SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化合成乙酸环乙酯

研究了SO42-/ZrO2-TiO2催化乙酸与环己醇的酯化反应,考察了醇酸物质的量比、催化剂用量、反应时间和带水剂用量等因素对酯化率的影响。结果表明,乙酸用量0.5mol,醇酸物质的量比1.2,SO42-/ZrO2-TiO2用量5%,带水剂环己烷2.50mL。回流反应60min后酯化率可达96.4%,催化剂重复使用5次仍保持较高活性。     

TiO2/GO复合材料的制备及其催化性能研究

采用改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO),以钛酸丁酯为钛源,通过溶胶-凝胶法制备TiO2/GO纳米复合光催化剂.利用傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线能谱(EDS)等对催化剂的结构、组成、形貌和粒径进行表征.将催化剂用于光催化降解甲基橙(MO)溶液,考...     

SiO2包覆对Ni2P/Al2O3催化剂结构和萘加氢性能的影响

煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性,该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题,Ni_2P催化剂因其具有特殊的晶体形貌和电子结构表现出很高的本征加氢活性,有望成为新一代高效芳烃加氢催化剂。但由于非负载型Ni_2P催化剂存在比表面积小、活性相分散度、机械强度及散热性不佳的问题,研究者大多借助载体的高比表面积分散活性组分,而不同载体对Ni_2P的生成、分散度和催化剂的活性都有着重要影响。因此,采用次磷酸盐歧化法制备了不同SiO_2包覆量的Ni_2P/Al_2O_3催化剂(Cat-xSi)以期调变前驱体中镍物种、催化剂中Ni_2P与载体之间的相互作用,使得在适宜的载体与金属相互作用下生成更多Ni_2P物种并实现更高的分散,同时系统考察了SiO_2包覆对Ni_2P/Al_2O_3催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明:当反应温度为340℃,氢气压力为4 MPa,氢油比(反应原料中氢气与3%(质量分数)萘/四氢萘的正癸烷溶液的体积比)为600,重时空速为20.8 h~(-1)时,所有SiO_2包覆的Cat-xSi催化剂萘转化率(65%)均高于未包覆SiO_2的催化剂(萘转化率56%),其中,Cat-16.0Si催化剂的萘转化率为72%,这是因为Cat-16.0Si催化剂中更小的Ni_2P颗粒(4.0 nm)和更多的Ni_2P数量使得催化剂中暴露出更多活性位点(CO吸附量为26.8μmol/g),而稳定存在的缺电子程度更高的Ni~(δ+)及催化剂表面更多的B酸位点进一步促进了芳烃的吸附。     

锡离子改性固体超强酸催化合成乙酸丁酯

采用sol-gel法制备了固体超强酸SO42-/ZrO2和Sn(Ⅳ)SZ催化剂,用Hammett指示剂法对催化剂酸强度进行表征,并考察了其对乙酸和正丁醇的酯化活性,实验结果表明,Sn(Ⅳ)SZ的活性优于SO42-/ZrO2。实验优化条件:醇酸摩尔比1.4∶1,Sn(Ⅳ)SZ催化剂用量为0.5g(乙酸0.41mol),反应时间为3～4h,乙酸转化率可达96%以上。     

TiO_2/MoS_2@硅藻土光催化剂的制备及其性能的研究

在异丙醇水溶液中以钛酸丁酯为钛源,MoS_2为敏化剂,硅藻土为负载剂,通过溶胶-凝胶法和水热法制备TiO_2/MoS_2@硅藻土的复合光催化剂。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、漫反射光谱(DRS)、扫描电镜(SEM)和N_2吸附-脱附对催化剂组成、形貌及结构进行分析,以亚甲基蓝(MB)为降解有机污染物目标,降解MB溶液前后的浓度比值(c_t/c_0)为评价指标,对催化剂种类及催化剂的用量进行了优化研究。结果表明,TiO_2/MoS_2@硅藻土复合催化剂稳定性高,催化活性强,1 mg/mL该复合催化剂降解50 mL 3～10 mg/L的MB溶液,c_t/c_0值范围为0.015～0.048。降解过程符合一级反应动力学Langmuir-Hinshelwood方程。     

载Au纳米SiO2催化剂的自组装制备及光谱研究

采用表面改性方法将硅烷偶联剂(MPTMS)接枝在纳米级SiO2表面,实现表面琉基化修饰.通过金硫键实现金纳米颗粒在SiO2载体上的自组装,高温固化得到Au/SiO2纳米复合结构催化剂.运用红外光谱、热分析仪、透射电镜、X射线衍射、原子吸收光谱和紫外-可见光谱等对其进行表征.结果表明,所得Au/SiO2纳米复合物结构稳定,金纳米颗粒均匀分布在SiO2表面,粒度小且无团聚现象.根据紫外-可见吸收光谱中吸收峰的位置和强度能够对复合催化剂中Au组分的粒径大小及含量进行快速、准确的定性及定量分析.在实验负载量范围内,Au/SiO2催化剂在520nm的吸光度与纳米金的负载量成线性关系,线性相关系数为0.997.     

前驱体固相法制备纳米ZrO2（4Y）粉体

采用共结晶的方法制备出氯化钇和氯氧化锫的复合晶体作为反应物,机械固相法合成出前驱体ZrOC2O4(4Y),在不同条件下煅烧,得到纳米ZrO2(4Y)粉体.研究前驱体中引入Y对前驱体的热分解过程和ZrO2粉体的晶相影响.结果表明,600℃煅烧2h的可以得到粒度分布均匀、纯度高、类球形结构、晶相稳定的ZrO2(4Y)粉体,晶粒尺寸15～30nm.Y的引入对稳定ZrO2的四方相有很重要的作用.固相反应合成法具有操作简便、资源可循环利用、对环境污染小等优点,是一种绿色合成方法.     

钠基负载型固体CO2吸收剂碳酸化反应特性

针对钠基固体吸收剂脱除燃煤烟气CO2技术存在的吸收剂活性成分碳酸钠与CO2的反应活性较低的问题,分别选取硅藻土、粗孔硅胶、ZrO2、TiO2和γ-氧化铝作为载体,Na2CO3作为活性成分,采用浸渍法制备成5种钠基吸收剂。利用热重分析装置、XRD、SEM和氮吸附仪研究各吸收剂的CO2捕捉性能。结果表明：分析纯Na2CO3与CO2的反应非常微弱;负载于硅藻土、粗孔硅胶和ZrO2后,Na2CO3主要发生水合反应,生成Na2CO3·1.5H2O,CO2吸收性能差;负载于TiO2后,碳酸化反应产物除了NaHCO3外,还有新产物Na5H3(CO3)4,CO2的吸收量低;负载于γ-氧化铝后,碳酸化反应产物仅为NaHCO3,反应速率快,CO2吸收量大,并从微观角度揭示了载体孔隙结构对碳酸化反应的影响机理。     

Mg掺杂改性γ-Fe_2O_3催化剂NH_3-SCR脱硝特性

采用共沉淀-微波热解法制备一系列不同Mg掺杂比的Fe_(1-x)Mg_xO_z(x=0,0.1,0.2,0.3)催化剂,研究Mg掺杂对γ-Fe_2O_3催化剂SCR脱硝活性的影响,并借助XRD,N_2吸附-脱附、SEM和EDS等手段对催化剂进行表征。Mg的最佳掺杂比为0.2,且Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂在325℃时脱硝效率可达99.1%,同时活性温度窗口为250~350℃。Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂主要活性组分为γ-Fe_2O_3,其中Mg以无定型状态存在,能够与晶格中的Fe相互作用形成良好的固溶体,其较大的比表面积(44.00 m~2/g)、比孔容(0.19 cm~3/g)为反应气体在催化剂表面吸附与活化提供了丰富的表面活性位;合理的孔结构分布、良好的孔间连通性则利于传质的快速进行。Fe_(0.8_Mg_(0.2)O_z催化剂最佳O_2体积分数为3%,推荐NH_3/NO为1;催化剂表面氧化能力的提高及反应物的快速吸附、活化有利于NH3-SCR反应的进行。     

硅藻土用作纳米V2O5催化剂载体的研究

用煅烧-酸洗的精制工艺处理硅藻土,通过添加助剂,制得适宜浸渍法制备纳米V2O5催化剂的预制载体,研究了酸浓度对硅藻土化学组成的影响,以及焙烧温度和助剂含量对载体强度和吸水性的影响,分别用SEM和ZXF-4自动吸附仪表征硅藻土和载体的微孔结构.结果表明,经过精制处理富集了硅藻壳体,改善硅藻土化学组成和孔结构;温度和硫磺含...     

电沉积Al/Pb-WC-ZrO2系复合电极材料的研究

对电沉积Al/Pb-WC-ZrO2系复合电极材料的组成、表面微观形态及电化学性能进行了研究.结果表明:Al/Pb-WC-ZrO2系复合镀层的相结构为结晶态;加入CeO2能使镀层的晶粒变细,但不利于WC和ZrO2的沉积;Al/Pb-WC-ZrO2系复合电极材料的析氧活化性好.     

纳米TiO2/凹凸棒土复合体的制备及其表征

以凹凸棒土（ATP）为载体，采用溶胶-凝胶法制备纳米TiO₂/ATP复合型催化剂.利用扫描电镜（SEM）、热重-差热分析（TG-DSC）、X射线衍射分析（XRD）等分析测试手段对其组成、结构、尺寸进行分析和表征.结果表明，该复合材料由ATP和锐钛矿型的纳米TiO₂组成，其中TiO₂ 纳米粒子尺寸在20～30 nm之间，比相同工艺条件下的无负载的TiO₂纳米粒子尺寸小；在该纳米复合材料中，纳米TiO₂颗粒间不发生团聚，并且与ATP间结合牢固.     

柴油车尾气净化催化剂硫中毒的研究

用浸渍法制备了Cu-K-V/Mo/ZrO2-Al2O3催化剂,利用催化剂活性评价考察了其对柴油车尾气中颗粒物的催化活性,研究了Sn-Cu-K-V/Mo/ZrO2-Al2O3催化剂抗硫中毒能力.结果表明,在未加入SO2时,Sn-Cu-K-V/Mo/ZrO2-Al2O3催化剂对颗粒物的燃烧有较好催化活性;加入SO2后,该催化剂不但没有出现硫中毒,其催化活性反而有所提高,表现出较好的抗硫能力.     

介孔TiO_2纳米光催化材料的水热合成及表征

以钛酸丁酯为钛源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,采用水热合成法制备介孔TiO_2纳米光催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积孔径分析仪、紫外-可见分光光度计分析等方法对材料进行表征和测试。重点研究模版剂用量对所制TiO_2纳米光催化剂结构和光催化性能的影响。结果表明,纳米TiO_2光催化剂具有单一的锐钛矿相结构,晶粒尺寸小于12.8 nm;当模板剂用量(n_(CTAB)/n_(Ti))为0.5%时,催化剂的介孔孔径尺寸为5~16 nm,比表面积为162.8 m~2/g,孔容体积为0.38 cm~3/g,对光的吸收波长为460 nm,吸附能力强、光催化活性高。     

BaO-TiO_2-ZrO_2系热力学优化与计算及其应用

评估了ZrO2 TiO2 系现有相图和热力学数据 ,利用CALPHAD技术优化计算了其相图。采用替换式溶体模型来处理液相和固溶体相 ,ZrTiO4 用化合物能量模型来描述 ,ZrTi2 O6则处理为线性化合物。再利用己获得的BaO TiO2 系的相图和热力学数据 ,预测了ZrO2 TiO2 BaO体系相图。最后研究了BaTi4 O9 ZrO2 系介质谐振器材料的微波介电性能。并以ZrO2 TiO2 BaO相图知识作指导设计符合性能要求的微波介电陶瓷材料     

蒙脱石负载纳米TiO2复合物的制备、表征及光催化性能研究

以钠化蒙脱石和硫酸氧钛为原料,采用水解沉淀法制备TiO2/蒙脱石复合材料,通过X射线衍射(XRD)和光催化亚甲基蓝溶液对其物相组成及转变、光催化性能进行了研究.结果发现,TiO2/蒙脱石复合物能使TiO2相变温度增大,表明包覆在蒙脱石表面及进入层间域的TiO2较纯TiO2更稳定.光催化结果表明,1100℃下焙烧的TiO2/蒙脱石复合物光催化效果较纯TiO2好,可制成环保高温陶瓷的表面,对空气进行净化,为研究新型环保陶瓷提供了方向.     

载Au纳米SiO_2催化剂的自组装制备及光谱研究北大核心

采用表面改性方法将硅烷偶联剂(MPTMS)接枝在纳米级SiO2表面,实现表面巯基化修饰。通过金硫键实现金纳米颗粒在SiO2载体上的自组装,高温固化得到Au/SiO2纳米复合结构催化剂。运用红外光谱、热分析仪、透射电镜、X射线衍射、原子吸收光谱和紫外-可见光谱等对其进行表征。结果表明,所得Au/SiO2纳米复合物结构稳定,金纳米颗粒均匀分布在SiO2表面,粒度小且无团聚现象。根据紫外-可见吸收光谱中吸收峰的位置和强度能够对复合催化剂中Au组分的粒径大小及含量进行快速、准确的定性及定量分析。在实验负载量范围内,Au/SiO2催化剂在520nm的吸光度与纳米金的负载量成线性关系,线性相关系数为0.997。     

CuFe2O4/TiO2复合光催化剂在模拟太阳光下对大肠杆菌杀灭作用的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纳米CuFe2O4,然后与TiO2固相烧结成复合光催化剂,并通过TEM,XRD和UV-visDRS对复合光催化剂进行了表征,表明样品由粒径约为80nm的粒子组成,晶体结构均匀.以大肠杆菌为研究对象,考察了复合光催化剂在模拟太阳光(150 W 氙灯,λ=200～900 nm)照射下的杀菌性能.结果表明:复合光催化剂比单一光催化剂杀菌效果好,在最佳条件下,模拟太阳光照射30min后,CuFe2O4/TiO2复合光催化剂的杀菌率分别为单纯CuFe2O4和TiO2杀菌率的1.71倍和1.13倍.复合光催化剂杀菌性能受CuFe2O4与TiO2质量比及固相合成时焙烧温度的影响,当TiO2质量分数为80%、焙烧温度为600℃时,所制得的复合光催化剂处理大肠杆菌,在模拟太阳光照射30min后,细菌的存活率仅为3.2%,而单纯CuFe2O4和TiO2光催化剂在最佳条件下杀菌30min后细菌存活率分别为43.3%和14.2%.同样条件下在黑暗中使用催化剂或在光照下不用催化剂时细菌存活率分别为97.0%,93.2%.     

N510与D2EHDTPA对钯的协同萃取

用 2 -羟基 -5 -仲辛基 -二苯甲酮肟 (N5 1 0 )与二 -(2 -乙基己基 )二硫代磷酸 (D2 EHDTPA)的氯仿溶液 ,从高氯酸介质中对钯的协同萃取进行了研究。采用斜率法确定了萃合物的组成为 :L· Pd· A,协萃反应平衡常数为 lg K1 2 =1 .67,协同萃取配合物生成常数为 β1 2 =3 .3 0。同时计算了协同萃取反应的热力学函数值。     

磁性固体超强酸SO4-2/ZrO2催化胜利煤超临界甲醇萃取研究

用传统的方法制备了固体超强酸SO-42/ZrO2(简写为SZ)和磁性基质Fe3O4负载的固体超强酸SO4-2/ZrO2(FSZ)。用X-衍射对磁性和非磁性固体超强酸进行了表征。XRD结果表明SZ为具有高催化活性的四方晶相。以磁性和非磁性固体超强酸为催化剂,甲醇为溶剂,氮气做保护气,对胜利煤进行了超临界萃取。对萃取物进行了GC/MS分析。结果表明,萃取物种有酚类,醚类,酯类,支链烯烃等。在催化条件下的萃取率比不加催化剂的萃取率高一倍多,并且萃取物种也远远多于后者,萃后煤的粒径比萃前明显的减小。固体超强酸赋予磁性后没有影响其催化活性而且还在一定程度上使其活性有所增强。本文对磁性基质与SZ协同作用的结果、催化机理和萃取出的有机物与煤中所含官能团及相互链接的方式进行了分析和讨论,这对认识煤的大分子网络结构和煤的深加工利用都具有积极的作用。