新型熔盐快堆中辐照熔盐靶件生产238Pu的物理分析

以氯化物熔盐为靶基质对新型熔盐快堆中²³⁸Pu的生产进行了分析,使用SCALE6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1）程序,对比了不同靶基质与靶件半径在²³⁸Pu生产中²³⁷Np的转换率与利用率,分析了反射层的能谱分布、不同位置辐照孔道的²³⁷Np反应截面、靶件插入对堆芯反应性的影响以及生成²³⁶Pu杂质浓度,并计算了²³⁸Pu的纯度及产量随辐照时间的变化。结果表明:NpCl₄纯盐靶基质的²³⁷Np转换率较高,减小靶件半径可提高²³⁷Np利用率;远离堆中心位置的辐照孔道热中子份额较高,且靶件插入对堆芯反应影响较小;辐照孔道内靶件的²³⁶Pu浓度可减小至1×10^-7以下,²³⁸Pu纯度超过98%;当辐照周期为40 d时,     

水溶液堆中子学优化和提取方式对99Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点,是⁹⁹Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产⁹⁹Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先,根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证,并对堆芯设计进行了中子学优化。然后,根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的⁹⁹Mo生产效率进行了研究,确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明：在不同富集度下存在最小临界质量,且随235U富集度的增加,最小临界铀质量时的铀浓度减小;有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小,相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^-2 L·mol^-1;随着铀浓度的增加,空泡和温度反应性系数减小,对应反应性系数分别约在(-100～-250)×10^-3     

医用同位素99Mo吸附分离研究进展

医用同位素⁹⁹Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产⁹⁹Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的⁹⁹Mo生产途径。在分离⁹⁹Mo和^99mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对⁹⁹Mo吸附能力关系到未来新一代⁹⁹Mo-^99mTc发生器的制备。本研究对医用同位素⁹⁹Mo的吸附分离进行综述,介绍⁹⁹Mo生产方式,⁹⁹Mo和^99mTc分离方法 ,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度⁹⁹Mo吸附制备⁹⁹Mo-^99mTc发生器提供参考。     

基于MCNP和ORIGEN的熔盐快堆燃耗分析计算

熔盐堆是6种第4代先进核能系统中唯一使用液态燃料设计的反应堆型,其堆芯一回路中循环流动的熔盐既是燃料,也是冷却剂。这一特征在省去燃料元件加工制造步骤的同时,也使得熔盐堆能进行在线处理和在线添料的操作。因此,传统固态反应堆燃耗分析程序不再适用于熔盐堆。本文以熔盐快堆(MSFR)为分析对象,基于物理分析程序MCORE(MCNP+ORIGEN),将上述熔盐堆特点考虑进去,开发出能进行熔盐堆燃耗分析的MCORE-MS。初步分析表明,233 U-started模式下,熔盐在线处理可有效降低堆芯熔盐中裂变产物的含量,提高中子经济性。MSFR运行过程中能够一直保持负的温度反应性系数。     

中国实验快堆反应性温度系数理论分析和试验研究

利用CITATION程序对中国实验快堆（CEFR）反应性温度系数进行计算,同时与其他程序计算结果和实验测量值进行比较。CEFR反应性温度系数约为-4 pcm/℃,计算结果与实验值吻合较好。升温和降温过程的反应性温度系数测量误差约为11%,满足试验验收准则。测量结果可校核理论计算结果,同时为CEFR的安全运行和在换料情况下的反应性平衡分析提供参考数据。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺,即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以¹³¹I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于¹³¹I^-,AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-,α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-,最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶,¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃,加入AgNO₃对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃,AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃,活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃,最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵,¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

中国实验快堆生产同位素~(60)Co的优化设计研究

中国实验快堆(CEFR)是我国建设的第一座金属钠冷却快中子反应堆,其特点是比功率高、中子注量率高。由于CEFR能谱硬、中子泄漏多,本工作对利用这部分泄漏中子在快堆反射层生产~(60)Co同位素进行了可行性研究,并通过引入慢化剂设计适合的几何结构、选择合理的辐照位置和辐照时间等一系列措施对同位素生产进行优化,以提高~(60)Co比活度。优化中采用MCNP和ORIGEN2程序作为计算软件。计算结果表明,通过优化设计,~(60)Co比活度有显著提高,说明利用快堆反射层的泄漏中子生产~(60)Co是可行的。     

PVP包覆纳米Fe3O4对U（Ⅵ）的吸附

以聚乙烯吡咯烷酮（polyvinyl pyrrolidone, PVP）包覆纳米Fe₃O₄（以Fe₃O₄@PVP表示,下同）作为U（Ⅵ）吸附剂,开展了pH值、初始铀浓度、吸附温度、离子强度、吸附时间等因素对吸附U（Ⅵ）的影响研究,同时进行了吸附等温线、吸附动力学、吸附热力学与循环利用研究。结果表明,在pH=6.00、温度为20～40℃时,Fe₃O₄@PVP吸附U（Ⅵ）达到平衡的时间为5～60 min,单次铀吸附率均大于75%。该吸附过程符合准二级吸附动力学模型,温度为20～40℃时,准二级吸附速率常数为0.000 646～0.012 500 g/（mg·min）;该过程符合Redlich-Peterson与Langmuir等温线模型,根据Langmuir等温线预估20～40℃时Fe₃O₄@PVP吸附U（Ⅵ）的饱和吸附容量为185.8～291.0 mg/g。此吸附过程是一个吸热过程（标准吸附焓变ΔH^?     

PVP包覆纳米Fe3O4对U（Ⅵ）的吸附

以聚乙烯吡咯烷酮（polyvinyl pyrrolidone, PVP）包覆纳米Fe₃O₄（以Fe₃O₄@PVP表示,下同）作为U（Ⅵ）吸附剂,开展了pH值、初始铀浓度、吸附温度、离子强度、吸附时间等因素对吸附U（Ⅵ）的影响研究,同时进行了吸附等温线、吸附动力学、吸附热力学与循环利用研究。结果表明,在pH=6.00、温度为20～40℃时,Fe₃O₄@PVP吸附U（Ⅵ）达到平衡的时间为5～60 min,单次铀吸附率均大于75%。该吸附过程符合准二级吸附动力学模型,温度为20～40℃时,准二级吸附速率常数为0.000 646～0.012 500 g/（mg·min）;该过程符合Redlich-Peterson与Langmuir等温线模型,根据Langmuir等温线预估20～40℃时Fe₃O₄@PVP吸附U（Ⅵ）的饱和吸附容量为185.8～291.0 mg/g。此吸附过程是一个吸热过程（标准吸附焓变ΔH^?     

辐射改性介孔SiO2及其对铼的吸附性能

利用60Coγ辐射接枝合成了聚4-乙烯基吡啶（4-VP）改性的多层次介孔SiO2(FS-VP)微球,并对接枝后的FS-VP进行了季铵化。采用傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱和热重分析方法研究了接枝率的影响因素和季铵化微球（FS-VPQ）对Re(Ⅶ)的吸附性能。结果表明：在4-VP单体体积分数为50%、吸收剂量为72 kGy、剂量率为3 kGy/h的条件下,FS-VP的接枝率极大值为27.8%;当pH为2和3时,吸附容量极大值为68.0 mg/g,较高的吸附容量得益于多层次孔结构的高比表面积和季铵化后吸附剂固有的两个正电荷;FS-VPQ对Re(Ⅶ)的吸附等温线符合Langmuir模型;此外,由于多层次孔结构带来的高传质速率使FS-VPQ能够在3 min内快速达到吸附平衡。本工作对Re(Ⅶ)分离与富集以及放射性废液中Tc处理具有参考价值。     

FLi/FLiBe盐中7Li富集度对熔盐快堆钍铀转换性能的影响研究

锂(Li)元素是液态熔盐堆中冷却剂熔盐的重要组成成分,由于6Li相对~7Li具有较大的中子吸收截面,其在冷却剂熔盐中的摩尔含量会影响液态熔盐堆的钍铀转换性能,因此研究~7Li富集度对液态熔盐堆钍铀转换性能的影响十分必要。基于熔盐快堆(Molten Salt Fast Reactor,MSFR)的堆芯结构,分别采用FLi和FLiBe两种不同的冷却剂熔盐,选取范围在99.5%～99.995%的一系列~7Li富集度,借助熔盐堆后处理程序MSR-RS(Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence),针对能谱、233U初装量、钍铀转换比、233U净产量和倍增时间、Li的演化以及氚产量等一系列参数进行分析。研究结果表明:在MSFR的堆芯中,较FLiBe而言,采用FLi作载体盐能够获得更好的钍铀转换性能;当~7Li富集度由99.995%变为99.9%时,堆芯钍铀转换比降低约1.6%,氚产量增加约8%。综合考虑燃料制造成本和钍铀转换性能等因素,对于分别采用FLi和FLiBe作载体盐的熔盐快堆MSFR,推荐的~7Li富集度都为99.9%。