易挥发有机化合物在Pt/Al_2O_3-Si纤维催化剂上的低温氧化

本文合成了一种新型的Pt负载在Al_2O_3涂膜强力富硅纤维载体的催化剂,研究低温下催化易挥发有机化合物的行为.用四种有机化合物检验实验参数对催化剂分解有机化合物分解率的影响.讨论了流速、浓度、有机物的本性、预热温度、反应热等参数的影响,并给出了催化剂对苯、甲苯在特定实验条件下的活化能、反应级数和指前因子的数值.     

Pt/SiO_2-Al_2O_3抗硫型柴油车尾气净化氧化催化剂的制备及性能

使用浸渍法制备了一系列SiO2含量不同的改性Al2O3材料,并以此为载体制得一系列Pt/SiO_2-Al_2O_3柴油车尾气净化氧化催化剂(DOC).N2吸附-脱附实验和扫描电子显微镜(SEM)检测证实,SiO_2以多孔形式均匀覆盖在Al2O3表面,没有明显影响Al2O3的织构性质.运用热重法对各催化剂的抗硫性进行了表征,结果证实,SiO_2的引入有效提高了Pt/Al_2O_3催化剂的抗硫性;经硫累积实验后,所制备的Pt/SiO_2-Al_2O_3系列催化剂硫酸盐累积量均小于1.0 wt.%,而Pt/Al_2O_3的硫酸盐累积量约为3.94 wt.%.催化剂活性检测结果表明,适量SiO_2的引入不会影响Pt/Al_2O_3催化剂的活性;当SiO_2引入量为18 wt.%时,Pt/SiO_2(18%)-Al_2O_3催化剂不仅抗硫性能优异而且具有更好的耐久性,模拟柴油车使用160000 km后,其催化活性未明显降低.因此,本研究认为SiO_2在Pt/Al_2O_3DOC催化体系中,可以起着抑制硫中毒及提高耐久性的作用.     

在Pt／Al2O3催化剂上乙醇深度氧化的内扩散影响

用30—40目Pt/Al_2O_3催化剂时,乙醇深度氧化动力学可用乙醇,O_2及CO_2吸附L-H动力学方程描述。当催化剂粒度增大至4×2mm时,内扩散强烈地影响乙醇深度氧化速度。用动力学方法测定了O_2有效扩散系数。用Adams显示方法计算了在催化剂孔内O_2的压力分布。测定了乙醇深度氧化内扩散活化能,并将内扩散对活化能的影响用方程(10)解释。在动力学和内扩散区域,0_2的反应级数都接近一级。由实验测定的催化剂有效因子可用方程(11)估计。     

丙酮在Pt/NM,Fe-Cu-Mn/NM催化剂上深度氧化反应动力学研究

采用积分反应器分别考察了Pt/NM,Fe-Cu-Mn/NM催化剂上丙酮深度氧化反应的活性和动力学。结果表明,Fe-Cu-Mn-NM催化剂对丙酮的氧化活性高于Pt/NM催化剂,深度氧化反应的速度方程可用幂函数表达式r=Ae~(△EIRTC)#来表示,相应的动力学参数Fe-Cu-Mn/NM为:n=0.5,△E=145.8(kJ/mol),A=3.63×10~(10);Pt/NM为:n=1,△E=93.3,A=4.91×10~4。     

易挥发有机化合物的Pt／Al2O3—Si纤维催化剂上的低浊氧化

本文合成了一种新型的Ｐｔ负载在Ａｌ２Ｏ３涂膜强力富硅纤维载体的催化剂，研究低温下催化剂易挥发有机化合的的行为，用四种有机化合物检验实验参数对催化剂分解有机化合物分解率的影响。讨论了流速、浓度、有机物的本性、预热温度、反应热等参数的影响，并给出了催化剂对苯、甲苯在特定实验条件下的活化能、反应级数和指前因子的数值。     

Al_2O_3负载Pd-Cu催化剂催化1,2-二氯乙烷加氢脱氯性能

采用共浸渍法制备了一系列Al2O3负载金属Pd、Cu催化剂.通过元素分析（ICP）、氮气吸脱附（BET）、X射线粉末衍射（XRD）、透射电镜（TEM）等技术对催化剂进行了表征,并以1,2-二氯乙烷气相加氢脱氯为探针反应,考察了Pd-Cu/Al2O3催化剂的钯铜比、反应温度、反应时间等因素对催化活性以及反应产物乙烯选择性的影响.结果发现,提高Cu负载量可在催化剂中形成Pd-Cu合金,并促进催化剂对乙烯的选择性.此外,当温度为250℃,Pd、Cu负载量分别为0.78%和1.9%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到80%以上.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

过渡金属对Pt Rh Pd/Al2O3催化剂性能的影响

研究了过渡金属(重点考察了铜)对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂尾气净化效能的影响,并应用XRD,TPD,TPR等手段对过渡金属在Pt Rh Pd／Al2O3催化剂中的作用机制进行了探讨．结果表明,过渡金属对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂具有较大的改性作用,过渡金属与混合贵金属产生的协同效应有利于催化剂活性的提高．     

用正交设计法估计动力学方程中的参数——在MoBiCe/SiO_2催化剂上丁二烯深度氧化动力学

用外循环无梯度反应器研究了Mo_(3.0)Bi_(0.9)Ce_(1.1)/SiO_2催化剂上丁二烯深度氧化动力学。实验结果服从双分子吸附的L-H机理方程。用正交设计法求动力学方程中的参数。     

钾盐沉积V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及再生

采用浸渍法制备钾盐沉积V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,利用BET、FESEM、XRD和激光拉曼对催化剂进行表征.通过分析催化剂活性与理化性质,来考察钾盐沉积对V_2O_5-WO_3/TiO_2SCR催化剂脱硝活性的影响.考察了中毒前后、不同的再生方法和测试时间对氨气选择性催化还原NO的影响.结果表明,钾盐沉积的V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂随着钾盐溶液浓度的增加中毒能力越强.不同的再生方法使得钾盐沉积V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的脱硝活性均有不同程度的提高.整体来说,水洗酸洗加钒的再生催化剂脱硝效率可以恢复到98%、99%左右.     

MnO2.CuO／Al2O3催化剂上CO的常温催化氧化研究

本文研究了CO常温氧化的催化剂——MnO_2·CuO/Al_2O_3。考察了活性组分MnO_2,CuO的相对百分含量,浸渍溶液的酸度、焙烧温度、反应温度等因素对催化剂活性的影响。发现催化剂的活性与其差热分析的脱水峰及分解反应(MnO_2→Mn_2O_3)的峰温存在一定的对应关系。     

蜂窝状陶瓷载体涂层的研究——Al_2O_3胶液的触变性

研究了制备蜂窝陶瓷涂层使用的AL_2O_3胶液的触变性以及影响胶液触变性的因素,并对胶液的触变性对蜂窝陶瓷涂层的上涂量的影响进行了探讨 结果表明,影响胶液触变性最大的因素是含固量:若使胶液具有触变性,含固量只能在一定范围内波动,且含固量越高,胶液的触变性越明显;稳定剂、表面活性剂以及醋酸都影响胶液的触变性;而胶液的触变性有利于蜂窝陶瓷涂层的上涂量的提高.     

含氮有机物在Pt／HM,Pd／HM和CuO／HM催化剂上的氧化降解

本文考虑了乙腈、硝基甲烷和乙二胺在Ｐｔ／ＨＭ，Ｐｄ／ＨＭ和ＣｕＯ／ＨＭ催化剂上氧化降解产物随反应温度的变化。在实验温度范围内，含氮产物在Ｎ２，Ｎ２Ｏ和ＮＯ２。随着反应温度的升高，硝基甲烷氧化降解的Ｎ２选择性呈单调下降；而乙腈和乙二胺的Ｎ２选择性出现极小值；高温时Ｎ２选择性升高可能是氧化生成的ＮＯ在高温时更在利于和ＣＮ基或ＮＨ２基相互反应生成Ｎ２的缘故。对于乙腈和乙二胺的催化氧化降解活性为：Ｐｔ／Ｈ     

HPA—8型催化剂──低O2浓度完全氧化活性的研究

HPA-8型催化剂是以贵金属为主要活性组分,经改性过的Al_2O_3小球为载体制备而成,其主要特点是对O_2的利用率高。当空速20000h~(-1),反应气入口温度200℃,O_2含量3％(V)时,以乙苯作为反应物,其浓度由lg/m~2增加到llg/m~3,转化率～100％,此时残留的O_2为0.5％(V)。该催化剂可适用于含O_2量低的工业有机废气的燃烧净化及蔬菜、水果保鲜,中药材贮库的降O_2。     

基于CeO_2/TiO_2催化H_2O_2氧化低温脱硝的实验研究

以H_2O_2为氧化剂对NO进行低温氧化脱硝,考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;并以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物CeO_2进行改性,制备了一系列CeO_2/TiO_2催化剂,探究了其催化作用下H_2O_2的氧化脱硝性能,并筛选获得了催化剂的最佳CeO_2负载量;进一步针对最优催化剂,考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响,并进行了XRD、H2-TPR以及XPS等表征分析.表征结果显示,CeO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.实验结果表明,CeO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且CeO_2负载量为3%wt时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2以及空速为30000 h-1时,NO转化率最高可达76%.     

Cr/γ-Al_2O_3对乙酸乙酯的催化燃烧

使用浸渍法制备不同负载量的Cr/γ-Al_2O_3催化剂,研究乙酸乙酯的催化燃烧.BET,XRD结果表明,Cr在γ-Al_2O_3上负载存在分散阈值效应,负载量在阈值以下时呈单层分散形式,在超过阈值时Cr形成结晶,实验测得单层分散阈值与理论计算一致.Raman结果表明Cr在单层分散时为Cr~(6+),而在非单层分散时为Cr_2O_3.催化乙酸乙酯燃烧的活性研究显示,阈值效应对催化活性有显著影响:催化活性在单层分散阈值时最好,此时活化能最高,指前因子最大.     

催化湿式过氧化氢氧化农药废水Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂的研究

研究了Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂的载体粒度、负载量、焙烧温度和Ce添加量等因素对催化剂活性及稳定性的影响,其最佳制备条件为:80-100目SiO2载体、4%负载量,700℃焙烧温度,0.16?添加量.利用BET比表面积、XRD和金属溶出量对催化剂进行了表征.结果表明:Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂催化湿式过氧化氢氧化降解处理吡虫啉农药废水,在催化剂用量10g·l-1,反应温度110℃,双氧水用量为理论需用量,进水pH值为9.0,反应60min的条件下,COD去除率为88.7%,活性组分溶出量较小.     

在蜂窝型钯催化剂上二甲苯深度氧化动力学的研究

在204—272℃范围内,在轴向取样的积分反应器中初步研究了空气中微量二甲苯在蜂窝型钯催化剂上的深度氧化动力学,给出了实验条件下该反应的速度常数与温度的关系。     

CeO2—CuO／γ—Al2O3催化剂上CO氧化及氧物种脱附与恢复行为的研究

氧化铈(CeO_2)作为贮氧和氧离子的传导物质常在高温下有催化特性,而CuO是普通的氧化物催化剂 本文以CeO_2结合活泼的CuO/γ-Al_2O_3催化剂为研究对象,利用色谱-微反流动法,以及XRD,TPR和TPD-MS等技术,研究了CuO/γ-Al_2O_3催化剂及添加CeO_2对CO和n-C_5H_(14)深度氧化的性能,探讨了催化剂的还原特性及表面氧的脱附与恢复行为 结果表明,CeO_2的存在改善了CuO在γ-Al_2O_3上的分散状态,促进了催化剂上氧物种的脱附与恢复,加速了氧化还原循环,从而提高了催化剂对CO和n-C_6H_(14)的深度氧化活性.