PM2.5与臭氧污染形成机制及协同防控思路

近年来,我国总体上呈现出PM_2.5浓度显著降低,臭氧(O₃)浓度波动上升的趋势,对我国大气复合污染协同治理提出了严峻的挑战. 厘清PM_2.5与O₃污染形成机制,对于制定PM_2.5与O₃协同治理策略具有重要意义. 本文在较为全面地梳理现有研究基础上,分析了PM_2.5与O₃污染的形成机制及影响二者关联性的因素,介绍了PM_2.5与O₃协同防控治理的内涵与思路. 结果表明:PM_2.5与O₃浓度呈高度非线性关系,二者相关性受光照辐射强度、光照时长、风速、相对湿度、地表边界层高度以及经度差异等外界环境因素影响. PM_2.5与O₃的协同控制应主要从控制反应前体物排放着手,主要包括管控NO_x、VOCs、HONO、NH₃以及人为氯等排放. 研究显示:目前我国在PM_2.5与O₃协同防控中存在基础科学研究不足和污染控制管理不完善的问题,在未来还需要重视多个尺度和空间维度的PM_2.5与O₃复合污染机理研究、模拟试验研究和预测演变研究,为制定更加准确、量化、高效的控制对策提供支撑;同时,需要加强前体物排放管理力度,完善国家级、省级层面的联防联控机制以及加快科研成果转化,为未来治理PM_2.5与O₃复合污染提供经验支持.      

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

上海市PM2.5和臭氧复合污染期多路径减排效果评估

为探究大气PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染期间的污染物浓度削峰方案,以上海市2018年4月27—30日PM_2.5和O₃复合污染时段为研究对象,结合区域多尺度空气质量模型(CMAQ模型),建立上海市O₃日最大8小时滑动平均值(MDA8 O₃)以及PM_2.5浓度与人为源排放的NO_x和VOCs之间的响应关系,获得了EKMA (empirical kinetics modeling approach,经验动力学建模方法)曲线.在此基础上,探讨上海市MDA8 O₃和PM_2.5对前体物排放的敏感性,并进一步量化了本地减排、提前减排和区域减排等不同情景下PM_2.5和MDA8 O₃的浓度变化.结果表明：(1)上海市PM_2.5和O₃复合污染期间MDA8 O₃的峰值率(PR)为0....     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

我国大气污染协同防控理论框架初探

我国大气污染防治工作在“十三五”期间取得了可喜成绩,PM_2.5浓度及重污染天数大幅降低,与此同时,我国城市地区臭氧(O₃)污染问题凸显,说明我国大气污染格局发生了深刻变化. 当前,PM_2.5与O₃成为影响我国城市和区域空气质量的主要因子,二者的协同控制是我国持续改善空气质量的焦点,也成为我国“十四五”期间大气污染防治工作的重点. 本文通过对国内外PM_2.5和O₃协同控制进展的梳理,总结我国大气复合污染协同治理的现状与挑战,从协同防控目标、核心协同任务、重点支撑保障等角度提出大气复合污染协同治理的理论框架,并对我国PM_2.5与O₃协同控制工作提出以下几点建议:①坚持科学精准治气;②坚持综合系统治气;③坚持严格依法治气;④坚持多维协同治气.      

PM2.5和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示

《大气污染防治行动计划》实施以来,我国重点区域PM_2.5浓度快速下降,但臭氧(O₃)浓度逐步上升,大气污染控制形势已由单一的PM_2.5控制转变为PM_2.5和O₃的协同控制. 了解PM_2.5和O₃对前体物排放变化和气象条件变化的响应,对制定PM_2.5和O₃协同控制策略具有重要意义. 本文通过使用FNL全球再分析资料和自下而上的排放清单ABaCAS-EI,结合三维空气质量模式和响应曲面模型,评估前体物变化和气象条件变化后PM_2.5和O₃浓度的响应,并依据解析的响应关系提出了前体物减排、联防联控区域划分和目标设定等方面的政策建议. 结果表明:①VOCs减排对降低各省份PM_2.5和O₃浓度均有利,NO_x的减排量不足会导致京津冀、长三角地区的O₃浓度和京津冀地区的PM_2.5浓度增加,为避免PM_2.5和O₃年评价值反弹需要的VOCs与NO_x减排比分别为15%~25%(PM_2.5)和5%~90%(O₃). ②O₃污染防治需要更大范围的联防联控,对于京津冀地区,需要考虑引入河南省和山东省的联合控制,对于长三角和珠三角地区,还需要联合江西省、福建省进行控制. ③气象条件对PM_2.5和O₃背景值的影响较大,使用3年或5年滑动平均值可以有效降低气象条件年际变化对PM_2.5和O₃浓度的影响(对于PM_2.5,2008—2019年其背景值极差的降幅分别为35%~81%或60%~86%;对于O₃,极差的降幅分别为40%~67%或53%~87%). 采用多年滑动平均有助于科学设定和考核PM_2.5和O₃的控制目标. 研究显示:PM_2.5和O₃的协同控制依赖于NO_x和VOCs的协同减排,其减排比例在不同地区存在差异;此外,科学的PM_2.5和O₃的协同控制还需要更大范围的联防联控和评价指标的持续更新.      

京津冀地区NOx和VOCs协同减排成本及减排策略研究

京津冀地区细颗粒物(PM_2.5)浓度改善速度放缓,而臭氧(O₃)污染不断加剧,PM_2.5和O₃的协同控制对于京津冀地区空气质量持续改善十分关键且紧迫. 通过构建京津冀地区城市层面可计算一般均衡模型(CGE),模拟了PM_2.5和O₃的共同前体物—NO_x和VOCs的边际减排成本曲线,进而构建了京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制评估模型,确定了在不同空气质量目标下减排成本最小的NO_x和VOCs协同减排方案. 结果表明:减排成本最小的情景下,京津冀各城市PM_2.5和O₃浓度达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值时;NO_x和VOCs的排放量需较2017年分别降低25%~67%和22%~60%,需要投入的总减排成本为992.9×108元. 研究显示,基于京津冀地区城市政策仿真平台构建的PM_2.5和O₃协同控制评估模型,可为京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制方案的制定提供参考.      

排放和气象对疫情前后武汉不同类型点位大气污染物的影响

采用随机森林算法剥离了排放和气象对6种大气污染物(SO₂、 NO₂、 CO、 PM₁₀、 PM_2.5和O₃)浓度的贡献,识别了疫情前后武汉市中心城区、郊区、工业区、三环线交通点和城市背景点这5种类型点位的大气污染物浓度变化.结果表明,与管控前相比,管控期间PM_2.5/CO、 PM₁₀/CO和NO₂/CO分别减小了10.8～21.7、 9.34～24.7和14.4～22.1倍,表明排放对PM_2.5、 PM₁₀和NO₂贡献减小;O₃/CO增加了50.1～61.5倍,表明二次生成增加明显.解除管控后排放对各类污染物的贡献均增加.管控期间,受一些不可间断工序的运行影响,工业区PM_2.5降幅最小(20.5%).与管控期间相比,解除管控后居民生活、交通出行和工业生产等基本恢复,使5种类型站点PM_2.5     

空气污染指数改进方案公众参与调查

为进一步改进API(空气污染指数),提出了5个改进方案,并针对方案中的重点问题进行公众参与调查. 调查问题包括现行API能否反映空气污染状况以及灰霾状况;是否同意加入CO,O₃和PM_2.5指标;是否同意将API的计算时间调整为00:00─23:00;ρ(PM_2.5)限值如何设定. 结果表明:公众对API改进方案总体上持肯定意见;超过70%的人同意在API中加入CO,O₃和PM_2.5指标,并有50%以上的人同意根据我国实际情况制订ρ(PM_2.5)限值. 由于改进方案4中增加了CO,O₃和PM_2.5指标,且将API计算周期调整为00:00─23:00,并按照我国的研究成果提出了ρ(PM_2.5)限值,因此,方案4更贴近公众的意见.      

珠三角典型地区大气污染时段VOCs特征及化学反应活性

于2016年在广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs、O₃和PM_2.5长时间、高分辨率的连续观测,共获得2142组有效数据,并利用OH消耗速率(LOH)、臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)3种评价方法以及HYSPLIT模型,分析珠三角典型地区大气污染时段VOCs特征及化学反应活性.结果表明,PM_2.5高值时段,除异戊二烯外,其余各种VOCs的平均浓度水平高于O₃高值时段.3种情境中,VOCs化学反应活性由强到弱依次为PM_2.5高值时段、观测期间、O₃高值时段.在O₃高值时段,来自珠三角东部地区气团中VOCs的浓度水平最高,而来自珠江西岸气团中VOCs的LOH和OFP最高,其次为来自珠三角东部的气团,这说明在珠江西岸和珠三角东部地区有大量的强化学反应活性污染物排放.来自北方内陆地区气团中苯系物占比较高,其SOAFP最高.在PM_2.5高值时段,来自南部海洋气团中VOCs的混合比、LOH、...     

“城市双修”试点对PM2.5和臭氧协同控制的效果评估:以三亚市为例

我国大气环境进入PM_2.5污染依然严峻和臭氧(O₃)污染日益突出的新阶段,“十四五”规划纲要提出要推进PM_2.5和臭氧(O₃)污染协同控制. 在大气污染防治领域,减排长期以来被视作污染防治的唯一出路. 本文借鉴应对气候变化问题所采用的减排与适应的两种治理模式,探索适应模式的污染防治效果. 选取我国首个“生态修复、城市修补”(简称“城市双修”)试点城市——三亚市作为研究对象,以城市月均空气质量作为评价指标,采用准试验法评估试点效果. 以海口市作为三亚市的空间对照,以试点前1.5年作为试点后1.5年的时间对照,采用依次添加气象、固定效应、1阶、2阶时间趋势控制的双倍差异模型,识别“城市双修”试点对三亚市空气污染的防治效果. 结果表明:①“城市双修”试点大幅降低了三亚市的PM和O₃污染,其中,O₃浓度降低约30 μg/m3,PM_2.5、PM₁₀浓度分别降低约7、10 μg/m3,三者降幅分别达47%、39%、28%;②“城市双修”对O₃浓度的影响是持续的,对PM浓度的影响滞后半年;③将“城市双修”试点分别提前6、9、12个月的安慰剂试点均未发现对三亚市空气质量有任何显著影响. 研究显示,“城市双修”试点对三亚市PM_2.5和O₃协同控制具有意外显著的效果;甄别“城市双修”在不同时段所采取的修复细节有助于实现PM_2.5和O₃的精准治理,推广这些修复措施至其他城市有利于缓解我国当前面临的大气环境问题.      

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。