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碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的绿色有机合成中间体。在合成DMC的方法中,甲醇氧化羰基化法对设备腐蚀小、原料易得、产物易分离,有着诱人的工业化前景。文中介绍了该反应中所使用的Co、Pd、Cu和Au这4类催化剂的结构特点和催化性能,比较了不同催化剂在氧化羰基化中的催化效果。为了进一步提高催化剂的活性、选择性、减少其腐蚀性,开发出性能更好的工业催化剂,可以通过研究催化反应机理,并通过添加助剂和载体来实现。其中无卤铜系催化剂是今后羰基化合成DMC的重要研究方向。 相似文献
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介绍了气相直接法和气相间接法的工艺特点,比较了各类活性催化剂的结构特征及其催化性能。分析认为,气相间接法的关键是有效控制第一步反应并确保剧毒NO气体的安全循环使用;气相直接法避免了NO有毒气体的使用。评述了固态离子交换法制备的铜分子筛在气相直接法合成DMC反应中表现出比负载型CuCl2催化剂和Wacker型催化剂更高的稳定性以及较低的腐蚀性,但受分子筛表面酸位的限制,存在交换容量低,残余CuCl难以脱除的不足;而浸渍法制备的无Cl型铜分子筛对DMC的选择性较低;硅基复合氧化物通过改变制备条件可以有效控制表面B酸位的数量、强度及其分布,是基于固态离子交换反应原理制备负载铜催化剂的理想载体材料,值得关注。 相似文献
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传统催化剂催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)因氯离子的存在易导致腐蚀、失活,通过负载、添加助剂或配体的铜催化体系可改善上述问题。本文介绍了各改进催化体系,并综述了其反应机理。其中负载CuCl2或CuCl催化剂的活性中间体是Cu(OCH3)Cl或Cu2(OH)3Cl;亚铜与配体混合时,配体的种类、数量、结构等会影响甲氧基铜物种的形成;固体离子交换得到的Cu-分子筛催化剂实现了无氯化,然而活性较低;将Si、Al、Ti等氧化物作为载体时,对载体表面结构的改性改善了催化性能。大多数铜催化体系的控制步骤为CO对甲氧基铜物种的插入反应,然而对于甲氧基铜物种的产生以及CO对甲氧基铜物种插入后的产物仍存在分歧。指出进一步研究各催化体系的反应机理仍然是今后工作的重点。 相似文献
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甲醇氧化羰基化是合成碳酸二甲酯的重要方法,也是重要的煤炭清洁利用途径之一,近年来获得较大发展。本文详细阐述了该工艺过程中有关催化剂的国内外研究现状及发展趋势,并根据载体的结构特征,按照分子筛载体、活性炭载体和其它载体,将铜基催化剂分为三类,综合论述了合成催化剂的制备技术,表面微观结构和特征、催化性能以及催化机理等方面的最新研究进展。通过深入分析和比较,认为分子筛和活性炭为载体制备的负载无氯铜基催化剂,不仅具有较好的催化活性和稳定性,而且避免了以前CuCl/CuCl2为活性组分催化剂中Cl离子对催化剂活性和稳定性的影响,以及对设备造成的腐蚀,具有较好的发展前景。 相似文献
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碳酸二甲酯是重要的有机合成中间体,相对于传统的生产方式,通过甲醇氧化羰基化法制备碳酸二甲酯具有高效和环保等优点。综述液相法、直接气相法及间接气相法3种不同生产工艺路线及使用的催化剂,通过对比分析指出各自的特点和发展趋势。 相似文献
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针对甲醇羰基合成碳酸二甲酯(DMC)反应体系,在综合分析以氯化亚铜、氯化铜以及铜分子筛为催化剂的氧化羰基化反应机理的基础上,着重介绍了多相催化剂的种类、结构、活性中心以及制备工艺的研究进展,并对各类催化剂的催化性能进行了分析和评价。通过溶胶-凝胶技术和分子筛包覆的方法制备的钴系催化剂,其活性和稳定性得到了提高;钯铜系催化剂经过载体改性和加入适当的助剂,甲醇转化率增大并在一定程度上抑制了氯离子的流失;无氯铜系催化剂避免了对设备的腐蚀,但催化活性和DMC的选择性普遍较低。最后指出利用各种现代表征手段以及分析技术研究表面过程深刻了解甲醇羰基合成机理,才能在催化剂的设计和开发上取得创新和突破。 相似文献