高活性负载型纳米金催化剂的制备及应用进展

综述了负载型纳米金催化剂的最新研究进展,讨论了影响负载型纳米金催化剂催化活性的主要因素,通过对纳米金催化剂的制备方法的比较,得出高活性负载型纳米金催化剂的适宜制备方法:选择适宜的负载方法、选择适宜的载体、严格控制纳米金粒径的大小。     

氧化物负载纳米金催化葡萄糖选择氧化

通过溶胶-固载法制备了不同氧化物负载的纳米金催化剂,并用于催化葡萄糖选择氧化。系统考察了pH值、反应温度、氧气体积分数、载体等对葡萄糖氧化的影响。结果表明：提高pH值、反应温度和氧气体积分数都有利于促进葡萄糖氧化反应进行;但过高的pH值及反应温度会导致副反应发生,降低葡萄糖酸的选择性;此外,对于不同氧化物负载的纳米金催化剂,结合ICP、BET、In situ DRIFT和TEM等表征可知,除了金纳米粒子尺寸,纳米金与载体间强相互作用也对葡萄糖选择氧化反应活性起重要影响。     

金溶胶法制备Au/ZSM-5催化剂及其轻柴油催化裂化多产丙烯反应性能

以柠檬酸钠为保护剂,硼氢化钠为还原剂制备金溶胶,然后将金溶胶负载在ZSM-5分子筛上再经焙烧去除保护剂得到不同载金量的Au/ZSM-5催化剂,并以轻柴油催化裂化增产丙烯为探针反应,考察了载金催化剂的催化性能。采用XRD、FTIR、ICP-AES、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、Py-IR、HRTEM等方法对所得催化剂的物理化学性质进行表征。实验结果表明,微量金纳米粒子(不高于0.1%(w)Au)的引入,在几乎不影响ZSM-5分子筛酸性质及孔道结构的情况下,有效实现了丙烯的高产率,同时降低反应温度。表征结果显示,该制备过程最大程度地保留了母体ZSM-5分子筛的物理化学性质,同时又凸显出纳米金独特的催化性能。     

纳米金催化一步法合成乙醇酸甲酯

据"ChemicalEngineering,2004,(11):20"报道,日本催化合成公司开发了基于纳米金催化剂通过乙二醇和甲醇直接合成乙醇酸甲酯的新方法。该催化剂由纳米尺寸活化的金分散负载于金属氧化物载体上构成,乙二醇和甲醇在100-200℃和     

高性能纳米金催化剂的研究进展

综述了高性能纳米金催化剂的制备及其应用研究的最新进展,从制备方法(共沉淀、沉积-沉淀、浸渍等)、活性金物种的存在状态及表征(尺寸效应、价态、金属-载体相互作用)和催化性能(选择氧化反应、加氢反应及环境治理)等方面评述了多相纳米金催化体系的研究概况。     

Pd/CNF催化剂在TA加氢精制过程中的应用研究

研究了纳米碳纤维作为一种新型催化剂载体,负载活性金属钯的制备工艺,及其在TA加氢精制过程中的应用研究,比较了不同浸渍方法、不同钯前体、不同前处理方式对催化性能的影响,确定了较优的催化剂制备工艺.在TA加氢反应中的考评结果表明,自制的板式纳米碳纤维负载的钯催化剂催化性能优于工业催化剂,纳米碳纤维是一种性能优越的贵金属催化剂载体.     

国外动态

负载Ｚｉｅｇｌｅｒ -Ｎａｔｔａ催化剂生产纳米复合聚乙烯ＣｈｅｍＩｎｎｏｖａｔｉｏｎ ,2 0 0 1,3 1(10 ) :11Ｚｉｅｇｌｅｒ-Ｎａｔｔａ催化剂负载到硅酸盐纳米晶须表面进行乙烯聚合 ,并使这种纳米晶须分散到聚合物中。Ｊ Ｒｏｎｇ与合作者用坡缕石 (一种纤维状硅酸镁矿 )负载ＴｉＣｌ4和Ａｌ(ｉ-Ｂｕ) 3 ,然后使用这种负载催化剂生产出不同硅酸盐填充物含量的聚乙烯 (ＰＥ)。最终的纳米纤维被ＰＥ所包裹 ,在复合物中起到一种均匀分散增强材料的作用。检查试样的断裂表面 ,显示出均匀的纤维分散以及纤维与聚乙烯基体良好的粘结。使用该…     

离子液体与负载型金属催化剂用于甲烷直接氧化制甲醇的研究

研究了甲烷在负载金属催化剂和离子液体组成的催化系统中氧化为甲醇的反应,考察了不同阴离子的离子液体,负载不同金属催化剂(Au/SiO2,Au-Cu/SiO2,Ag/SiO2,Ag-Cu/SiO2)以及金的不同载体(Au/SiO2,Au/Al2O3)对甲烷转化的作用。实验表明:负载催化剂Au/SiO2催化效果最好,Ag/SiO2,Au-Cu/SiO2,Ag-Cu/SiO2催化效果依次递减,阴离子是Cl-的离子液体对金的促进作用最显著。     

铜-过渡金属/纳米水滑石(HT)催化剂上苯酚羟基化反应的研究

研究了纳米水滑石负载含铜过渡金属催化剂和普通水滑石类催化剂催化苯酚羟基化反应,考察了不同过渡金属氧化物对Cu／纳米水滑石催化活性的影响。结果表明以纳米水滑石为载体的催化剂活性高,添加过渡金属Fe、Ni、Zn使催化剂活性提高,而Co降低了催化剂的活性。对负载型纳米水滑石Cu—Fe—HT(1：1：1)在600℃下焙烧1h,苯酚／双氧水(摩尔比)为2,反应时间2h,苯酚／催化剂(质量比)为100时催化苯酚羟基化反应,苯酚的转化率为32．89％,双氧水的有效利用率为65．78％。     

负载型纳米Au催化剂催化氧化反应的研究进展

探索原子经济的新型催化反应以实现高效节能地生产绿色化学品成为催化领域的一个挑战性课题。负载型纳米Au催化剂在很多催化反应尤其是氧化反应中表现出了很好的催化性能。总结了负载型纳米Au催化剂在选择氧化和氧物种促进反应中的研究进展,并讨论了影响负载型纳米Au催化剂性能的因素及催化反应机理,对负载型纳米Au催化剂在工业上的潜在应用前景进行了展望。     

Pb/SiO_2催化剂上尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯

采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Pb催化剂,考察了它们对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应的催化性能。研究了载体种类、Pb负载量及还原气氛和还原温度对负载型Pb催化剂性能的影响。确定了负载型Pb催化剂的适宜制备条件:SiO2为载体,Pb负载量(质量分数)为10%,纯H2气氛还原,还原温度500℃。利用X射线衍射技术对Pb/SiO2催化剂的结构进行了表征,表征结果显示,Pb/SiO2催化剂中含有Pb和PbO两种晶相。在反应温度180℃、反应时间2h、Pb/SiO2催化剂质量分数0.9%、尿素与1,2-丙二醇摩尔比1∶4的条件下,碳酸丙烯酯的收率为86.9%。     

甲苯液相催化氧化制苯甲醛绿色工艺研究进展

针对近几年国内外甲苯液相催化氧化制苯甲醛绿色工艺的新进展进行了综述,介绍了甲苯的H2O2氧化工艺及甲苯分子氧氧化工艺,重点介绍了工艺所用催化剂如钴系、锰系和钒系催化剂,指出钴氧化物或锰分子筛负载的纳米金催化剂在甲苯液相催化氧化研究中有潜在的应用前景.     

负载型二(2-乙酰基-1-萘酚氧基)二氯化钒催化剂的制备及其催化乙烯聚合反应

分别以活性MgCl2和无水MgCl2为载体,采用浸渍法制备了负载型二(2-乙酰基-1-萘酚氧基)二氯化钒催化剂(简称负载型催化剂),并采用元素分析、红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射、核磁共振和氮吸附静态容量法等手段对载体和负载型催化剂的结构进行了表征。表征结果显示,采用浸渍法制备的负载型催化剂没有改变催化活性组分的化学结构。研究负载型催化剂对乙烯聚合的性能时发现,负载型催化剂比二(2-乙酰基-1-萘酚氧基)二氯化钒均相催化剂的活性提高约一倍,所得聚乙烯的黏均相对分子质量增大;以活性MgCl2为载体的负载型催化剂的活性高。聚合动力学研究表明,负载型催化剂活性中心的稳定性好于二(2-乙酰基-1-萘酚氧基)二氯化钒均相催化剂,负载型催化剂活性中心的衰减速率较慢。     

ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛担载Pd和Pt制备加氢脱硫催化剂

将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO₂/Al₂O₃摩尔比(n(SiO₂)/n(Al₂O₃))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛（记为ZM(x),x=n(SiO₂)/n(Al₂O₃)）。以二苯并噻吩（DBT）质量分数为0.8%的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41和ZM(x)担载的Pd和Pt催化剂催化加氢脱硫（HDS）反应的活性。结果表明,担载Pt和Pd不会破坏ZM(x)的介孔结构;DBT在Pd催化剂上主要通过加氢路径脱硫,而在Pt催化剂上则直接脱硫和加氢2条反应路径并重;Si-MCM-41为载体的催化剂HDS活性较低并且失活较快,以ZM(x)为载体的Pd和Pt催化剂加氢活性、加氢脱硫活性、加氢裂化活性及稳定性都有显著提高;ZM(x)担载的Pt和Pd催化剂催化HDS反应的活性可能与其活性组分分散度以及载体的B酸和L酸比例（B/L）有关,具有较好的活性组分分散度和较高B/L比例的ZM(60)担载的Pd和Pt催化剂表现出最佳的加氢脱硫活性和稳定性。     

整体式Co基甲烷燃烧催化剂性能研究

将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献   

乙醇气相氧化羰化合成碳酸二乙酯I.催化剂的制备及反应性能

制备了系列乙醇气相氧化羰化合成碳酸二乙酯(DEC)的催化剂,在固定床反应装置上评价了其反应性能.考察了催化剂活性组分及其负载量、载体、助剂等因素对催化剂活性的影响.结果表明:负载在活性炭上的单一金属氯化物催化剂的活性比较低,双金属催化剂Pd(PPh_3)_2Cl_2-CuCl_2/AC可明显提高碳酸二乙酯的产率;活性炭是较好的载体,助剂KCl能提高催化剂的反应活性.当Cu的负载量在9.0%,Pd的负载量控制在0.5%时,催化剂的催化活性达到比较好的效果.在优化的催化剂制备条件下,乙醇的转化率达到33%,DEC的选择性达到95%,同时DEC时空产率达到129g/(L.h).     

Synthesis and characterization of MCM-41-supported nano zirconia catalysts

Series of MCM-41 supported sulfated Zirconia (SZ) catalysts with different loadings (2.5–7.5% wt.) were prepared using direct impregnation method. The acquired solid catalysts were characterized structurally and chemically using X-RD, HRTEM, BET, FT-IR, Raman spectroscopy and TPD analysis. The acidity of the solid catalysts was investigated through cumene cracking and isopropanol dehydration at different temperatures. As the SZ loading increases, the surface acidity of the mesoporous catalysts was enhanced, this was reflected by the higher catalytic activity toward cumene cracking and isopropanol dehydration.     

SnCl_2溶液处理银催化剂载体的研究

以SnCl2为锡源,通过添加含乙二胺四乙酸(EDTA)的SnCl2溶液和直接采用SnCl2溶液两种方式对Ag催化剂载体进行改性,制得表面改性的Ag催化剂载体,再通过浸渍法制得负载Ag催化剂;采用SEM,TEM,XRD等方法对改性载体及Ag催化剂进行表征,并考察了表面改性的载体对Ag催化剂性能的影响。研究结果表明,用SnCl2-EDTA溶液处理Ag催化剂载体后,在载体表面形成大量的SnO2晶体颗粒,用该改性载体制得的Ag催化剂具有很高的活性和稳定性;表征结果显示,SnO2晶粒对活性组分Ag的电子结构有调变作用,对Ag粒子在载体表面的热迁移有隔离阻碍作用,这是该改性载体制得的Ag催化剂具有优异活性和稳定性的主要原因;由SnCl2溶液直接处理Ag催化剂载体只形成较少量的SnO2晶粒,制得的Ag催化剂活性变差,选择性略有降低。     

铁基催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃的研究

利用浸渍法制备系列负载型Fe-Cu-K-Ce催化剂,并用其进行了CO2加氢合成低碳烯烃研究。考察了不同的载体,载体上活性组分Fe、Cu、K、Ce负载量,焙烧温度,以及反应温度、空速、压力等工艺条件对催化剂活性的影响。结果表明,以MgO-ZSM-5为载体,w(Fe)为15%,且活性组分n(Fe)∶n(Cu)∶n(K)∶n(Ce)为100∶20∶8∶8,在773K下空气中焙烧制得的催化剂在623K、1.0MPa、空速1200h-1反应条件下活性最高,此时CO2转化率可达60%以上,低碳烯烃选择性可达20%以上。对催化剂进行了CO2-TPD、XRD和TEM表征分析。