APEC期间河北省大气污染及PM_(2.5)来源变化特征

研究包括京津冀地区在内的13个城市APEC会议前、中、后三时段的大气污染特征,并通过PM_(2.5)采集和成分分析,对不同时段PM_(2.5)的来源进行解析。结果显示:与APEC会议前相比,APEC期间北京、石家庄、承德、廊坊、邢台、张家口、邯郸、唐山、天津、衡水、沧州、秦皇岛和保定的PM_(2.5)分别下降了58.7%、52.9%、50.1%、47.3%、43.5%、36.7%、34.9%、33.4%、29.6%、26.9%、20.2%、19.9%和12.8%,平均降低了35.9%,高于SO2、NO_2和CO的浓度降低比例(分别为17.5%、21.3%和22.0%);与APEC会议前相比,APEC期间邯郸市的NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+分别降低了32.0%、32.9%和39.1%;APEC会议前和APEC期间PM_(2.5)的来源变化不大,会议后,燃煤/生物质燃烧源、冶金、燃油源上升至21.7%、14.0%和20.8%,而扬尘源、工业源、二次源降至12.6%、11.8%和19.2%。     

邯郸市PM_(2.5)组分特征及其对散射系数的影响

对邯郸市2013年和2014年1、4、7、10月份的PM_(2.5)进行采样及成分分析,结果显示2013年和2014年的PM_(2.5)年均浓度分别为170.4和144.0μg·m~(-3),2014年较2013年下降了15.5%。各季度OC浓度冬季(31.7μg·m~(-3))秋季(24.4μg·m~(-3))春季(9.1μg·m~(-3))夏季(5.6μg·m~(-3)),SOC的排序为秋季(13.1μg·m~(-3))冬季(8.8μg·m~(-3))春季(2.4μg·m~(-3))夏季(2.0μg·m~(-3)),分别占OC的24.6%、34.6%、43.9%和27.7%。利用IMPROVE重构公式,得出散射系数年均值为524.9 Mm-1,春、夏、秋、冬季分别为328.4、333.9、564.8和872.6 Mm-1。硫酸铵是散射系数的主要贡献者,年均贡献率为33.9%,其次为硝酸铵(25.3%)、有机物(20.2%)、PM_(2.5)-10(15.4%)和土壤尘(5.7%)。     

2013—2017年邯郸市PM2.5浓度变化特征及污染源区研究

为探索邯郸地区PM_2.5浓度长期变化特征及污染潜在源区,对邯郸2012年12月—2018年2月河北工程大学站点在线监测的PM_2.5质量浓度进行统计分析,并结合HYSPLIT模型、潜在源贡献因子法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对PM_2.5进行来源解析。结果表明：邯郸市2013—2017年PM_2.5年均值为108.4、98.3、92.2、81.2、66.3 μg·m^-3;整体呈逐年下降趋势;秋冬季污染最为严重,春、夏季次之;月均值呈单峰型分布,1月最高（167.4 μg·m^-3）,7月最低（59.2 μg·m^-3）。后向轨迹结果显示,近地层大气污染气团输送路径以近距离轨迹为主,轨迹较短的路径占比在40%以上。除冬季外,近距离输送路径均存在螺旋转向,轨迹方向转为南向和东向路径;邯郸主要污染源区范围较大,其中河北中南部、河南北部、山西中南部、陕西北部、内蒙古南部地区的轨迹对邯郸PM_2.5质量浓度贡献较大。     

太行山东麓煤矿区气溶胶重金属元素污染特征及来源分析

为了探究太行山东麓煤矿区气溶胶中重金属元素的污染特征及来源,于2017年春、夏、秋、冬四季分别在峰峰矿区采集PM_(2.5)和PM_(10)样品,使用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测试样品中的重金属元素,分析讨论PM_(2.5)和PM_(10)中重金属元素的污染特征。结果表明,峰峰矿区春、夏、秋、冬四个季节PM_(2.5)的平均质量浓度分别为84、108、107和174μg/m~3,春、夏、秋季PM_(10)质量浓度分别为204、177和179μg/m~3,均超过我国环境质量二级标准,表明矿区大气污染较为严重;PM_(2.5)/PM_(10)的比值夏秋季明显高于春季,这可能与夏秋季强烈的光化学反应生成大量二次粒子有关;峰峰矿区PM_(2.5)中Zn元素含量最高,Pb次之,其他元素含量由高到低依次为Mn、Cr、Cu、As、Mo、V、Sn、Ni、Cd、Co。PM_(10)中Zn元素含量最高,Mn次之,其他元素含量由高到低依次为Pb、Cr、Cu、V、As、Mo、Ni、Sn、Cd、Co。峰峰矿区PM_(2.5)和PM_(10)中Cd元素的富集系数超过100,严重富集,明显受到人为活动影响;Mo、Pb、Sn、Zn元素富集系数均超过了10,表明Mo、Pb、Sn、Zn等四种元素在峰峰矿区轻微富集,受到人为活动影响;Cu、As、Cr、Ni、V、Mn、Co元素的富集系数小于10,表明Cu、As、Cr、Ni、V、Mn、Co这七种元素主要来自于地壳。     

福建三明市春季PM2.5中有机碳、元素碳和水溶性离子特征分析

2014年3月13日至4月20日在福建三明市利用PM_(2.5)中流量采样器采集大气中PM_(2.5)膜样品,测定了PM_(2.5)的质量浓度,并用热/光碳分析仪和离子色谱分析了其组分变化特征.结果表明,三明市观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为73.61±0.73μg/m~3,有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为7.26±1.00和5.63±0.27μg/m~3,水溶性离子中SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-和Na~+的质量浓度分别为18.08±12.19、4.18±3.56、2.77±1.16和2.73±0.23μg/m~3,总和占总水溶性离子的87.76%.结合后向轨迹分析了福建三明市的污染物来源特征.该地区OC/EC的平均比值小于2,SOC(二次有机碳)生成量很少,主要以一次有机污染物为主,OC、EC与K~+的相关性分析表明OC、EC与K~+的来源相近,可以判断OC、EC绝大部分来源是生物质燃烧产生的污染物.在水溶性离子分析中,观测期间NO_3~-/SO_4~(2-)为0.159±0.02,表明三明市主要以固定源为主,机动车辆等移动源贡献较少.     

北京市采暖期大气中PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度变化分析

对北京市2003年11月至12月间供暖期中大气悬浮颗粒物污染状况作了较详细的监测.数据表明,北京市的这段时间,其PM10和PM2.5质量浓度因日因月而异,其中PM10平均质量浓度为253.1μg/m3,超过国家二级标准(1996)1.9倍,PM2.5的变化幅度在8.9-276.2μg/m3之间,其平均值为145.2μg/m3,超过1999-2000年监测数值38.4％;其污染源和影响因素之间关系的研究表明:在供暖期间,温度、湿度和风速对PM10和PM2.5的累积和消散也起着至关重要的作用.     

上海市PM2.5浓度特征及影响因素分析

大气环境质量的改善一直是备受关注的问题.利用上海市环境空气质量监测站的监测数据,分析了上海市PM2.5的浓度分布特征及其影响因素.结果显示,近6年来上海市PM2.5的浓度在逐年降低,年均下降率和年均变化幅度显著,同时PM2.5的浓度分布随季节的变化也较大.研究也分析了PM2.5与温度、相对湿度、平均气压以及每日累计降水...     

基于贝叶斯分层自回归时空模型的北京PM2.5预测

为解决PM_2.5的多站点同步预测问题,提出一种贝叶斯框架下的分层自回归时空模型.将PM_2.5日均浓度真实值视为潜在时空过程,利用一阶自回归过程刻画时间相关性,并基于Matérn过程捕获空间相关性,极大程度地提高了降维和同步预测的效率.此外,还将日最高温度、相对湿度和风速等气象因素作为解释变量,用于提升PM_2.5的预测效果.借助模型的分层结构,通过贝叶斯方法结合马尔可夫链蒙特卡罗(MCMC)算法实现参数估计和预测过程.对北京市日均PM_2.5浓度的实证分析表明,模型在空间和时间维度上均有良好的插值或预测效果.     

基于小波神经网络的松江区PM_(2.5)浓度预测

鉴于细颗粒物(PM2.5)浓度(质量浓度ρ,全文同)影响因素的复杂性,以及传统预测方法中存在的困难和不足,基于小波神经网络,利用松江区环保局PM2.5的浓度数据,建立了短时PM2.5浓度预测模型.通过与灰色理论预测模型、BP神经网络预测模型的对比试验分析,发现基于小波神经网络预测模型的预测值与实际值之间的误差最小,更能准确地反映样本数据之间的映射关系,预测精度明显高于其他两种预测模型.     

PM2.5浓度预测与影响因素分析

针对PM_2.5浓度的非线性和不确定性,提出了一种基于集成树-梯度提升决策树（EnsembleTrees-GBDT）的PM_2.5预测模型.该模型首先在集成树框架下进行特征选择,即选取PM_2.5浓度主要影响因素,使用算术均值聚合法计算出各项特征对PM_2.5浓度增加的影响程度,并以影响程度由强到弱的次序排序;其次使用网格搜索对GBDT算法进行参数优化,选取树的深度等参数的最优值;最后构建完整的PM_2.5浓度集成预测模型.使用北京市2015-2016年的污染物浓度和气象条件观测值2个数据集,对模型进行了预测仿真实验.对比实验结果表明,所提出的EnsembleTrees-GBDT预测模型相比于决策树、随机森林、支持向量机等模型,具有更低的平均绝对误差和均方根误差,同时具有更好的泛化能力,能够更准确地预测PM_2.5浓度,并实现对PM_2.5浓度影响因素的有效分析.     

2014—2019年北京和南京地区PM2.5和臭氧质量浓度相关性研究

自2014年以来,中国细颗粒物（PM_2.5）浓度大幅度下降,但臭氧（O₃）浓度逐年缓慢上升,厘清PM_2.5和O₃（P-O）相关性尤为关键.在本研究中,2014—2019年北京和南京PM_2.5年均质量浓度下降幅度分别为-6.86和-6.15 μg·m^-3·a^-1;而日最大8小时平均O₃质量浓度（MDA8 O₃）年均增长幅度为1.50和1.75 μg·m^-3·a^-1.研究期间,北京地区MDA8 O₃质量浓度小于100 μg·m^-3,P-O呈负相关;而当质量浓度大于100 μg·m^-3时,P-O为正相关.通过Pearson相关系数研究P-O两者相关性.在两个城市每月相关性分析中,在每日时间尺度5—9月为强的正相关;而小时时间尺度11月至次年2月趋于负相关.在北京,P-O每月和季节相关性变化大于南京.在日变化中,夏季在16时为强的正相关,春秋两季在13—17时为弱的正相关,而在春、秋和冬季8时,却为强的负相关.     

华南沿海城市PM2.5污染特征及来源解析

基于2017年12月25日至2018年1月16日1 h时间分辨率的在线监测数据,对华南沿海城市——阳江市的大气PM_2.5质量浓度、化学组分和来源进行了分析．结果表明,采样时段阳江市PM_2.5中主要化学组分为OM、NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺和EC,质量浓度占比分别为32.75%、25.59%、16.41%、12.37%和4.82%．相比清洁过程,两次污染过程期间NO₃^-质量浓度均为清洁过程时段的6倍以上,增量明显高于其他组分,占比则均为清洁过程时段的2倍以上,分别占29.38%和30.81%.PMF解析结果表明,二次转化源是最主要的源,其分担率高达51.41%,其中NO_x二次转化源分担27.18%,是阳江市PM_2.5分担率最大的二次转化源．首要的一次排放源是机动车源(15.11%)．污染过程期间NOx二次转化源的分担率显著提...     

青岛市秋冬季霾期PM1及其含碳组分理化特征及来源研究

对2017年11月1日—2018年1月31日与2018年11月1日—2019年1月31日连续两年青岛市大气PM₁进行监测,获取了PM₁中含碳组分的变化趋势,结合国控站点监测数据和气象条件,分析了秋冬季PM₁来源.结果表明：2017、2018年秋冬季观测期间PM₁日均质量浓度分别为40.58±25.98、42.55±25.05 μg/m³;霾日质量浓度分别为84.71±16.70、81.52±18.39 μg/m³.与2017年相比,2018年同期PM₁质量浓度增长4.85%,霾日下降3.76%.2017年霾日PM₁中OC、EC质量浓度分别为13.67±3.95、3.95±1.02 μg/m³,2018年分别为16.48±6.34、3.34±1.16 μg/m³.与2017年相比,2018年霾日OC质量浓度增长20.56%,EC下降15.44%.2017、2018年霾日SOC质量浓度分别是非霾日的1.28和2.15倍,表明霾污染发生时易发生有机碳二次转化.含碳组分主成分分析均解析出3个因子.因子1解释变量均最大,分别为58.98%、67.14%,其表征含碳组分主要源于生物质燃烧、燃煤、道路扬尘及汽油车尾气等排放源.由后向气流轨迹分析得出,2017、2018年秋冬季气团轨迹多起源于内蒙古,经河北、天津、山东等省市抵达青岛.     

2013年北京市PM2.5的时空分布

为研究北京市空气质量特征以及PM_2.5区域传输影响,通过对比分析北京不同类型空气质量评价点——昌平、官园、古城、东四环、榆垡等监测点的2016年监测数据,探讨了PM_2.5、SO₂、NO₂、CO及O_3-1h污染的时空变化特征及其与气象因素的相关性.采用HYSPLIT模型分析了不同季节的气流来向,并利用WRF-CAMx-PSAT模型定量估算了北京不同季节典型污染过程的区域PM_2.5传输贡献.结果表明,与2011-2015年相比,2016年北京市气象扩散条件较为有利,气温、能见度、湿度、风速、气压年均值分别增加了5.6%、8.7%、3.6%、-4.0%、0.03%.此外,春、夏、冬三季偏南气流轨迹占比较小,分别为14%、9%和4%.年内变化显示,O_3-1h 4-9月份质量浓度水平较高,PM_2.5、NO₂、CO和SO₂冬季日均质量浓度明显高于其他季节,NO₂、PM_2.5和CO 2月份月均质量浓度最低.从空间分布来看,PM_2.5、SO₂、O_3-1h和CO呈现南高北低且非均匀分布,而NO₂则城区高于郊区.从气象因素与污染物的相关性来看,PM_2.5与相对湿度、O₃与温度、CO与相对湿度均呈明显正向线性相关,与SO₂相比,NO₂与相对湿度的相关性较好.同时,通过对典型污染过程进行PM_2.5传输规律的分析发现,北京市PM_2.5主要来自本地源排放,贡献率达36.4%~56.8%,而河北、天津以及京津冀地区对北京区域传输也较为明显,贡献率分别为22.6%~47.9%、3.16%~17.8%和9.7%~16.7%.

     

氧空穴对二氧化钛/磷酸银光催化活性的影响机制

采用磷酸银与具有可见光吸收能力的TiO_2基光催化剂相复合的方法,对带有氧空穴的二氧化钛(TiO_2-OV)的复合磷酸银光催化材料的性能进行了研究.采用光处理法成功制备出了具有可见光吸收能力的氧空穴二氧化钛材料,利用化学吸附法成功制备出了磷酸银/氧空穴二氧化钛复合光催化剂.透射电镜结果显示,磷酸银纳米颗粒均匀分散于氧空穴二氧化钛表面,形成结构完美的复合光催化剂;光催化降解罗丹明B实验结果表明,所制备的磷酸银/氧空穴二氧化钛复合光催化剂的光催化活性明显优于磷酸银光催化材料.