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杂原子MCM-41分子筛的合成及对环己烷氧化的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,水玻璃为硅源,在合成过程分别加入Cr3+、Co2+、Fe3+杂原子,在150℃晶化48h,水热合成了Cr-MCM-41、Co-MCM-41、Fe-MCM-41等杂原子分子筛。考察了时间、温度、催化剂用量、过氧化氢用量及催化剂再生等因素对环己烷氧化反应的影响。最佳反应条件为:温度100℃;环己烷30mmol,Cr-MCM-41为催化剂,用量0 12g;n(H2O2)/n(C6H12)=1;反应时间16h,环己烷的转化率可达28 6%,产物的酮醇摩尔比为1 89。 相似文献
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以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用水热合成法制备纯MCM-41分子筛和掺杂不同金属离子的MCM-41分子筛,并采用等体积浸渍法将一定量的金属离子负载在纯MCM-41分子筛内表面上,制备了负载型和掺杂型2类不同的MCM-41分子筛催化剂.分别考察了负载和掺杂的金属种类、金属Cr负载和掺杂量等对环己烷氧化制环己酮中的催化活性和选择性的影响.研究表明:采用掺杂制备的MCM-41分子筛催化剂活性明显高于负载型MCM-41分子筛催化剂;Cr掺杂量增加,虽然环己烷氧化转化率增加,但产物选择性下降;掺杂Cr的MCM-41分子筛催化剂,用于环己烷氧化制环己酮,在Si与Cr摩尔比为50以下、反应温度75℃、H2O2与环己烷摩尔比为1.2的条件下,环己烷的转化率可达60%左右,环己酮和环己醇的总选择性可达94%以上. 相似文献
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z以硅酸钠为硅源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,硝酸铁为金属源,水热法直接合成Fe—MCM-41,再辅以助剂co和cr形成双金属掺杂的介孔材料,采用XRD、N2吸脱附、TG—DTA、FTIR、ICP对材料的结构和物化性质进行表征。以乙腈为溶剂,H2O2为氧化剂,考察所制备的材料对环己烷氧化的催化活性和选择性的影响。结果表明,与Fe—MCM41的催化性能相比,FeCo—MCM41会使环己烷的转化率下降,但环己醇的选择性增加;而FeCr—MCM41会使环己烷的转化率和环己酮的收率增加。 相似文献
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采用沉淀法制备了磷酸铜、焦磷酸铜和三聚磷酸铜催化剂。以环己烷氧化为探针反应,过氧化氢为氧化剂,考察了催化剂、溶剂种类、溶剂用量、催化剂用量、氧化剂用量、反应温度以及反应时间的影响,并提出了氧化反应机理。结果表明:焦磷酸铜的催化活性最高,在乙腈用量10 mL,环己烷用量8 mmol,焦磷酸铜用量0.0300 g,w(H2O2)=30%的双氧水用量3.00 mL,反应温度65 ℃的条件下,反应10 h后,环己烷的转化率为54.1%,醇酮的收率分别为21.3%和32.8%。 相似文献
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Co-M/Al2O3上环己烷的选择性氧化研究 总被引:2,自引:1,他引:2
采用溶胶-凝胶法制备了Co-M/Al2O3(M=Cu,Zn,Ni)催化剂。在没有任何有机溶剂或助剂的条件下,研究了以空气为氧化剂的环己烷选择性氧化。所制备四种催化剂的活性为Co-Ni/Al2O3 >Co/Al2O3 >Co-Zn/Al2O3 >Co-Cu/Al2O3。在Co-Ni/Al2O3中Co、Ni的质量分数分别为4.0%和3.0%时活性最好。以Co-Ni/Al2O3为催化剂,在4.5 MPa、443 K下反应120 min,环己烷转化率达9.9%,环己酮和环己醇的总选择性达94.6%,n(酮)∶n(醇)为2.8。Co-Ni/Al2O3催化剂连续使用五次后活性基本不变。 相似文献
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The latest progress and developments in catalysts for the oxidation of cyclohexane are reviewed. Catalytic systems for the oxidation of cyclohexane including metal supported, metal oxides, molecular sieves, metal substituted polyoxometalates, photocatalysts, organocatalysts, Gif systems, metal-organic catalysts and metalloporphyrins are discussed with a particular emphasis on metalloporphyrin catalytic systems. The advantages and disadvantages of these methods are summarized and analyzed. Finally, the development trends in the oxidation technology of cyclohexane are examined. 相似文献
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环己烷氧化分解工艺技术的进一步研究和开发 总被引:1,自引:0,他引:1
对环己烷液相氧化法生产环己酮的工艺技术进行了理论和试验研究。根据谢苗洛夫的自由基理论等,结合生产装置的实际数据,研究了环己烷钴盐催化氧化和无催化氧化工艺,并进行理论推导,得出了环己烷氧化的数学模型,开发了催化氧化和无催化氧化相结合的新工艺;对环己基过氧化氢均相和非均相催化分解工艺在理论研究的基础上,通过实验室试验验证,开发了拟均相催化分解的新工艺。 相似文献
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F. Larachi S. Lvesque A. Sayari 《Journal of chemical technology and biotechnology (Oxford, Oxfordshire : 1986)》1998,73(2):127-130
During the wet oxidation of contaminated wastewaters, the destruction of low molecular weight carboxylic acid intermediates such as acetic, glyoxalic, and oxalic acids is often the rate-controlling step. Oxidation of acetic acid, a very recalcitrant intermediate, requires compelling treatment severity. Heterogeneous catalytic wet oxidation of model acetic acid aqueous solutions was conducted under mild conditions (below the normal boiling point of water) using hydrogen peroxide over various transition metal-exchanged NaY zeolites. Treatment of Cu2+–NaY with oxalic acid [OA] led to a catalyst, Cu2+–NaY [OA], with significantly improved properties in terms of total organic carbon (TOC) removal efficiency and catalyst stability against leaching. This catalyst outperformed homogeneous Cu2+ by a factor of 2–2·5 times. Continuous feeding of H2O2 reduced its undesirable decomposition. Improvement of the TOC-degradation performance by Cu2+–NaY [OA] was tentatively attributed to the removal of sodium and possibly aluminium in the zeolite. © 1998 Society of Chemical Industry 相似文献