新型酞菁催化剂的制备及降解染料性能

大规模降解中性条件下的染料废水是染料废水处理的难点之一。设计、制备了新型羟基取代酞菁钴（CoTHPc）催化剂,对结构进行了表征。使用Siesta软件模拟了CoTHPc与酸性红G（AR1）结合的能量变化,并以氨基酞菁钴（CoTAPc）为参照。结果表明：中性条件下CoTHPc对AR1的吸附能力优于CoTAPc,CoTAPc与AR1的结合能力在氢氧根离子协助下大幅提升。研究了不同pH、温度、氧化剂浓度、自由基抑制剂等条件对CoTHPc/H₂O₂体系性能的影响。实验结果显示：CoTHPc最佳催化条件为pH=7.0、T=343 K、20 mmol/（L H₂O₂）,CoTAPc最佳催化条件为pH=10、T=354 K、50 mmol/（L H₂O₂）,与计算结果相符。CoTHPc/H₂O₂为非羟基自由基催化机理。综上所述：CoTHPc/H₂O₂催化体系能够在中性条件下发挥催化功能,对降解成分复杂的印染废水具有较好的应用前景。     

ZnO-BiOI复合催化剂的制备及其光催化降解联苯胺性能研究

以ZnO、Bi(NO₃)3·5H₂O、KI为原料,聚乙二醇400为溶剂,利用溶剂热法制备了ZnO-BiOI复合催化剂。通过XRD、SEM、EDX、BET和DRS对产物的结构、形貌、元素组成、比表面积及光学性质进行了表征。以联苯胺水溶液为降解对象,对复合催化剂的光催化性能及循环利用性能进行了研究。结果表明,制备过程中,当ZnO与Bi(NO₃)₃·5H₂O的质量比为3∶100时,ZnO-BiOI复合催化剂为纳米微球状且结构均匀,平均粒径为2～3μm;可见光照反应40 min时,联苯胺的降解率可达到90%以上,具有较高的光催化活性,这可归因于该样品的高结晶度、大比表面积与窄禁带宽度。循环使用3次后,联苯胺的降解率仍为75%,且降解过程符合一级动力学特征。     

八面体BiVO_4的制备及其光催化降解四环素

以Bi(NO3)3.5H2O和NH4VO3为原料,采用微波合成法,加入表面活性剂SDBS,制备出八面体结构的Bi-VO4,用于催化四环素的降解。结果表明,八面体BiVO4的催化效果为89.13%,而未加SDBS的BiVO4仅为26.55%。     

金属酞菁光复合催化剂的制备及光催化性能研究

采用固相熔融法制备了不同中心金属的酞菁配合物MPc(M=Mn2+、Co2+、Ni2+)光复合催化剂,研究MPc对亚甲基蓝的催化降解效果。结果表明,可见光照射下,MPc对亚甲基蓝的降解效率Ni Pc> MnPc> Co Pc,最佳反应条件为:空气通入量120 m L/min,催化剂Ni Pc的加入量1. 0 g/L,反应150 min时,10 mg/L亚甲基蓝的降解率达97. 5%。降解反应符合一级动力学议程。     

PMoA/CS/P25纳米复合光催化剂的制备及光催化降解盐酸四环素

通过水热和浸渍相结合的方法将壳聚糖(CS)、P25、磷钼酸(PMoA)三者结合起来,制备了PMoA/CS/P25纳米复合光催化剂,研究其对不同浓度盐酸四环素的降解效果,考察了不同PMoA负载量对其光催化效果的影响。结果表明,当PMoA的负载量为0.08 g,盐酸四环素的浓度为20 mg/L时的光催化效果最好。     

LaCoO3钙钛矿型催化剂的制备及其光催化降解盐酸四环素的研究

以硝酸钴、硝酸镧及柠檬酸为原料,采用水热合成法制备4种不同物质的量的比的钙钛矿型催化剂LaCoO₃。利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、H₂-TPR等表征手段对合成的钙钛矿型催化剂LaCoO₃进行物化性质表征,并以盐酸四环素(TCHC)为目标降解物,在可见光照射下进行光催化降解反应,并分析光催化降解机理。结果表明,4种催化剂对TCHC的降解率均达到80%以上,在20℃下可见光照射1 h后,n[La(NO₃)₃]∶n[Co(NO₃)₂]∶n(柠檬酸)=1∶1∶6的LaCoO₃催化剂对TCHC的降解效果最好,降解率达到89.29%。     

金属酞菁类复合光催化剂研究进展

金属酞菁具有优异的物理、化学性能,其复合光催化剂是研究的热点之一.综述了金属酞菁类复合光催化剂的制备方法,介绍了金属酞菁类复合光催化剂的应用,分析了制备和应用中存在的问题,对未来的研究方向进行了展望.     

一种简单水热法制备的富氧缺陷氧化锌纳米材料应用于光催化降解四环素

为有效去除水体中的四环素污染物,本研究选用光催化技术并成功制备了富氧缺陷氧化锌纳米棒作为光催化剂。通过改变制备条件,可以调控氧化锌晶体中的氧缺陷含量及组分,并进一步影响材料的光催化性能。制备的催化剂具有优秀的四环素去除及矿化性能,同时也证实了氧缺陷、氧空位以及单电子氧空位含量的提升对于光催化降解的正面作用。     

复合催化剂Bi5O7I/g-C3N4的制备及其光催化降解盐酸四环素的研究

以三聚氰胺、五水合硝酸铋和碘化钾等为原料合成了一系列不同质量分数的复合催化剂Bi₅O₇I/g-C₃N₄,利用XRD、SEM、XPS和UV-Vis等手段对其进行表征。研究了不同质量分数的复合催化剂Bi₅O₇I/g-C₃N₄光催化降解盐酸四环素的活性,并对其光催化反应机理进行了探索。结果表明,所制备的Bi₅O₇I/g-C₃N₄复合催化剂具有中空结构,其禁带宽度减小,光催化效率提高;在所有样品中Bi₅O₇I/g-C₃N₄-5%催化活性最高;在降解过程中起主要作用的活性基团是超氧自由基（·O^-₂）,其次是羟基自由基（·OH）,作用最小的是空穴（h⁺）。     

复合催化剂光催化降解DNT废水及其降解机理

为探索负载型多金属氧酸盐类复合催化剂光催化降解炸药废水的催化活性及降解机理,采用溶胶-凝胶-溶剂热的路径,制备了3种负载型多金属氧酸盐类复合催化剂H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2、H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)和SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)。以炸药废水中典型有机污染物二硝基甲苯(DNT)为目标化合物,考察了所制备的复合催化剂在光催化降解DNT废水方面的催化活性,并对不同催化剂之间光催化活性的差异进行了合理的解释,分析了催化剂的结构与其光催化性能之间的关系。采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对废水中反应物和产物的种类进行了鉴定和分析,对光催化氧化法降解DNT废水的降解机理和矿化程度进行了研究。结果表明,以SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)为催化剂,光照4h后,DNT废水降解率达98.73%。光催化降解DNT废水过程中,发生了甲基氧化、脱硝基、脱羧基等反应,降解过程中的中间产物主要包括对硝基苯甲酸、间硝基苯甲酸、1,3-二硝基苯、2,4-二叔丁基苯酚、2,4-二硝基苯甲醛。光催化降解4h后,除极少量3,4-DNT外,其余硝基苯类化合物均完全降解。     

氧化石墨烯表面同步合成与固载酞菁及其光催化性能

首先在氧化石墨烯（GO）上键合邻苯二腈前体,然后通过“同步合成与固载”的方法在含邻苯二腈的GO表面键合醛基钴酞菁（CoAlPc）,制得GO负载化的钴酞菁复合催化剂CoAlPc/GO。通过红外光谱仪（FTIR）、透射电镜（TEM）、紫外-可见光分光光度计（UV-vis）等对其结构、形貌进行表征。以有机污染物亚甲基蓝（MB）为目标降解物,研究所制CoAlPc/GO复合催化剂在可见光下的光催化性能。重点考察了pH和CoAlPc/GO投加量对亚甲基蓝降解率的影响及其循环稳定性。结果表明,通过共价键合的方法能够成功在GO表面固载醛基钴酞菁（CoAlPc）,得到负载化酞菁光催化剂CoAlPc/GO。所制备的CoAlPc/GO电荷转移阻抗较CoAlPc大大减小,从而表现出良好的光催化活性。可见光照射60min,在一定量H₂O₂存在下,较低的CoAlPc/GO用量（0.003g）便能有效催化MB降解,其降解率高达99.9%。MB在 \text{·} {\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}^{\text{-}} 、·OH和空穴的共同作用下氧化降解。此外,CoAlPc/GO还表现出了很好的重复使用性,循环使用7次仍具有较好的光催化活性。     

溶剂热合成多级ZnO微球及其光催化降解苯酚

以乙二醇为溶剂,KAc为助剂,采用溶剂热法合成多级ZnO微球。通过改变反应温度来调控ZnO微球形貌,并对合成的ZnO微球进行XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等表征分析。结果表明,合成的ZnO为六方纤锌矿晶体结构,由短纳米棒自组装成多级微球。在紫外-可见光照射下,ZnO表现出优异的光催化降解苯酚活性,180℃合成的ZnO样品光催化活性明显优于其他温度合成的样品。用0.1 g的ZnO降解100 mL浓度为5 mg·L^(-1)的苯酚溶液,光照150 min降解率达94.5%。多级ZnO微球光催化性能的提高可推测为较窄的禁带宽度(3.08 eV)有利于吸收光子,较小的晶粒尺寸(25.38 nm)、粗糙的表面以及中空结构有利于反应液与催化剂表面的充分接触。此外,由捕获实验证实光催化降解苯酚的机理是羟基(·OH)为主要的活性自由基,在苯酚降解过程中起主要作用。     

氮掺杂TiO2/壳聚糖复合膜吸附和光降解染料

氮掺杂二氧化钛/壳聚糖(CS)复合膜是一种有前途的有机染料废水处理材料,相对于传统的废水处理材料更具优势。在模拟太阳光照射下,用氮掺杂二氧化钛/壳聚糖(CS)复合膜对有机染料甲基橙溶液进行降解,通过吸附和光催化的双重作用,甲基橙的降解率可达99%。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对复合膜进行了表征,并通过傅里叶红外光谱(FT-IR)分析表明其壳聚糖中活性官能团 NH₂, OH在氮掺杂TiO₂ 复合膜中同时存在。研究表明,氮掺杂二氧化钛/壳聚糖(CS)复合膜是一种高效节能的污水处理材料。     

纳米TiO_2光催化去除水华藻类的研究进展

由水体富营养化而引起的蓝藻水华是目前全球面临的重大水环境问题,严重威胁水生生态环境以及人类的健康。综述了近年来以TiO_2为代表的纳米材料光催化技术在蓝藻水华治理方面的研究现状,其中光催化负载体技术与可见光响应下高效光催化性能的研究广泛;归纳并总结了TiO_2抑制蓝藻生长光催化机理的一般规律性以及其对蓝藻细胞作用的活性氧(ROS)破坏机制。TiO_2光催化技术未来的发展趋势具有长期可行性,但在实际应用中新型结构单元的高效光催化剂的探索,负载装置应用的完善以及对水体中有害毒素的去除仍然是研究的难题。     

Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体制备及光催化降解有机废水

光催化剂可用于催化降解有机污染废水,在废水处理方面具有良好的发展前景。分别以乙二醇、去离子水为溶剂,采用水热法在较低温度下合成Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体,并用XRD、SEM等对产物的形貌和结构进行表征,通过对罗丹明B的降解测试固溶体光催化降解活性。结果表明,随着W与Mo原子比(R_((W/Mo)))的增加,Mo~(6+)离子逐步被W~(6+)替代,生成了无限互溶的固溶体,光催化性能也随之发生变化,其中,以去离子水为溶剂合成的固溶体在R_((W/Mo))=1.0时降解率最高,达到98%。     

MnOx掺杂纳米石墨阴极制备及其催化降解能力

采用溶胶-凝胶法和热压法制备锰氧化物掺杂的纳米石墨(Nano-G)电极（MnOx/Nano-G电极）,并以其为工作电极,构建了能够高效处理水中盐酸四环素（tetracycline hydroxhloride, TCH）的阴极电芬顿体系。运用SEM、XRD、XPS、循环伏安测试和电化学阻抗测试等对MnOx/Nano-G电极进行表征。研究结果表明,MnOx的掺杂可以明显提高Nano-G电极的导电性、电化学稳定性和电化学活性,从而大幅提升阴极电芬顿处理TCH的效能。在TCH初始浓度为20 mg?L-1、电流密度为30 mA?cm-2、初始pH为5.0、极板距离为10mm时,TCH的降解效果最佳;反应60min后,59.27%的TCH被有效去除,相较于未改性的Nano-G电极,TCH降解效率提高了18.70%。此外,MnOx/Nano-G的阴极电芬顿体系的处理效能明显高于传统的RuO2-IrO2/Ti和钛网阴极。综上,MnOx/Nano-G的阴极电芬顿体系是一种高效且具有应用前景的TCH处理技术。     

难降解工业有机废水臭氧催化氧化催化剂研究进展

催化臭氧氧化技术是一种重要的有机废水处理方法,具有氧化能力强,操作简便,无二次污染等特点。综述了不同催化剂在催化臭氧氧化降解有机废水过程中性能,并对其机理进行分析,讨论了不同工艺条件对反应结果的影响,并在现有基础上对催化臭氧氧化催化剂的研究方向进行推测,指出具有高热稳定性和化学稳定性的钙钛矿催化剂应是未来重要的研究方向之一。     

TiO_2/PbO_2复合膜光催化氧化降解染料废水

提出了一种TiO2/PbO2复合膜圆形光催化氧化反应器,研究了该反应器对经生化处理后的染料废水进行降解的过程.研究表明:光催化氧化的最佳条件是锌片镀TiO2/PbO2复合膜、pH=8.0、H2O2质量浓度为400 mg/L.并对其他氧化剂对该过程的影响进行了探讨.有机废水通过该反应器进行处理后,其COD降为48.4 mg/L.能使有机污染物全部降解为小分子无机物,废水达到国家一级排放标准.