^238U、^239Pu裂变质量分布数据的评价

评价了~(238)U、~(239)Pu裂变质量分布数据,其中包括En=1.5,5.5,8.3,11.3,14.9,22.0,27.5,50.0,99.5,160 MeV中子诱发~(238)U裂变和Ep=20.0,60.0 MeV质子诱发~(238)U裂变,及En=0.17,7.9,14.5 MeV中子诱发~(239)Pu裂变。除从国际EXFOR库中检索实验数据外,还从最新出版物和私人通信中得到了一些重要数据。对搜集到的每家数据进行了分析、取舍和必要的修正及误差调整和处理。     

53 ^235，238U和^239Pu中子诱发裂变独立产额的系统学研究和数据评价

裂变产额在核工程中有重要的应用，例如反应堆工程中衰变热、裂变毒物的计算。独立产额是裂变产额数据的重要组成部分。本工作评价给出^235，238U和^239Pu的热能点、裂变谱中子和14MeV中子裂变的所有质量链（A=66～172）的独立产额。     

热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

秦山核电站考验元件中^239Pu和^241Pu的测定

文章描述用双裂变电离室和ＨＰＧｅｒ谱仪测量辐照后燃料元件中和质量的原理及方法，并给出秦山核电站考验元件中和质量测量结果。     

中能质子入射的裂变产物质量分布计算

采用量子分子动力学和统计衰变模型以及半经验的多模裂变模型等方法,分别对由200 MeV左右质子入射锕系和非锕系重核引起裂变的裂变产物质量分布进行了计算,通过拟合190 MeV p ~(208)Pb和170 MeV p ~(238)U的裂变产物质量分布的实验数据,对锕系和非锕系重核分别给出了用于多模裂变模型的两组拟合参数。并采用这两组参数计算了190 MeV p ~(197)Au,184 MeV p ~(209)Bi和190 MeV p ~(232)Th的裂变产物质量分布,与实验值比较可以看出,采用这个方法能够得到符合实验数据的计算值,这两组参数也可以推广用于处于这一能区的重核裂变产物质量分布的描述。     

快堆伪裂变产物数据的计算

从微观评价核数据库出发 ,计算给出了快堆谱的伪裂变产物数据 ,包括一群的截面数据和多群的全套中子数据 ,裂变核有2 3 5U和2 3 9Pu。截面数据有全截面、弹性散射、非弹散射、(n ,γ)、(n ,2n)截面 ,多群全套中子数据还包括次级中子角分布和能谱。数据以ENDF B -6格式给出 ,同时还分析讨论了数据误差和可靠性 ,数据可用于实际的快堆计算     

239Pu裂变重要气体产物核85Kr产额能量关系的评价

气体产物核的产额在核工程中具有特殊的重要性,重要的核素包括89Kr,其产额较高,且半寿命为3934．4d,适合于测量。本工作评价了1～15MeV中子诱发。239Pu裂变的重要气体产物核85Kr的产额能量关系。主要采用EXFOR中子库中的实验数据,数据经过物理修正、数学处理,最终给出了85Kr的产额能量关系,并给出了协方差数据。     

^238U裂变质量分布系统学及协方差研究

研究~(238)U裂变质量分布的系统行为。所依据的实验数据是Zoller动能法测量的数据,对质量分辨进行了修正,En=2,3,5,7,10,13,16.25,20,27.5,39,50,63,80,99.5,120,137.5,160,200 MeV(如图1),放化法测量的数据也用作参考和比较。 在各个能点的质量分布数据用5(或3)高斯模型进行了拟合:     

球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深.随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分.通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响.计算表明,当燃料球燃耗达到80 000 (MW·d)/t (U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好.     

239Pu(nth,f)短寿命裂变产物产额测量

采用γ能谱相对测量方法,以97Zr为内标参考核素,完成了239Pu(nth,f)短寿命裂变产物88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La等核素的累积产额测量。实验测得88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La的累积产额数据分别为(1.32±0.05)%、(4.69±0.22)%、(6.13±0.32)%、(6.10±0.22)%、(6.24±0.24)%、(4.74±0.17)%。对高纯锗探测器中高能端效率刻度、样品封装与辐照、γ谱测量几何条件设计、γ谱测量与数据分析进行了研究。实验测量裂变产物核素分别位于非对称裂变质量分布双驼峰曲线轻峰的左侧、中部和右侧,重峰的中部与右侧。     

基于能量-速度关联技术的裂变产物质量分布测量方法研究

采用能量E-速度v关联技术测量裂变产物碎片的动能和飞行速度能精确测定裂变产物核的质量。本工作主要研究能量-速度关联技术的可行性并解决相关关键技术。实验测量系统由飞行时间测量单元、能量探测器和真空靶室系统组成。实验中用1对微通道板探测器测量粒子飞行时间来确定粒子速度,金硅面垒探测器测量粒子能量。对于~(241) Am放射源5.48 MeVα粒子,飞行时间测量系统时间分辨(FWHM)为186ps,金硅面垒探测器能量分辨(FWHM)为44keV。实验完成了~(252) Cf自发裂变源产物质量分布试测量。初步实验结果显示,裂变产物质量分布在110amu(amu为原子质量单位)的位置时,其质量分辨为1.6amu。     

某地区土壤中241Am和239Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中241Am和239Pu的化学形态.结果表明,供试土壤样品中各级态241Am和239Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中241Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,239Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的241Am和239Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小.     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

Measurement of 239Pu Resonance Fission Integral

An out-of-reactor experiment was conducted for the purpose of studying the external- pressure creep behavior of zircaloy-2 fuel cladding tubes. The hour-glass shape of UO₂ pellets acquired by thermal distortion was simulated by flanges machined out at both ends of stainless steel pellets 21 mm long. The mock-up specimens thus formed were pressurized externally in a furnace, and the changes brought upon the tube diameter were measured at intervals.

The external-pressure creep deformation was observed to proceed in three steps- diametral decrease, elliptical deformation and final collapse. In the case of hollow tubes tested devoid of the pellets, elliptical deformation was observed, which accelerated with time until abrupt final collapse. Elliptical deformation was not observed on the pellet-filled tubes.

Empirical equations were derived from the experimental results as functions of time, of hoop stress and of temperature, to express the external-pressure creep strain behavior of the stress-relieved tube, pellet-filled and thus internally supported at intervals of 20 mm.

No difference in the external-pressure creep deformation was observed between stress-relieved and recrystallized tubes under the condition of 350°C and 72.5 kg/cm².

The pellet-filled specimens showed larger deformation than the hollow tubes in the process of diameter reduction. A certain length of unsupported distance in the range of 0–20 mm appeared to maximize the external-pressure creep deformation at the pellet center, under conditions similar to that of the present experiment.     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。     

在线进样ICP-MS用于239Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP MS的空气中239Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP MS连续测量定量方法、238U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929（2019）计算得到本系统对239Pu气溶胶判断限和探测限分别为124×10-5 Bq/m3和248×10-5 Bq/m3,优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于239Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

尿中~(239)Pu 分析方法的比对

本文介绍了有12个实验室参加的尿中~(239)Pu 分析方法比对的情况。比对项目包括:混合尿样本底值(BU)的测定;标示尿样~(239)Pu(TP)中的测定,其参考值为0.477pCi/750g(尿);职业照射人员尿样中~(239)Pu(UP)的测定。比对结果表明,TP 和 UP 测定结果的总平均值分别为(0.46±0.10)pCi/750g(尿)和(0.36±0.14)pCi/750g(尿);R 值检验表明在分析 TP 时54.5%的实验室存在系统误差,或者对分析的偶然误差偏计偏低,UP 分析结果的离散较大一些。