北京森林BVOCs排放现状及动态变化特征分析

以北京地区森林植被为研究对象,基于森林资源清查蓄积资料和逐小时气象数据,采用光温影响模型对2000~2020年北京森林BVOCs排放量进行估算,并分析其对空气质量的影响.结果显示,2020年北京森林BVOCs排放量为39.57×10⁹g C,异戊二烯、单萜烯和OVOCs分别占72.19%、17.48%和10.32%,杨树、栎树等阔叶树是主要的异戊二烯排放源,油松等针叶树是主要的单萜烯排放源.2000~2020年森林BVOCs排放量从20.30×10⁹g C/a增加到39.57×10⁹g C/a,年平均增长率4.75%;BVOCs排放量的变化表现出明显阶段性特征,2000~2010年增长缓慢,2010~2020年出现大幅上升.20年间异戊二烯所占比重呈下降趋势,单萜烯和OVOCs所占比重则呈上升趋势;杨树对BVOCs排放量的贡献逐渐降低,栎树和其他阔叶树的贡献明显增加,北京新增森林更加注重物种多样化.2000~2020年,BVOCs的O₃生成潜势从181.76×10⁹g增加到331.07×10⁹g,异戊二烯占92.70%,是主要的贡献者;SOA生成潜势从1.11×10⁹g增加到2.65×10⁹g,单萜烯和异戊二烯分别占75.40%和24.60%.O₃生成潜势最大的树种是杨树,SOA生成潜势最大的树种是油松.森林BVOCs排放在夏季对O₃污染的贡献最大,未来绿化中应考虑优化树种组成.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

人为源和生物源排放对臭氧的贡献 ——以春夏季东亚地区为例

利用因子分离法区分NOx与人为、生物源VOCs(AVOCs、BVOCs)分别对东亚地区近地面O3浓度的纯贡献与协同贡献,基于区域空气质量模式(RAQM)讨论了2000年春、夏季排放源的总贡献以及协同贡献的空间分布.结果表明,光化学反应在日最大O3浓度的形成中占很大比例,我国北方大部分地区源的贡献夏季最大,南方受东亚季风影响,夏季最小.AVOCs与NOx、BVOCs与NOx的协同效应加强了光化学反应中O3的形成.AVOCs与NOx的协同贡献季节性变化特征显著,我国南方大部分地区夏季最小.BVOCs与NOx的协同贡献在我国南北方差异很大,春季高值区主要分布在南方大部分地区,北方峰值出现在夏季.说明臭氧调控对策的制定除源排放大小外还须考虑地域差异和季节变化.     

中国生物源挥发性有机物(BVOCs)时空排放特征研究

生物源挥发性有机物(BVOCs)对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成具有重要的影响.本研究基于MODIS卫星遥感数据和WRF模拟的气象结果,运用MEGAN3.0模型对中国2005—2016年BVOCs排放量进行估算,分析了BVOCs及其亚类化学物种的时空分布特征.同时,对人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量、总挥发性有机物(TVOCs)排放量和OMI卫星反演获取的甲醛柱浓度之间的关系进行了初步探讨.结果表明:2005—2016年中国BVOCs年均排放量约为10 Tg,其中,异戊二烯约为6.13 Tg,甲醇约为1.47 Tg,单萜烯约为1.03 Tg,其余生物源挥发性有机物(OBVOCs)约为2.84 Tg;近10年我国BVOCs排放量略呈下降趋势,AVOCs呈明显的波动上升趋势,而TVOCs则呈现逐年增加趋势;BVOCs存在明显的季节性变化,呈现夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量各占全年排放量的51.50%和3.40%;BVOCs排放量高值分布于中国东南植被密集区域,主要分布于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg);不同土地覆盖类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,其中,森林(43.93%)最大,灌木(31.62%)和农田(15.13%)次之,草地(9.31%)最小.本研究所获取的中国近10年BVOCs的时空分布特征可为后续定量评估BVOCs对O_3和SOA生成的贡献提供基础支撑.     

南岭箭竹生物源挥发性有机物排放特征

本研究于2018年9～11月采用动态顶空套袋法采样与热脱附-气相色谱质谱联用(TD-GC-MS)分析技术,获得了南岭箭竹排放的20种生物源挥发性有机物(BVOCs)的排放组成特征与排放速率.结果表明,异戊二烯是南岭箭竹排放的最主要的BVOCs,其排放速率((1.36±0.99)x104μgC/(m2·h))远高于单萜烯...     

湖南省天然源挥发性有机物排放时空特征研究

基于MEGANv3.1模型,结合WRF3.4.1气象数据、MODIS数据提取的叶面积指数、J4置信度下不同植被排放因子、生态功能类型数据及植被生长因子数据,估算了湖南省范围内2018年植被挥发性有机物（Biogenic Volatile Organic Compounds,BVOCs）排放情况.结果显示,湖南省BVOCs排放总量约为259.15万t,其中,异戊二烯排放占40.35%,单萜烯排放占23.09%,半萜烯排放占2.31%,甲醇排放占8.81%,其他VOC排放占25.45%.空间分布上,湖南省BVOCs排放集中区域与森林密集区域基本重合,主要分布在常德南部、益阳西部、湘西州西南部和怀化市全境及岳阳东部、长沙东部、株洲北部与湘潭交界处,以及株洲南部与郴州北部交界处.BVOCs的排放不仅与植被分布有关,也具有明显的季节性.夏季BVOCs排放最多,占全年的64.23%;冬季BVOCs排放最少,占1.01%;春季与秋季排放分别占18.69%和16.07%.本研究首次聚焦湖南省,在高时空分辨率尺度下分析了该区域BVOCs排放的时间和空间分布特征,可为后续的大气环境研究与精细化管理工作提供依据.     

2000~2020年京津冀BVOCs排放量估算及时空分布特征

为研究京津冀地区天然源挥发性有机化合物(BVOCs)近20a排放量及时空分布特征,本文基于卫星遥感解译获得的2000年、2005年、2010年、2015年、2020年共5期中国土地利用数据,计算获得了京津冀地区各市县BVOCs排放量及排放组成,同时对京津冀地区近20a的BVOCs排放的时空分布进行了特征分析.结果表明,近20a京津冀地区BVOCs平均排放总量为76.40万t/a,其中河北省、北京市、天津市的平均排放总量分别为59.11万t/a,15.29万t/a,2.00万t/a;按照排放组成分析,ISOP平均排放总量为16.80万t/a,占总排放量的21.99%,TMT平均排放总量为29.62万t/a,占总排放量的38.77%,OVOCs平均排放总量为29.97万t/a,占总排放量的39.23%.根据排放时间特征分析,京津冀地区冬季BVOCs排放量最低、夏季BVOCs排放量最高.BVOCs排放的空间分布与土地利用类型和植被分布密切相关,不同土地利用类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,近20a京津冀地区林地、耕地、草地的BVOCs平均排放量分别为60.33万t/a,12.78万t/a,2.31万t/a,分别占总排放量的78.90%,16.79%,3.04%.京津冀地区BVOCs空间排放分布差异比较明显,北部、东北部的整体排放量明显高于南部、东南部.本研究可为BVOCs的计算提供研究思路,同时可为京津冀地区空气污染治理提供有关基础数据.     

京津冀区域人为源VOCs排放特征及管控策略

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是细颗粒物(PM_2.5)与臭氧(O3)的重要前体物,对我国城市复合污染的形成有重要影响,京津冀区域大气污染问题严峻,VOCs排放源类别复杂,且排放量基数大,亟需形成有效的VOCs管控策略.因此选取京津冀区域人为源VOCs排放为研究对象,建立2018年分行业分物种VOCs排放清单,并基于实测与文献调研的行业VOCs成分谱数据,获取各排放源臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAP),同时构建VOCs排放源优先控制分级技术方法,计算各排放源分级指数,明确优先控制排放源目标.结果表明：(1)京津冀区域2018年人为源VOCs排放总量为214.0×10⁴ t,其中芳香烃、烷烃与含氧有机物为主要物种.(2)小型客车、工业防护涂料、重型货车、焦化行业是OFP与SOAP的最主要来源.(3)工业防护涂料、小型客车、重型货...     

四川省天然源VOCs排放量的估算和时空分布

利用遥感影像解译的土地利用现状和植被资料,对四川省天然源VOCs的排放情况和时空分布进行研究,建立了四川省天然源VOCs的排放清单.2012年四川省天然源VOCs的排放量为1413.74kt.其中异戊二烯占29.4%,为415.53kt,单萜烯占30.2%,为427kt,其他VOCs占40.4%,为571.215kt.排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的44%,冬季占9%.天然源VOCs的排放主要集中在林地密集和日照时间长的达州、巴中、广元、绵阳、乐山、眉山、攀枝花等地.研究表明,四川省天然源臭氧潜势为6134kt, 二次气溶胶的生成潜势为136kt.这说明其对环境空气质量的影响不容忽视.     

天津市常用绿化树种挥发性有机物排放潜力估算

BVOCs（植被释放的挥发性有机物）对PM_2.5等大气颗粒物的形成有重要贡献,树种BVOCs排放潜力的研究有助于城市绿化树种的科学选择.对天津市城市绿地常见绿化树种BVOCs样品进行采集与鉴定,基于Guenther提出的模型估算了天津市32种常见绿化树种BVOCs的排放量,并对估算过程中的不确定性因素进行分析.结果表明:构树、毛白杨、旱柳和绦柳的BVOCs排放量（以C计）最高,分别为2 179.438、2 147.394、2 116.537、2 045.722 g/（株·a）.从科属的角度来看,杨柳科植物BVOCs排放量最高,豆科、桑科和松科BVOCs排放量位居其次.采用聚类分析方法将32种绿化树种的异戊二烯、单萜烯排放潜力进行分类,其中毛白杨、构树、旱柳和绦柳属于高排放异戊二烯的树种;油松和苹果属于高排放单萜烯的树种.从科属水平而言,豆科和杨柳科植物具有较强的异戊二烯排放潜力.松科和部分蔷薇科的乔木具有较强的单萜烯排放潜力.从叶片类型的角度上,阔叶树主要以排放异戊二烯为主,针叶树主要以排放单萜烯为主,且异戊二烯的排放潜力要大于单萜烯的排放潜力.植物OVOCs（其他VOCs）排放潜力与异戊二烯和单萜烯的排放潜力相比显著较弱.天津市外来树种与本地树种BVOCs排放潜力无显著性差异（P＞0.05）.研究显示,天津市常用绿化树种的单株排放潜力差异明显,因此可优选臭椿、洋白蜡和紫叶李等排放潜力相对较低的树种用作城市绿化.      

O3浓度升高对银杏及油松BVOCs排放的影响

以生长在沈阳市区内的银杏及油松为试材,开顶式熏气室模拟升高O₃浓度（80 nmol·mol^-1）和正常大气O₃浓度（≈30 nmol·mol^-1）条件,采用GC-FID技术对银杏及油松的异戊二烯和7种单萜类物质的排放速率进行测定,探讨高浓度O₃对单株银杏及油松挥发性有机物排放规律的影响.结果表明,O₃浓度增高可以显著提高银杏和油松的异戊二烯排放速率（p＜0.05）,及银杏Δ3-蒈烯的排放速率（p＜0.05）,其分别达到1.96、 9.71和0.09 μg·(g·h)^-1,而对于其他单萜物质的排放速率,2种树木对高浓度的O₃熏蒸均没有表现出显著的变化;树种不同,排放的BVOCs组成也不同,自然条件下银杏排放的BVOCs以异戊二烯为主,而油松以α-蒎烯为主;高浓度O₃熏蒸下油松释放的异戊二烯达到其BVOCs组成的64.73%,增加大气O₃浓度改变了树木挥发性有机物的组成比例.因此,O₃浓度升高对银杏及油松BVOCs排放规律具有显著影响.     

基于遥感资料的中国东部地区植被VOCs排放强度研究

本研究充分基于遥感资料获取中国东部地区叶面积指数和叶生物量的最新信息,并广泛调研了植被VOCs排放因子的最新研究进展,以2008—2010年的植被和气象的平均状态为背景,基于MEGAN排放模型,研究了中国东部地区植被VOCs(BVOCs)排放的时空分布特征.结果表明,我国东部地区BVOCs年排放总量为11.3×106t(以C计,下同),其中异戊二烯(ISOP)、单萜烯(MON)和其它VOC(OVOC)质量分数(下同),分别为44.9%、31.5%、23.6%.BVOCs排放呈现明显的季节变化特征,春、夏、秋、冬4个季节分别占全年的11.2%、71.8%、14.1%和3.0%.空间分布上,排放高值区主要分布于大小兴安岭、长白山脉、秦岭大巴山脉、东南丘陵、海南等植被茂密的区域,年均排放强度一般在1500～6000kg·km-·2a-1之间,福建、广东、江西、浙江、湖南、湖北等省份BVOCs的排放总量与平均排放强度均较高.本研究所得到的高时空分辨率的BVOCs排放清单,可以为区域环境与气候的数值模拟研究提供基础.     

臭氧浓度升高对植物源挥发性有机化合物(BVOCs)影响的研究进展

伴随地表臭氧(O_3)浓度在全球范围内的普遍上升,针对植物源挥发性有机化合物(biogenic volatile organic compounds,BVOCs)与地表O_3之间复杂的交互作用,本文综述了O_3浓度升高对BVOCs影响方面取得的研究进展,并对未来研究提出了展望.研究进展主要包括BVOCs应对单因子O_3胁迫的影响因素(如BVOCs种类,植物功能类型,植物O_3敏感性及O_3胁迫程度),以及O_3分别与升温/二氧化碳(CO_2)/干旱/氮(N)沉降等因子复合对BVOCs释放的影响.虽然O_3胁迫不影响BVOCs释放的研究最多,但O_3胁迫的降低作用在异戊二烯和落叶树种的研究中更突出,增加的结果更多地出现在单萜(MTs)、常绿植物和急性熏蒸的实验里. O_3与升温/N沉降复合处理增加MTs释放,O_3与CO_2复合处理降低了异戊二烯释放.鉴于研究样本的稀缺,建议加强该领域研究,同时要考虑短期和长期处理、个体和生态系统水平研究的差异;加强以O_3为主的多因子复合及生物与非生物多重胁迫对BVOCs影响的研究,以便更好评估陆地生态系统BVOCs对当前及未来O_3污染情景的响应,为今后大气污染防治提供有价值的理论支撑.     

生物源挥发性有机化合物排放及其在空气质量模式的应用研究

综述了近30年来国内外关于生物源挥发性有机化合物（ BVOCs ）排放及其应用的研究进展,包括BVOCs排放的化学组成、影响排放的主要环境因素和排放模式的建立及其应用等。重点探讨BVOCs排放在空气质量模拟应用中的重要性,提出一些值得注意的关键点。最后从BVOCs排放模式机理、基础数据和大气化学输送模式对BVOCs排放处理等方向进行了展望。     

VOC emission caps constrained by air quality targets based on response surface model: A case study in the Pearl River Delta Region, China

Because of the recent growth in ground-level ozone and increased emission of volatile organic compounds (VOCs), VOC emission control has become a major concern in China. In response, emission caps to control VOC have been stipulated in recent policies, but few of them were constrained by the co-control target of PM_2.5 and ozone, and discussed the factor that influence the emission cap formulation. Herein, we proposed a framework for quantification of VOC emission caps constrained by targets for PM_2.5 and ozone via a new response surface modeling (RSM) technique, achieving 50% computational cost savings of the quantification. In the Pearl River Delta (PRD) region, the VOC emission caps constrained by air quality targets varied greatly with the NO_x emission reduction level. If control measures in the surrounding areas of the PRD region were not considered, there could be two feasible strategies for VOC emission caps to meet air quality targets (160 µg/m³ for the maximum 8-hr-average 90th-percentile (MDA8-90%) ozone and 25 µg/m³ for the annual average of PM_2.5): a moderate VOC emission cap with <20% NOx emission reductions or a notable VOC emission cap with >60% NO_x emission reductions. If the ozone concentration target were reduced to 155 µg/m³, deep NO_x emission reductions is the only feasible ozone control measure in PRD. Optimization of seasonal VOC emission caps based on the Monte Carlo simulation could allow us to gain higher ozone benefits or greater VOC emission reductions. If VOC emissions were further reduced in autumn, MDA8-90% ozone could be lowered by 0.3-1.5 µg/m³, equaling the ozone benefits of 10% VOC emission reduction measures. The method for VOC emission cap quantification and optimization proposed in this study could provide scientific guidance for coordinated control of regional PM_2.5 and O₃ pollution in China.     

Ozone and secondary organic aerosol formation potential from anthropogenic volatile organic compounds emissions in China

Volatile organic compounds (VOCs) are major precursors for ozone and secondary organic aerosol (SOA), both of which greatly harm human health and significantly affect the Earth''s climate. We simultaneously estimated ozone and SOA formation from anthropogenic VOCs emissions in China by employing photochemical ozone creation potential (POCP) values and SOA yields. We gave special attention to large molecular species and adopted the SOA yield curves from latest smog chamber experiments. The estimation shows that alkylbenzenes are greatest contributors to both ozone and SOA formation (36.0% and 51.6%, respectively), while toluene and xylenes are largest contributing individual VOCs. Industry solvent use, industry process and domestic combustion are three sectors with the largest contributions to both ozone (24.7%, 23.0% and 17.8%, respectively) and SOA (22.9%, 34.6% and 19.6%, respectively) formation. In terms of the formation potential per unit VOCs emission, ozone is sensitive to open biomass burning, transportation, and domestic solvent use, and SOA is sensitive to industry process, domestic solvent use, and domestic combustion. Biomass stoves, paint application in industrial protection and buildings, adhesives application are key individual sources to ozone and SOA formation, whether measured by total contribution or contribution per unit VOCs emission. The results imply that current VOCs control policies should be extended to cover most important industrial sources, and the control measures for biomass stoves should be tightened. Finally, discrepant VOCs control policies should be implemented in different regions based on their ozone/aerosol concentration levels and dominant emission sources for ozone and SOA formation potential.     

植物释放挥发性有机物(BVOC)向二次有机气溶胶(SOA)转化机制研究

利用自制玻璃生态罩,研究植物挥发性有机物（BVOC）的释放机制.在紫外光诱导条件下,BVOC经历一系列的光氧化反应,最终产生了二次有机气溶胶（SOA）.运用固相微萃取（SPME）和气相色谱-质谱联用（GC-MS）技术,对目标植物（驱蚊草）释放出的BVOC进行采样分析,共检测出7种主要化合物,其中主要为单萜类、倍半萜类、醇类和酮类物质.研究发现,在紫外光的照射下,这些BVOC可以发生光氧化反应转化为SOA.利用串联差分淌度分析仪（TDMA）测定SOA的粒径分布和SOA颗粒物的吸湿性.结果表明粒径范围大致是50～320 nm,吸湿性研究发现这些SOA具有吸湿性,生长因子可以从1.05增长到1.11.     

有机源对北极臭氧消除事件的敏感性模拟

采用KINAL模式,利用典型臭氧消除事件（ODE）过程中无机源和有机源的平均强度和排放清单,模拟了3种源排放情形下,ODE过程中含溴物质浓度与臭氧浓度的时间变化,并对有机溴强度进行敏感性实验,结果表明：仅有无机源时,ODE过程中含溴物质浓度与O₃浓度有显著的负相关,ODE从开始到O₃完全消耗的时间约5.4d.加入平均强度的有机源后,O₃消耗更快,它的总消耗时间较仅有无机源时减少1.3d;同时,在ODE起始阶段,边界层内的溴含量提升更快,导致ODE起始阶段缩短约1.2d.有机源无论以HOBr为主还是以Br₂为主,其排放构成在ODE过程中并不重要,无论它以何种形式向边界层排放含溴物质,均通过缩短起始阶段来影响ODE的进程.有机源的排放强度与O₃的消耗速率呈显著的正相关,随着有机源强度升高,它对ODE起始阶段的缩短效应逐渐减弱,它意味着起始阶段至少持续3d;消耗阶段O₃浓度降低并不受有机源强度变化的影响.     

我国机动车排放VOCs及其大气环境影响

挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)作为大气中主要污染物之一,是O3和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)的重要前体物.为全面了解我国城市机动车排放VOCs对空气质量的影响,本文系统介绍了我国部分城市大气中VOCs的源解析最新成果,并分车型、分燃料综述了我国机动车VOCs的排放因子、成分谱及其对二次污染的贡献,以期为未来机动车VOCs排放和控制提供数据和理论支持.研究发现,机动车是我国城市大气VOCs的最大源,平均贡献率为36.8%;摩托车和轻型汽油车是主要排放车型.机动车尾气排放VOCs对城市O3和SOA生成都有重要贡献,随着排放标准提升和运行工况改善,机动车排放因子和臭氧生成潜势(ozone formation potentials,OFPs)明显降低,成分谱以芳香烃和烯烃等活性组分为主,对二次污染的贡献较大.     

Observation and analysis of atmospheric volatile organic compounds in a typical petrochemical area in Yangtze River Delta, China

Volatile organic compounds (VOCs) are a kind of important precursors for ozone photochemical formation. In this study, VOCs were measured from November 5th, 2013 to January 6th, 2014 at the Second Jinshan Industrial Area, Shanghai, China. The results showed that the measured VOCs were dominated by alkanes (41.8%), followed by aromatics (20.1%), alkenes (17.9%), and halo-hydrocarbons (12.5%). The daily trend of the VOC concentration showed a bimodal feature due to the rush-hour traffic in the morning and at nightfall. Based on the VOC concentration, a receptor model of Positive Matrix Factorization (PMF) coupled with the information related to VOC sources was applied to identify the major VOC emissions. The result showed five major VOC sources: solvent use and industrial processes were responsible for about 30% of the ambient VOCs, followed by rubber chemical industrial emissions (23%), refinery and petrochemical industrial emissions (21%), fuel evaporations (13%) and vehicular emissions (13%). The contribution of generalized industrial emissions was about 74% and significantly higher than that made by vehicle exhaust. Using a propylene-equivalent method, alkenes displayed the highest concentration, followed by aromatics and alkanes. Based on a maximum incremental reactivity (MIR) method, the average hourly ozone formation potential (OFP) of VOCs is 220.49?ppbv. The most significant source for ozone chemical formation was identified to be rubber chemical industrial emissions, following one by vehicular emission. The data shown herein may provide useful information to develop effective VOC pollution control strategies in industrialized area.