单乙醇胺水溶液化学吸收CO_2的研究

有机胺水溶液化学吸收CO2在工业上广泛应用,对其传质过程的微观机理进行研究十分必要。文中以对流扩散方程为基础,考虑了界面阻力对传质的影响,建立了带有化学反应的气液吸收过程液相侧非稳态传质模型,得到了传质系数表达式。利用激光全息干涉仪对不同液相主体流速下单乙醇胺(MEA)水溶液化学吸收CO2过程进行了实验研究,测定了传质达到稳态时的液相侧近界面浓度、浓度边界层厚度和传质系数。结果表明:随着液相主体流速的增加,近界面浓度和浓度边界层厚度减小,而传质系数增大;MEA在水溶液中的质量分数由0.1%增大到0.2%时,CO2吸收过程达到稳态时的近界面浓度、浓度边界层厚度及传质系数均增大。传质系数模型计算值与实验值吻合良好。     

吸收过程的界面传质机理

以分子热力学为基础 ,对气体吸收过程进行了理论分析 ,导出了传质通量的数学表达式。根据该文分析 ,气液界面传质的源动力来自界面处气液两相的不平衡 ,即只要有传质发生 ,液相界面处的浓度就不会达到与气相呈平衡的浓度。对于气相阻力可以忽略的吸收过程 ,两相传质速率的大小主要取决于液相的溶质界面浓度和液膜厚度 ,影响溶质界面浓度和液膜厚度的主要因素是近界面液相侧的流场分布。利用近界面浓度与液膜厚度的激光测定结果 ,计算了甲醇、乙醇及正丙醇吸收CO2 气泡的传质通量 ,计算结果与实验值吻合良好     

界面传质中Rayleigh对流的定量分析

通过纹影光路观察了特定气液传质装置中乙醇吸收CO2过程所引发的Rayleigh对流在垂直界面方向上的发展过程。随着溶质吸收的进行,液层的流体稳定性变弱,扰动加剧气液界面失稳并发生湍动,进而发展为羽状流并逐步向液相主体发展,在此过程中伴随着对流胞的融合与增长。液层的浓度分布可通过对相应液层纹影图像进行定量分析获得。液层浓度分布和瞬时传质系数变化表征了Rayleigh对流的引发与发展及其对传质过程的强化效果,界面浓度分布及临界Rayleigh数解释了非均匀传质对湍动的引发机理。羽状流将高浓度液体快速带入主体,加速了近界面液层与主体液层的混合,增强了气液传质。     

在搅拌器中油水乳状液的气液传质

选取CO2为气相,苯/辛烷-水乳状液为液相,通过难溶气体的吸收实验,研究了在带有气体分布器的三相混合吸收装置中分散液相对气液传质的增强作用。实验结果表明,传质增强因子随能量输入的增大而增大,且分散相形成的液滴较小时,在膜内停留时间里小液滴对气液传质有增强作用。分析了"传输机理",总结出增强气液传质的本质在于分散液相通过吸收作用改变气液界面液侧组分浓度梯度,并在此基础上提出了新的描述分散液相增强气液传质的解释。     

界面传质中Rayleigh对流的定量分析

通过纹影光路观察了特定气液传质装置中乙醇吸收CO₂过程所引发的Rayleigh对流在垂直界面方向上的发展过程。随着溶质吸收的进行,液层的流体稳定性变弱,扰动加剧气液界面失稳并发生湍动,进而发展为羽状流并逐步向液相主体发展,在此过程中伴随着对流胞的融合与增长。液层的浓度分布可通过对相应液层纹影图像进行定量分析获得。液层浓度分布和瞬时传质系数变化表征了Rayleigh对流的引发与发展及其对传质过程的强化效果,界面浓度分布及临界Rayleigh数解释了非均匀传质对湍动的引发机理。羽状流将高浓度液体快速带入主体,加速了近界面液层与主体液层的混合,增强了气液传质。     

气相中乙醇对水吸收CO_2过程界面对流的影响

考察了在气相中加入少量乙醇对水吸收CO2过程中液相界面对流的影响。采用粒子成像测速仪(PIV)测定了这一气体吸收过程中液体瞬时流场。通过对液体流场信息进行处理,得到了不同条件下速度和湍动能的数据及其分布;根据流场内速度和湍动能及其分布结构,定量分析了气相中加入乙醇对气液传质过程界面对流的影响,发现气相中乙醇的加入导致了局部Marangoni效应,很大程度上增大了界面附近的对流,为促进气液传质提供了依据。     

气液液三相体系中的气液传质特征

选取CO2-K2CO3/KHCO3为吸收体系,次氯酸钠为催化剂,甲苯、异戊醇为第2液相,应用Danckwerts图来同时确定液侧传质系数KL和界面面积a,通过实验研究了分散第2液相的加入对气液传质的影响。实验结果表明,随着分散相体积分数φ(1%—10%)的增大,或分散相形成的液滴直径的减小,以及传质组分在分散相和连续相中溶解度的比值m(即传质组分在实验体系的分配系数)增加,或在二相间的相对扩散系数增加时,可显著增强气液传质,为气液液三相体系的系统化研究提供了实验依据。     

气液降膜流动中液相速度波动及其传质研究

为了研究降膜流动的动力学性质及其对气液传质过程的影响,在气液逆流的不同气液流动条件下采用激光多普勒(1aser Doppler anemometer,简称LDA)测量了降膜流动的液相速度分布和瞬时速度波动.和以往假定液膜外侧为自由表面,液膜表面处剪切力为零的Nusselt模型进行了比较,LDA测量结果表明气液逆流时降膜流动的最大液相速度出现在液膜表面之内,并且是以近界面区域的速度波动为特征的流动.在相同的降膜装置中进行了乙醇稀溶液的解吸实验,液相传质系数的实验测量值是渗透理论预测值的1～2倍.实验结果表明液相界面区域的速度波动加快了气液界面的表面更新速率,减小了传质阻力,强化了气液界面的传质过程.考虑液膜波动特征对气液接触情况的影响,从气液两相接触时间的角度出发,修正了渗透理论对液相平均传质系数的预测,预测结果和实验结果相吻合.     

吸收过程Rayleigh对流非稳态数值模拟

通过应用有限元方法,对气液吸收过程中出现的Rayleigh对流发生过程进行了数值模拟计算,得到了液相Rayleigh对流发生时的流场分布和浓度分布定量信息;利用激光纹影仪光学方法,获得了乙醇吸收CO2过程中Rayleigh对流的纹影图像,通过比较模拟计算结果和实验纹影图像,证实模拟计算结果的正确;在模拟计算和实验结果的基础上,对传质过程中Rayleigh对流对传质过程的影响进行了定性和定量的分析,揭示了界面传质导致的Rayleigh对流产生发展过程及对传质的影响.     

吸收过程自然对流非稳态数值模拟

传质过程中液相密度变化导致的自然对流,改变了液相流动状态,对传质有着较大的影响。利用纹影仪光学方法,获得了乙醇吸收CO2过程中自然对流的纹影图像;并通过吸收传质流体CFD模型,应用有限元方法对气液吸收过程中出现的自然对流发生过程进行了数值计算,得到了液相自然对流发生时的非稳态流场分布和浓度分布信息。分析结果表明传质过程中当自然对流发生后,促进了液相表面更新,加强了传质效果,在考察相际传质过程时,应充分考虑自然对流对传质速率的影响。     

吸收过程的界面非平衡传质机理

针对气体吸收过程,以分子热力学为基础,结合普遍化的化学势推动力通量方程,导出了传质存在时两相界面处的浓度关系,并针对不同情况进行了求解.提出了一个反映液相侧动力学状况的无因次数群Biot数Yo,Yo数越大界面处两相越偏离平衡.界面浓度是与Yo和液相主体浓度密切相关的.对于气相阻力可以忽略的吸收过程,两相传质速率的大小主要取决于液相的溶质界面浓度和液膜厚度.采用激光显微全息干涉技术对甲醇,乙醇,正丙醇静止吸收CO2时的界面浓度进行了测定,试验结果表明了本研究模型的正确性.     

气液界面传质机理

提出了气液相际传质的推动力来源于界面不平衡的概念.针对气体吸收过程, 以普遍化的化学势推动力方程为基础, 导出了在有传质通量存在下的两相界面处的浓度关系,并针对不同情况进行了求解.提出了一个反映液相侧动力学状况的量纲1数Yo ,Yo越大界面处两相越偏离平衡.界面浓度是与Yo和液相主体浓度密切相关的.为验证本文模型, 作者采用显微激光全息干涉技术对甲醇、乙醇、正丙醇静止吸收CO₂时的界面浓度进行了测定, 实验结果表明了本文模型的正确性.     

旋转填充床中伴有可逆反应的气液传质

应用CO2-MDEA气液吸收体系,对旋转填充床中伴有可逆反应的气液传质过程进行了定量的模型研究。在所有反应都可逆的情况下,根据Higbie渗透理论建立了旋转床中CO2-MDEA体系的扩散-反应传质模型。通过模型对传质过程的定量描述以及实验结果对模型的验证,超重力旋转床的强化作用可进一步被揭示为:由于不断更新的液膜使得可溶性气体在液膜内形成较大的浓度梯度,从而极大地增大了传质系数,强化了传质;旋转床的强化作用是在动态的传质过程中完成的,液膜的寿命越短则传质系数越大。在不同转速、温度、MDEA浓度和气液流量条件下进行了实验,本文模型的模拟值和实验结果吻合较好。     

气相第2组分对水溶解CO2过程界面对流影响的LIF观测

采用激光诱导荧光（LIF）观测方法考察了在气相中分别添加乙醇和二氯甲烷分别对CO₂在水中溶解过程界面对流的影响,得到了液相中CO₂浓度分布及其演化的观测结果,通过物料衡算得到了相应条件下的液相传质系数。CO₂溶解过程会出现由密度梯度引起的Rayleigh对流。实验结果表明,当添加的乙醇含量小于8.47 mg·L^-1时,Rayleigh对流会被增强,进而促进了CO₂的溶解;随着气相中乙醇含量的增大,Rayleigh对流反而被抑制;气相添加二氯甲烷会显著增强Rayleigh对流,提高了CO₂的传质速率,随着气相二氯甲烷含量的增大,CO₂在水中溶解过程的液相传质系数呈现先加强后恒定的趋势。     

基于浓度/速度场测量的吸收过程液相传质系数

针对矩形流道内气、液流体的并流吸收传质过程,分别应用实时激光全息干涉术和激光多普勒速度仪对不同气、液流速下液相内近界面浓度分布与速度分布进行了实验观测.结果表明,边界层内浓度分布呈指数下降,流速越大梯度越陡,且速度边界层厚度要大于浓度边界层厚度.建立了通过物料衡算求算液相传质系数的方法.得到了不同条件下平均液相传质系数,并与Whiteman’s双膜理论的计算结果进行了比较.     

Volume of fluid method for interfacial reactive mass transfer: Application to stable liquid film

A volume of fluid method is developed in order to simulate reactive mass transfer in two-phase flows and is applied to study reactive laminar liquid film. The thermodynamic equilibrium of chemical species at the interface is considered using Henry's law. The chemical species concentration equation is solved using primitive variables and local fluxes are locally directly calculated at the interface. The present treatment of jump discontinuity of chemical concentration is consistent with a volume of fluid approach and the difficulty to calculate accurate local mass flux across interface is overcome. For plane interface, the precision of the numerical simulation is found to be very satisfactory while for curved interface a special procedure has been developed to reduce the development of spurious fluxes at the interface. The algorithm is validated for different cases by comparison with available solutions. The method is then applied to study non-reactive and reactive mass transfer in a falling liquid film. The results show that the liquid side mass transfer is well predicted by the Higbie (1935) theory when the transfer is controlled by the film advection provided that adequate parameters are considered, i.e. the actual velocity at interface and not the average liquid film velocity. For situations controlled by diffusion, the Sherwood number tends to a constant value characteristic of purely diffusive situations. For the reactive mass transfer, first and second order irreversible chemical reactions in the liquid phase are considered. The numerical results are compared respectively, with Danckwerts (1970) and Brian et al. (1961) solutions and good agreement is observed. The proposed Volume of Fluid method is shown to be well adapted to deal with interfacial reactive mass transfer problems.     

CO2在纳米流体解吸过程中的微对流现象

建立了一套水平气液界面传质模拟装置,利用粒子成像测速仪（PIV）对CO2从乙醇和乙醇纳米流体中解吸过程液相流场进行了观测和分析。传质发生时,在近界面处均观察到了由Marangoni效应造成的湍动。通过对平均速度的分析,发现在乙醇纳米流体中发生的湍动强度和湍动范围较乙醇溶液中大。纳米流体中的Marangoni效应加剧了纳米粒子的布朗运动,引发了纳米流体中的微对流,从而将界面处的湍动传递至液相主体中,导致液相主体的漩涡增多、流体混合加剧,促进了气液传质。     

界面传质中Rayleigh对流的格子Boltzmann模拟和实验验证(英文)

Concentration gradient induced Rayleigh convection can influence effectively interfacial mass transfer processes, but the convection phenomena are known as mesoscopic and complex. In order to investigate this phe-nomenon, a two-equation Lattice Boltzmann Method (LBM) is proposed to simulate the velocity and the concentra-tion distributions of Rayleigh convection generated in the CO2 absorption into ethanol liquid. The simulated results on velocity distributions are experimentally verified by PIV (particle image velocimetry technique) measurements. In order to simplify the analysis, the convection in the simulation as well as in the experiment, the Rayleigh convec-tion was manipulated into a single down flow pattern. The simulated results show that the concentration contours agree qualitatively with the schlieren images in the literature. The experimental and simulated results show that the Rayleigh convection under investigation is dominated by the flow in the downward direction and impels exchange of the liquid between the interfacial vicinity and the liquid bulk promoting the renewal of interfacial liquid, and hence enhances mass transfer. The comparison between the simulated and experimental results demonstrated that the proposed LBM is a promising alternative for simulating mass transfer induced Rayleigh convection.     

水溶解CO2过程界面对流现象的PIV/LIF测量及传质系数预测

建立了用于观测水溶解CO₂过程界面Rayleigh对流现象的粒子成像测速（PIV）和激光诱导荧光（LIF）技术联用方法,同时获得了该对流传质过程的液相速度场及浓度分布,定量观测了Rayleigh对流的发展过程。经界面对流发生条件下传质过程的分析,指出Rayleigh对流过程的涡量是影响传质过程的主要因素,给出了传质系数随涡量的变化关系和相应的关联式,进而为通过液相速度场的测量预测Rayleigh对流条件下的液相传质系数提供了一种有效的方法。