铝改性蒙脱土结构的影响,并用于催化1,2-丙二醇和环己酮的缩合反应。实验结果表明,铝镧交联蒙脱土晶形比铝交联蒙脱土更加规整,层间距较蒙脱土明显增大,在n（Al）/n（La）=25∶1和n（Al＋La）/n（Na-mont）=2时,层间距达到了1.81 nm,镧铝交联蒙脱土比表面积达到最大为183 m^2/g,氨气的脱附温度为228℃,较铝交联蒙脱土增加了70℃;Al/La-mont催化缩酮合成,缩酮收率达到了85%。     

不同金属掺杂对Ce/TiO_2的SCR脱硝性能的影响

以溶胶凝胶法分别制备了Ce-Cu/TiO2和Ce-Fe/TiO2复合催化剂,测试了两种催化剂的低温SCR脱硝活性以及抗SO2毒化的能力.通过X-射线衍射分析法(XRD)鉴定了催化剂物相结构,采用BET法测定了催化剂的比表面积和孔结构,采用程序升温脱附(NH3-TPD)了解了催化剂对NH3的吸附能力.研究了催化剂的酸性强弱和活化中心温度,利用程序升温还原(H2-TPR)研究了催化剂的还原性.结果均表明,较大的比表面积、较低的结晶度、较高的NH3吸附能力和氧化还原能力是Ce-Fe/TiO2性能表现较佳的主要原因.     

微波散射MCM-41介孔分子筛担载醋酸镧的制备及表征

水热法合成了纯硅MCM-41介孔分子筛,通过微波散射制备了系列不同硅镧摩尔比的LaAc／MCM-41（LaAcM）介孔分子筛。通过XRD、IR、N2吸附脱附等方法对分子筛的晶体结构和表面物性进行了表征。结果表明,当担载量n（Si）：,2（La）=30：1．0时,LaAcM Hammett碱量最大,为0．20mmol／g,／40介于＋6．8与＋4．6之间,比表面积为1287m^2／g,孔容0．8273cm^3／g,孔径2．571nm。样品具有典型的六方介孔结构特征。     

介孔MnO_x-CeO_2/γ-Al_2O_3催化CO低温氧化反应

采用沉积沉淀法制备一系列介孔MnO_x-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂,并进行X射线衍射、H_2程序升温还原表征。考察锰铈摩尔比、锰铈复合氧化物负载量、煅烧温度对CO转化率的影响。实验结果表明,当锰铈元素摩尔比为7∶3,锰铈复合氧化物负载量为9%,催化剂煅烧温度450℃时,催化氧化CO效果最好;在160℃时CO的转化率达到94%,在180℃时CO可完全氧化。     

焙烧温度对S2O8^2-／ZrO2介孔超强酸的结构与性能的影响

以硝酸锆为锆源,以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS）为模板剂,S2O8^2-浸渍无定形Zr（OH）4,制得介孔S2O8^2-／ZrO2固体超强酸,通过N2吸附－脱附、XRD分析、Hammett非水滴定、TEM等方法,考察了不同焙烧温度对S2O8^2-／ZrO2介孔超强酸晶体结构、酸强度等性能的影响。结果表明,当焙烧温度600℃,S2O8^2-／ZrO2样品比表面积为140m2／g,平均孔径在3～4nm之间,酸强度H0≤-12．7,为介孔相固体超强酸。     

等离子体辅助制备合成低碳醇用CuCo／ZrO2催化剂

CO加氢合成低碳醇是Cl化学领域的研究热点之一．采用浸渍法制备CuCo／ZrO2催化剂的过程中引入射频等离子体技术,并研究催化剂前驱体经等离子体处理对催化剂结构与低碳醇合成性能的影响,借助X射线衍射（XRD）、程序升温还原（H2-TPR）和程序升温脱附（C0-TPD）等测试技术表征催化剂．结果发现,等离子体技术用于前驱体的处理可降低催化剂的晶粒尺寸、促进活性组分的分散、提高催化剂表面对CO分子的吸附活化和碳链增长能力,从而显著提高催化剂的CO转化率和液相产物中C2＋醇选择性,分别高达98．3％和71．8％．     

铝酸钙的微波合成与表征

铝酸钙是一种很有发展前景的环保型无机阻燃剂。以结晶氯化铝、氢氧化钠、氯化钙、氢氧化钙为原料,探讨了在微波辐射下合成铝酸钙(3CaO.Al2O3.6H2O)的方法。考察了反应温度、微波辐射时间、原料比等因素对反应的影响。通过优化试验,确定了合成3CaO.Al2O3.6H2O的适宜反应条件。结果表明:加入结晶氯化铝19.3g、氢氧化钠13.4g、氯化钙2.2g、氢氧化钙3.0g、水75.8mL,其中n(Al):n(OH-)=1∶4.2、n(Ca)∶n(Al)=3∶4.0、w(固)∶w(液)=1∶2.0;微波设定温度为100～115℃,微波辐射总时间为55min时,产品产率约为90%。采用TG-DTA及FE-SEM分析方法对产品的性质进行表征,分析结果显示产品的脱水温度约为298℃,产品的粒径小于5μm。     

大孔容γ-Al2O3的制备研究

以硫酸铝为铝源、碳酸氢铵为沉淀剂,采用分步老化法,使用 L9（34）正交实验考察了碳酸氢铵物质的量浓度、反应温度、pH 和n（HCO-3）/n（Al3＋）等因素对制备γ-Al2 O3的影响,并对所得 Al2 O3进行了 N2物理吸附表征和堆积密度测量,对 Y5样品进行了 X 射线衍射和电镜扫描,由正交实验结果分析得出温度和 pH 对γ-Al2 O3的结构影响很大。大孔容氧化铝的制备最佳条件为：反应温度为75℃,pH 为8.5,碳酸氢铵物质的量浓度为2 mol/L,n（HCO-3）/n（Al3＋）为0.75。其中,样品 Y5孔容达2.02 mL/g,具有双峰孔分布,粒子呈纤维状,大小均匀,粒径为1μm左右。     

Ni／Al2O3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究

为提高用于燃料电池的乙醇水蒸气重整制氢反应催化剂的活性,采用壳聚糖扩孔以Al2O3为载体,Ni为活性中心的催化剂。利用X射线衍射（XRD）、BET比表面测试手段对催化剂的结构进行了表征。考察了反应温度、水醇物质的量的比、液体进料空速等对反应的影响。结果表明,经600℃焙烧2h的催化剂,在水醇物质的量的比为3：1,液体进料空速（WHSV）为4．8h^-1,反应温度500℃时,产气量接近40mL／min,H2选择性达到68％。乙醇水蒸气重整制氢Ni／Al2O3催化剂的最佳反应温度为500～550℃,水醇物质的量的比一般控制在3：1～5：1范围内较好。     

中孔Co_3O_4材料的电容特性

采用"原位合成模板法"以硅酸为模板、硝酸钴为钴源,制备了中孔Co3O4材料,研究了模板和硝酸钴的质量比对所制得的中孔Co3O4材料的微观结构和电化学性能的影响.用N2等温吸附—脱附和X线衍射测试了其微观结构.结果表明,随着模板质量比的增加,制备得到的Co3O4材料的比表面积增加,中孔结构越明显,结晶性逐渐降低.在6 mol/L氢氧化钾电解液中测试了其电化学性能,最优质量比制得的样品在5 mV/s扫描速率下的比电容达329 F/g.即使在较高扫描速率下,该质量比的中孔Co3O4比电容依然具有很好的保持性.     

SAPO-34分子筛的制备与表征

采用水热合成法制备SAPO-34分子筛,并考察了SiO2/Al2O3、H2O/Al2O3、晶化温度对SAPO-34分子筛合成的影响,进一步采用XRD、粒度分布、SEM对合成的分子筛进行表征.实验结果表明,当物料摩尔配比为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(SiO2)∶n(TEA)∶n(H2O)=1∶1∶0.8∶3∶60,晶化温度为200℃,晶化时间为48 h时,合成的SAPO-34分子筛相对结晶度高,粒度分布较均匀,平均粒径为7.5μm.     

SO4^2-/ZrO2介孔氧化物的合成及表征

以十二烷基硫酸钠（SDS）为模板剂,乙二胺为碱介质,水热法合成ZrO2介孔材料。焙烧之后,在不同浓度的硫酸溶液中浸渍反应,得到SO4^2-/ZrO2介孔氧化物。研究结果表明,当n（Zr）︰n（SDS）︰n（H2NCH2CH2NH2）︰n（H2O）=1.0︰1.0︰1.6︰200,反应温度为60℃时,所合成的介孔氧化物在0.5 mol.L^-1 H2SO4溶液中浸渍3.5 h,550℃焙烧2 h,产物的酸量为1.905 4 mmol.g^-1。     

合成高活性Y2O3和Al2O3超细粉及Nd：YAG透明陶瓷

分别以Y（NO3）3和氨水、NH4Al（SO4）2.12H2O和碳酸氢铵为原料,采用化学沉淀法与碳酸铝铵分解法合成了高活性、平均粒径分别为39 nm和95 nm的Y2O3和Al2O3超细粉体.以Y2O3,Al2O3超细粉和商用Nd2O3粉体为原料,采用固相反应法,经1 700℃真空烧结15 h,制备了Nd：YAG透明陶瓷.含x（Nd）=1%的YAG陶瓷在可见光区最大透光率约为53%.对YAG陶瓷的烧结过程和显微组织研究表明,Nd的引入明显地促进了陶瓷的烧结,同时晶粒得到细化.