天津市夏季PM2.5中碳组分时空变化特征及来源解析

为研究天津市夏季PM_2.5中碳组分的时空变化特征及来源,于2019年7—8月设立2个点位分昼夜采集天津市PM_2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明,城区PM_2.5、OC和EC浓度日均值分别为(53.4±20.8)μg·m^-3、(8.72±2.56)μg·m^-3和(1.67±0.90)μg·m^-3,郊区PM_2.5、OC和EC浓度日均值分别为(54.2±24.5)μg·m^-3、(7.54±2.50)μg·m^-3和(1.82±1.06)μg·m^-3;白天PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为(47.3±16.1)μg·m^-3、(8.7±2.1)μg·m^-3和(1.5±0.6)μg·m^-3,夜间PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为(60.2±26.2)μg·m^-3、(7.5±2.9)μg·m^-3和(2.0±1.2)μg·m^-3。OC浓度表现为城区高于郊区,白天高于夜间;EC及PM_2.5浓度表现为郊区高于城区,夜间高于白天。OC/EC比值分析得,城区(6.04)高于郊区(5.08);白天(6.58)高于夜间(4.54)。城区OC与EC相关性弱于郊区,白天OC与EC相关性弱于夜间。采用EC示踪法与MRS模型对SOC含量进行估算,得到白天与夜间SOC浓度分别为(5.71±1.35)μg·m^-3和(3.81±1.20)μg·m^-3,白天SOC污染比夜间严重。丰度分析与主成分分析的结果表明,天津市夏季城郊区PM_2.5中碳组分均主要来源于燃煤和机动车尾气排放。     

中国典型沿海城市冬季PM2.5中碳组分的污染特征及来源解析

为研究中国典型沿海城市冬季PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2018年12月5日—2019年1月30日分别在天津(TJ)、上海(SH)和青岛(QD)同步采集PM_2.5样品。结果表明,天津、上海和青岛PM_2.5的平均浓度分别为(116.96±66.93)、(31.21±25.62)、(74.93±54.60)μg·m^-3,OC和EC的空间分布均为天津(18.69±7.95)μg·m^-3和(4.98±2.08)μg·m^-3>青岛(16.45±8.94)μg·m^-3和(2.01±1.04)μg·m^-3>上海(7.28±3.11)μg·m^-3和(1.05±1.25)μg·m^-3。3个站点的OC和EC均呈现较好的相关性,表明OC和EC具有相似的来源;OC/EC比值范围在2.37—7.53、5.47—46.41和4.77—13.36之间,证明各采样点均存在二次有机碳(SOC)的生成;采用最小R²法(MRS)估算SOC浓度,得到3个采样点SOC的平均质量浓度为(5.09±4.68)、(3.90±1.65)、(4.21±4.31)μg·m^-3,分别占OC总量的27.2%、55.8%和19.5%,其中上海的SOC在OC中的占比最大,说明上海二次有机碳污染较为严重,这主要归因于冬季严重污染源排放和有利的二次转化气象条件,而天津和青岛的碳组分主要来自污染源的直接排放。主成分分析(PCA)结果发现,天津PM_2.5中碳组分主要来源于道路尘、生物质燃烧和机动车尾气,上海PM_2.5中碳组分主要来源于生物质燃烧、道路扬尘和机动车尾气。青岛PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气。后向轨迹聚类分析表明,来自西北方向的气团对天津的影响较大,PM_2.5和碳组分的浓度值最大;而对上海而言,主要受北方气溶胶经过海面又传输回上海的气团的影响;青岛站点主要受华北地区污染物和本地排放源的影响。     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,具有很强的环境和气候效应,是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源,于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集,并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明,观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3,其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3,占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区,介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算,发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3,占OC的33.2%,表明SOC是PM_2.5...     

济南市采暖季不同污染天气PM2.5及其PAHs和元素组分污染特征及源解析

我国近年大气污染治理虽取得一定成效,但冬季采暖期仍是大气重污染频发时期.为探究济南市采暖季不同污染天气PM_2.5及其负载组分的污染特征及来源,采集2018年12月—2019年1月济南市中心某社区室外大气PM_2.5样本,用重量法计算PM_2.5浓度,GC/MS检测PAHs浓度,ICP-MS检测元素组分.发现济南市采暖季污染天PM_2.5浓度与室外相对湿度呈显著正相关(r=0.7968,P<0.05);污染天PM_2.5浓度显著高于非污染天,其负载的PAHs和元素浓度均随PM_2.5的升高而升高,两种天气下PAHs环数占比、特征比值法和元素富集因子法得到的源解析结果接近.提示污染天PM_2.5虽显著升高,但PM_2.5中PAHs和元素均主要来自煤炭燃烧和尾气排放,污染源类型的构成却没有发生明显改变.     

嘉兴市碳质气溶胶的特征分析

2013年10月到2014年2月在嘉兴城区对大气中细颗粒物的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得秋冬季节碳质气溶胶的变化特征。观测期间,有机碳(organic carbon,OC)的平均质量浓度为12.5μg/m^3,日均质量浓度变化范围为2.1~61.1μg/m^3;元素碳(elemental carbon,EC)的平均质量浓度为4.2μg/m^3,日均质量浓度变化范围为0.7~17.1μg/m3。OC和EC分别占PM2.5质量浓度的15.8%和5.3%。总碳气溶胶(total carbonaceous aerosols,TCA=1.6×OC+EC)的平均质量浓度为24.2μg/m3,日均变化范围为4.1~114.9μg/m3,约占PM2.5质量浓度的30.5%。较强的OC与EC相关性表明其具有相似的污染来源。OC/EC值为3.0,说明其受汽车尾气和煤炭燃烧的影响较大。二次有机碳(secondary origin carbon,SOC)的平均质量浓度为6.6μg/m^3,占PM2.5中总有机碳的53.0%。潜在源贡献(potential source contribution function,PSCF)分析表明,EC在长三角地区呈显著的区域性污染,而OC在输送过程中容易老化,区域性污染特征相对较弱。     

西安市冬季重污染天PM2.5高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析

为了研究西安市冬季重污染天PM2.5及其中碳气溶胶的变化特征,在2013年1月1日至2013年2月28日大气污染严重的天气进行24 h连续的PM2.5样品采集,再通过Model-4型全自动半连续式在线光/热法大气气溶胶OC/EC分析仪分析得出OC、EC的连续质量浓度值。结果表明,西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和夜间各有一个高峰。2月份的每个PM2.5质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2-3 h,夜晚的高峰值比1月份低,PM2.5质量浓度比1月份上升得慢,下降得快。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响。2月份PM2.5质量浓度值整体比1月份低,但在2月10日出现突越（499μg·m-3）,这与春节假期人为活动变化有关。OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5日变化幅度都较小,这说明OC、EC、TCA的来源比较一致;OC/EC值的平均值为6.63,表明西安冬季重污染期PM2.5中的一次来源主要为燃煤排放。PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,但OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值却是下降的,这说明近年来PM2.5及碳气溶胶的控制措施效果不明显,碳气溶胶二次来源增加,PM2.5的排放来源变得更加复杂。OC和TCA日循环变化呈现出明显的双峰特征;EC的变化趋势不明显。一天中OC/EC值多数时候处于较高水平,且受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶受光化学反应转化的二次来源影响比较大。OC、EC的线性相关性比较好,且白天相对夜晚好,说明西安市冬季夜间燃煤采暖增加了碳气溶胶来源的复杂性。     

嘉善冬季PM2.5化学组分特征及来源分析

为研究嘉兴地区嘉善冬季污染时段和清洁时段PM_2.5化学组分特征,结合气象数据对2019年1月嘉兴市嘉善县善西超级站在线自动监测PM_2.5及化学组分数据、气态污染物(NO₂和SO₂)进行了分析.结果表明,2019年1月嘉善善西超级站污染时段PM_2.5浓度(97.18μg·m^-3)为清洁时段(36.77μg·m^-3)的2.6倍.污染时段水溶性离子浓度(41.58μg·m^-3)较清洁时段(19.82μg·m^-3)高21.76μg·m^-3,但占比有所降低,含碳组分比例增加.OC;EC比值为3.93,可能受到燃煤及机动车排放的共同影响.低风速及高湿有利于NO₂和SO₂等气态污染物进行二次转化,污染时段硫转化率和氮转化率均比清洁时段高,分别增高7.93%和54.11%,说明NOx向硝酸盐二次转化较为明显,导致颗粒物浓度升高.聚类分析结果显示67.34%气流来自北方,且相应的气流轨迹上污染物浓度比周边高,说明污染物存在一定的长距离输送.结合风玫瑰图可以看出,污染主要为本地及其周边的输送,污染物的长距离输送在短时会使污染浓度突增.因此,在重点关注本地及周边污染的同时,偏北气流下的污染物区域输送不可忽视.     

武汉市城区大气PM2．5的碳组分与源解析

大气细颗粒物（PM2．5）和碳组分（OC,EC）是影响大气能见度、气候变化以及人体健康的重要污染物,研究大气颗粒物及其中碳组分的污染特征及各类典型污染源对大气细颗粒物及碳组分的贡献,对于认识区域和城市大气污染状况,控制细颗粒物的污染,具有重要意义。2011年7月至2012年2月,利用大流量PM2．5采样器采集武汉市大气细颗粒物样品并对其碳组分进行测定。武汉市城区大气中PM215、OC和EC的质量浓度平均值分别为（127±48．7）、（19．4±10．5）和（2．9±1．48）μg·m-3。其PM2．5的浓度处于我国主要城市的中等偏高水平,而OC、EC的浓度则属中等偏下水平,但均高于国外城市。武汉市大气PM2,质量浓度的季节性变化呈现出秋季〉冬季〉夏季的趋势,是气象因素和污染源排放综合影响的结果。OC浓度和EC浓度具有较好的相关性（r2=0．69）,表明二者存在来源联系。OC／EC的比值为6．7,指示武汉市大气中OC和EC的来源受汽车尾气排放和生物质燃烧的共同影响。SOA的平均质量浓度值为12．5μg·m-3约占PM2．5平均质量浓度的9．8％,表明SOA对武汉市城区大气PM2．5具有重要贡献。结合PM2．5所含的水溶性离子、微量元素组成,利用正矩阵因子分析（PMF）模型对武汉市城区大气PM2．5来源进行解析,结果表明,其主要来源及贡献率分别为机动车源（27．1％）、二次硫酸盐和硝酸盐（26．8％）、工厂排放（26．4％）和生物质燃烧（19．6％）。     

保定市污染天气PM2.5中水溶性离子的特征和源解析

采集了2018年保定市污染天气的PM_2.5样品,采用离子色谱法测定了PM_2.5样品中的水溶性离子（WSIs）,分析了不同季节PM_2.5及其水溶性离子的分布特征,并采用PMF模型对PM_2.5进行了源解析.结果表明,采样期间保定市的PM_2.5浓度为18.4—258.0μg·m^-3,年均值为（91.5±62.5）μg·m^-3;季节规律是冬季(160.6μg·m^-3)>秋季(105.3μg·m^-3)>春季(57.6μg·m^-3)>夏季(53.2μg·m^-3).WSIs年均值为49.20μg·m^-3,占PM_2.5.的63.95%,WSIs的季节规律和PM_2.5的一致.二次离子占水溶性离子的77.12%.湿度和温度与SOR和NOR成正相关.春夏两季水溶性离子主要以Na_...     

天津市采暖季PM2.5组分消光特性及来源分析

为了解天津市采暖季细颗粒物组分对能见度的影响、明确消光组分来源,对天津市2017年采暖季大气PM_2.5样品进行了为期一月的连续采集,并测定水溶性离子、有机碳和元素碳的含量,通过修正IMPROVE方程研究了细颗粒物消光特性,并采用主成分分析—多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析,同时应用潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)明确PM_2.5质量浓度的潜在污染源区域。结果表明,OC、EC以及SNA(NO3^?、NH₄⁺、SO₄^2?)的生成和积累对于能见度的下降具有重要影响,且能见度随SOR和NOR二次转化程度的升高而下降;2017年天津市采暖季日均消光系数为(294.56±262.89)Mm^?1,其中OM(34.86%)、硝酸盐(22.84%)、硫酸盐(11.59%)和EC(11.54%)为主要消光组分,硝酸盐和硫酸盐的增加对于能见度的下降起主要影响作用;根据PCA分析结果可知,天津市采暖季PM_2.5中的碳组分和水溶性离子主要来源于燃煤、生物质燃烧(68%),受扬尘(22%)和海盐(8%)的影响较小;区域传输分析结果表明天津市采暖季PM_2.5污染源潜在区域主要分布在河北中西部、河南北部、山西北部和内蒙古中部、西部。     

青藏高原纳木错流域持久性有机污染物的多介质迁移与归趋模拟

南亚排放的持久性有机污染物(POPs)可随大气传输到青藏高原,然而POPs在高原多介质间的迁移与分配尚不清晰。本研究利用三级逸度模型对4种POPs(六六六α-HCH,滴滴涕p,p'-DDT,菲Phe和苯并芘Ba P)在纳木错流域的迁移与归趋进行了模拟。结果表明,大气沉降是该区域污染物的主要输入过程,而降解损失则是主要的输出途径。就最终归趋而言,土壤是POPs在纳木错流域的重要储库,其存储了大于50%的POPs。此外,湖水和沉积物分别对α-HCH和PAHs具有较强的存储能力。灵敏度分析的结果表明,环境温度、大气中POPs的浓度及其理化性质是影响POPs在环境中分布的关键参数。本研究明确了纳木错流域不同POPs的迁移方向和归趋特征,这将为青藏高原生态安全评估提供科学依据。     

Effects of a diesel oxidation catalyst on gaseous pollutants and fine particles from an engine operating on diesel and biodiesel

The effects of a diesel oxidation catalytic (DOC) converter on diesel engine emissions were investigated on a diesel bench at various loads for two steady-state speeds using diesel fuel and B20. The DOC was very effective in hydrocarbon (HC) and CO oxidation. Approximately 90%–95% reduction in CO and 36%–70% reduction in HC were realized using the DOC. Special attention was focused on the effects of the DOC on elemental carbon (EC) and organic carbon (OC) fractions in fine particles (PM_2.5) emitted from the diesel engine. The carbonaceous compositions of PM_2.5 were analyzed by the method of thermal/optical reflectance (TOR). The results showed that total carbon (TC), OC and EC emissions for PM_2.5 from diesel fuel were generally reduced by the DOC. For diesel fuel, TC emissions decreased 22%–32% after the DOC depending on operating modes. The decrease in TC was attributed to 35%–97% decrease in OC and 3%–65% decrease in EC emissions. At low load, a significant increase in the OC/EC ratio of PM_2.5 was observed after the DOC. The effect of the DOC on the carbonaceous compositions in PM_2.5 from B20 showed different trends compared to diesel fuel. At low load, a slight increase in EC emissions and a significant decrease in OC/EC ratio of PM_2.5 after DOC were observed for B20.     

武汉秋冬季大气PM2.5中多环芳烃的分布特征及来源

采集了2011—2012年武汉市工业区、交通区和植物园的3个功能区的秋冬2季大气PM2.5样品,采用超声提取预处理和GC/MS分析检测了PM2.5中27种PAHs,探讨了其时空分布特征,然后运用主成分分析/多元线性回归法解析了PAHs的来源.结果表明:PAHs的质量浓度范围为24.705~112.490 ng·m-3,PAHs的质量浓度分布呈现出工业区>交通区>植物园的规律;冬季PAHs质量浓度高于秋季等特征.不同环数PAHs质量浓度呈现出规律变化为:5环>4环>2-3环>6-7环,4环、5环的 PAH 含量比例高表明机动车尾气和煤燃烧排放是主要排放源.不同功能区化合物的比值指示来源略有不同,但总体指明了武汉主要污染源来自燃煤和机动车尾气的排放.源解析结果显示,工业区的污染源主要来自于燃煤,其贡献率为55%,其次为汽油燃烧、柴油燃烧、焦炉和轻质油燃烧.在交通区中,车辆尾气排放(34%)和天然气燃烧(25%)的贡献较大,其次是烹饪、燃煤及木材燃烧.植物园对照区的主要污染源分别是木材燃烧、燃煤、天然气燃烧、车辆排放和烹饪,其中木材燃烧(46%)的贡献最大.     

北京大气颗粒物碳质组分粒径分布的季节变化特征

为了解有机碳(OC)和元素碳(EC)在北京大气颗粒物中的季节变化、粒径分布和来源,于2010年3月—2011年2月采用惯性撞击分级采样器采集大气颗粒物样品,热光碳分析仪测定其中有机碳和元素碳质量浓度.结果表明,OC在粗细粒子中含量相当,EC主要存在于细粒子中,在<2.1μm颗粒物中分别占(52±11)%和(70±22)%.OC存在明显的季节变化,冬、夏季高于春、秋季,而EC则表现为冬、秋季大于春、夏季.OC和EC粒径分布呈"双峰型",细粒子段峰值分别位于0.43—1.1μm和0.43—0.65μm,粗粒子段峰值均位于4.7—5.8μm.四季峰值对应的粒径段、峰宽和峰高存在差异.OC与EC粒径分布和相关性的季节变化表明,冬季OC与EC的主要来源为燃煤排放,夏季EC的主要来源为机动车尾气.     

广州夏季办公室内细颗粒中多环芳烃污染特征研究

大部分的都市办公人群每天在办公室至少度过8 h。而室外环境的渗透、办公室内吸烟、办公设备使用和中央通风系统均可能导致细颗粒物及多环芳烃(PAHs)在室内积聚而造成微环境污染。2015年5—6月,在广州市3种不同功能区(商住区、高新产业区、工业区)共选取了14间不同类型的办公室,对其室内外PM_(2.5)和多环芳烃进行同步监测。结果表明,(1)14间中有12间办公室内的PM_(2.5)浓度水平高于世界卫生组织(WHO)的推荐值25μg·m-3;(2)与国内外类似研究相比,办公室内外∑16PAHs及Ba P-eq的监测浓度水平均较低,并呈现一致规律:文印>室外>吸烟>多人>单人>无窗(无人),其中Ba P-eq低于欧盟规定的安全限值1 ng·m-3;(3)文印工作和吸烟行为与室内PM_(2.5)和PAHs浓度升高有密切关系,分别对5环和4环PAHs贡献明显;(4)其他无明显内源的办公室的细颗粒中PAHs污染在监测期间主要来源于室外贡献。     

大气细颗粒物对CHO细胞的损伤作用及天然物质的拮抗机制

PM2.5引起的健康危害日益受到广泛关注,但其确切的损伤机理仍不完全清楚,目前也缺乏有效拮抗PM2.5损伤的天然活性物质。因此本文对北京市PM2.5造成CHO细胞的损伤作用及天然物质的拮抗作用进行研究,结果可为PM2.5污染治理和疾病的预防提供科学依据。通过CCK-8法测定细胞存活率;通过流式细胞仪测定细胞凋亡;用荧光探针DCFH-DA法测定ROS;提取细胞内总蛋白并测定其中SOD含量;以及通过Western Blot法分别测定了p-akt/akt、p65及Bad的相对表达量。结果显示:(1)10~40μg·m L-1的PM2.5可明显降低CHO细胞存活率,并呈现极显著的剂量-效应关系(r=-0.964,P0.01);15μg·m L-1PM2.5可以显著增加细胞凋亡、引起细胞内ROS增加、SOD含量下降;p-akt/akt、p65表达量增加说明Akt通路与NF-κB通路均被激活。(2)20μmol·L-1阿魏酸、50μmol·L-1绿原酸和10μmol·L-1荭草素预处理可拮抗PM2.5引起的细胞存活率下降以及细胞凋亡率增加,同时降低细胞内ROS并增加SOD含量,下调p-akt/akt、p65及Bad的相对表达量。其中20μmol·L-1阿魏酸的保护作用最佳。结果说明,PM2.5引起的CHO细胞损伤与细胞凋亡与Akt和NF-κB通路的激活有关;三种天然活性物质具有拮抗PM2.5造成的细胞损伤的能力,其保护机理是通过其降低PM2.5引起的细胞内氧化应激反应,进而降低被PM2.5激活的Akt通路与NF-κB通路和下调Bad蛋白表达量来实现的。