125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。     

模拟吸附放射性同位素137Cs和90Sr的Cd-MOFs材料合成及评价

为吸附后处理产生的高放废液玻璃固化过程中大量的放射性同位素⁹⁰Sr和¹³⁷Cs,采用溶剂热法合成阴离子型金属有机骨架［DMA］2［Cd₃(FDC)₄］·2H₂O,并评价其对锶、铯离子的吸附能力。采用粉末X-射线衍射、傅里叶红外和热重等方法确认Cd-MOFs的结构。扫描电子显微镜结果显示,在吸附Cs和Sr元素后,Cd-MOFs形貌没有发生明显变化。同时荧光发射光谱证实,Cd-MOFs吸附铕离子后,能够很好敏化铕离子,使材料发射出红色荧光。对锶、铯离子吸附实验结果显示,对锶、铯离子在前50 min即可完成超过50%的吸附,对铯离子的最大吸附量为63.94 mg/g,对锶离子的最大吸附量为53.06 mg/g。通过吸附动力学研究发现,Cd-MOFs对Cs和Sr离子的吸附均符合准二级动力学模型,证明对Cs和Sr离子的速率决策步为化学吸附。推测水合离子半径、有机骨架螺旋链间螺距等因素均对吸附效果有影响。     

用于90Sr、137Cs分离的磷酸锆插层复合离子交换剂研究进展

有效去除高放废液中的⁹⁰Sr、¹³⁷Cs是核能后处理化学中快速、稳定发展的重要的研究内容之一。无机离子交换技术凭借其经济性及适宜性已成为有效去除高放废液中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs有效手段之一。目前国内外已发展多种用于提取高放废液中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的无机吸附材料,但距离真实的工程化应用仍有一定的距离。本文系统介绍了具有工程化应用潜质的磷酸锆插层复合材料的研制以及其在去除高放废液中的⁹⁰Sr、¹³⁷Cs方面的研究工作及未来发展趋势。     

茄子对干沉积90Sr、137Cs的截获和易位行为研究

开展农作物对干沉积放射性气溶胶的截获和易位行为研究,对于公众辐射剂量估算以及旨在降低农产品放射性污染应对措施的有效性评估至关重要。选取我国代表性果菜类作物——茄子作为研究对象,在实验室开展了典型裂变产物⁹⁰Sr、¹³⁷Cs在茄子不同生长阶段的截获和易位行为研究。结果表明,试验植物对放射性核素的截获份额和易位因子随植株生长时间的延长而增大。开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.14、0.21,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.17、0.26;开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为1.6、4.7,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为2.3、5.9。就不同核素而言,不同生长阶段试验植物对¹³⁷Cs的截获份额和易位因子均高于⁹⁰Sr。     

99Tc在膨润土和北山花岗岩中的弥散行为

⁹⁹Tc因其半衰期长达21万年且以TcO₄^-形式存在时随地下水迁移能力强,是高放地质处置中重点关注的核素之一。为估测⁹⁹Tc在北山高放候选处置废物地质场址中的迁移能力,研究了北山地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为。结果表明：地下水中TcO₄^-和³H在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为类似,表明膨润土和花岗岩对TcO₄^-迁移的阻滞能力很弱。地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散系数随水流速和温度的增大而增大,弥散度相对稳定。     

Am在花岗岩中的吸附行为

研究了大气、低氧2种条件下,北山地下水中241Am在花岗岩及其成岩矿物上的吸附行为,观察了pH值、核素浓度以及腐殖酸等多种因素对吸附行为的影响,得到了各种条件下Am在花岗岩上的分配系数,并初步探讨了吸附机理.实验结果表明,花岗岩能很好的吸附241Am,其组分磁黄铁矿在吸附中起主要作用.     

花岗岩介质中Sr、I和Pu的扩散行为

采用穿透扩散法研究了Sr、I和Pu等3种元素在花岗岩中的扩散行为,获得了26℃下离子强度为0.1mol/L的中性水溶液环境中Sr、I和Pu的有效扩散系数分别为(1.24±0.03)×10-13、(2.88±0.02)×10-13、(1.33±0.52)×10-13 m2/s。研究表明,水溶液与花岗岩平衡过程中核素的存在形态与化学种态的变化对其迁移行为有明显影响。     

安徽地区气溶胶中137Cs活度浓度监测

利用超大流量气溶胶采样器和γ谱仪,对安徽三个点位气溶胶中人工放射性核素137 Cs活度浓度进行了为期两年的采样监测,共六次检出超过探测限的¹³⁷ Cs,活度浓度为1.4～6.5μBq/m³。结合国家辐射环境监测网现有数据,对安徽地区气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度与季节、空气条件关系进行了分析,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

温度对Np在北山花岗岩上吸附行为的影响

采用批式实验法研究了低氧条件下,温度对Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在磁分离后的花岗岩和北山花岗岩上吸附行为的影响.测定了30、45、60、80℃下Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在磁分离后的花岗岩和北山花岗岩上吸附的Kd值.研究发现,温度升高有利于Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)在花岗岩上的吸附;在近中性地下水体系中,Np(Ⅴ)较Np(Ⅳ)更易...     

Pu在花岗岩中的吸附行为

为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0~10.0)、CO32-离子浓度(4.0×10-3~1.0×10-1mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响。通过对吸附后水相物化参数(如pH值、Eh、电导率等)、Pu的价态、固相表面特征参数(比表面、孔径、总孔容等)等数据的比较以及解吸实验结果,推测可能的吸附机理:Pu在花岗岩上以表面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述。     

基于硅基冠醚分离90Sr的辐照性能研究

吸附剂的辐射稳定性是评价其在高放废液中实际应用的重要指标。采用旋转蒸发减压法将4′,4′(5″)-二(叔丁基环己基)-18-冠-6(DtBuCH18C6)担载至硅基载体中,合成大孔硅基冠醚吸附剂。研究吸附剂在⁶⁰Co-γ辐照条件下对Sr的吸附性能及重复利用性能。通过扫描电镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）和压汞（MIP）对吸附剂进行表征。结果表明：吸附剂粒径为100 μm,分布概率最高为28.12 nm,孔隙率为56.66%。当γ辐照吸收剂量>100 kGy后,吸附剂的FT-IR图谱中观察到羰基的吸收峰,但冠醚特征的C—O—C伸缩振动吸收峰无明显变化。吸附过程符合Langmuir模型,吸附量随着吸收剂量增加而降低。当吸收剂量<100 kGy时,辐照对吸附剂的Sr吸附量的影响<15%,但吸收剂量达到500 kGy后,饱和吸附量仍达到0.16 mmol/g。以去离子水作为洗脱剂经过5次吸附-解吸后,吸附剂效果仍高达88.9%,具有较好的重复利用性。     

温度对^(75)Se(Ⅳ)在我国北山花岗岩中扩散影响的再思考北大核心CSCD

本文对Se在我国高放废物地质处置库预选围岩北山花岗岩中的扩散研究进行了总结,包括研究方法、获取的有关数据以及尚待开展的工作等,重点分析了温度对^(75)Se(Ⅳ)在北山花岗岩中扩散的影响及可能的影响机制,旨在为国内同行提供有益参考。     

海水中放射性核素238U、232Th、600Co、137Cs浓集实验

采用广东省环境辐射监测中心编制的操作规程《海水中γ核素浓集方法实施细则》分析了环境海水样品的γ放射性核素238U、232Th、60Co、137Cs,该方法的238U、232Th、60Co、137Cs的回收率分别为82.5%、79.3%、80.3%、91.3%;制样放置约90 d后测量238U的数据更准确。     

熔岩玻璃体核素90Sr和239Pu释放量的计算

基于全等、均匀体分布的玻璃小球模型,推导了熔岩玻璃体中核素溶解释放率的数学计算公式,参考利佛莫尔实验室测量的玻璃溶解速度估算花岗岩介质熔岩玻璃体在25℃条件下的溶解速度下限为5.04×10-7g/(m2.d),上限为1.42×10-4g/(m2.d)。计算了核素90Sr和239Pu的溶解释放率和释放份额,结果表明:熔岩玻璃体在高温阶段的核素释放率比环境温度时高出4～5个数量级,大部分核素释放量发生在这个阶段。核素90Sr的释放份额介于0.3%～65%之间,核素239Pu的释放份额介于0.5%～82%之间。温度、玻璃溶解速度和反应性比表面积是影响核素释放的关键因素。     

低氧条件下Tc的吸附、解吸和扩散行为研究

研究了低氧条件下Tc在花岗岩上的吸附、解吸和扩散,内容包括溶液pH、含铁矿物(还原铁粉和Fe_3O_4)、膨润土、阴、阳离子浓度(CO_3~(2-)、Fe~(3 )、Fe~(2 )对Tc在花岗岩(石英、黑云母)上吸附Kd值的影响;在解吸剂中加入H_2O_2,对Tc进行解吸,探讨其吸附机理;将扩散系数代入扩散方程的解析解,预测了10 000年后Tc的扩散距离。实验结果表明:低氧条件下Tc的行为具有如下特点。     

放射性核素在花岗岩上的吸附行为

综述了放射性核素在花岗岩上吸附作用的研究现状和进展。相关研究表明:(1)花岗岩的物化性质(包括形貌、化学组成及表面酸碱特性)对放射性核素的吸附有一定的影响;(2)放射性核素在花岗岩表面的吸附速率普遍较快,吸附可在较短时间内完成;(3)各种环境因素如pH值、离子强度、温度、地下水中的主要离子、天然有机质、低氧条件等对放射性核素在花岗岩表面吸附的影响因吸附质离子不同而变化各异;(4)建立在基本吸附数据基础上的表面配位模型可以用于间接探讨相应的吸附机理,拓展了研究核素迁移的思路;(5)采用先进光谱表征技术如XPS可对放射性核素在花岗岩上的吸附机理进行分子或原子水平上的论证。