负载型γ-Al_2O_3催化剂催化氧化-精馏处理炼油废水

研究了在低温和常压条件下,精馏与催化氧化耦合工艺处理炼油厂废水。以γ-Al_2O_3为载体,Cu、Fe、Mn、Zn、Cd和Ni为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂,并对其进行XRD表征。利用反应精馏原理,以金属氧化物为催化剂,氧化降解炼油污水,探讨了催化剂的催化寿命与稳定性。结果表明,CuO/γ-Al_2O_3·H_2O_2催化处理炼油废水的COD去除率可达96.2%,催化剂连续使用效果较好。     

Co-Cu-Ce-Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的性能

以等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载的Co、Cu、Ce和Fe氧化物催化剂,利用正交试验设计实验条件,采用XRD、BET和H_2-TPR等对催化剂进行表征,并考察活性组分对催化剂催化分解N_2O活性的影响。结果表明,催化剂具有尖晶石结构,其BET比表面积随着金属氧化物负载量增加而降低。催化剂中铜的氧化物可以降低还原峰温度,进而明显提高催化活性,Co和Fe的加入对活性有一定的提高,Ce对催化活性没有明显影响。     

γ-Al2O3负载铜锌氧化物催化剂的N2O催化分解性能

以γ-Al₂O₃为载体,采用共浸渍法合成了负载量为35%（以CuO与ZnO总质量计）的CuZn金属氧化物催化剂,分别考察了金属助剂（Co、Ni,、Mg、Fe、Mn、Ba和Ce）对催化剂的影响。采用XRD、BET和H₂-TPR等方法对制备的催化剂进行表征,在微反装置上对催化剂的N₂O催化分解活性进行评价。结果表明,合成的CuZn氧化物催化剂均具有CuxZn_1-xAl₂O₄的类Co₃O₄尖晶石结构;加入金属助剂使催化剂的比表面积不同程度得到提高,催化剂的N₂O催化分解反应活性不仅与Cu³⁺还原为Cu²⁺的温度有关,还与晶粒尺度大小和催化剂比表面积等有关;其中,含金属助剂Ni的催化剂具有相对较高的N2O催化分解反应活性,其N₂O完全转化温度为567 ℃。除含金属助剂Ba催化剂以外,加入其他金属助剂有利于N₂O催化分解反应进行。     

LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷加压部分氧化制合成气

考察LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂对甲烷加压[(0.2～1.0)MPa]部分氧化制合成气反应的催化性能。结果表明,LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂具有优良的甲烷部分氧化催化性能,在850℃和1.0 MPa条件下,甲烷转化率和CO选择性分别达76.2%和82.5%。在100 h连续实验中,反应活性及选择性保持不变,显示出较高的催化稳定性。采用XRD、XPS和TG—DTA方法对反应前后催化剂的晶体结构、表面性能以及抗积炭性能进行表征,结果表明,LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的结构稳定性和抗积炭性能。     

NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体、(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O和FeCl_3·6H_2O为助剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备高活性的NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛液相催化加氢为探针反应对其活性进行了评价。与NiMoB/γ-Al_2O_3相比,NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂表现出更高的加氢活性和选择性,即使在较低温度60℃和5.0MPa条件下,加氢反应3.0h,糠醛转化率接近100%。考察Fe掺杂量和活性组分的负载顺序对催化剂活性的影响。结果表明,适宜的Fe掺杂量Mo+Ni与Fe原子比为20:1,Mo、Ni和Fe前驱体盐同时负载于γ-Al_2O_3时,催化剂活性最高。XRD研究表明,NiMoFeB/γ-Al_2O_3为无定形结构,活性组分在载体上分散均匀,具有良好的热稳定性。     

负载型金属催化剂催化KBH4水解析氢性能研究

以高比表面积和规整性强的蜂窝陶瓷（2MgO₂·Al₂O₃·SiO₂）为载体，涂敷TiO₂后，用水热合成法分别负载铁、钴和镍盐，500 ℃焙烧及硼氢化钾（KBH₄）浸渍后，合成了负载型金属催化剂。负载不同金属盐的催化剂析氢性能比较结果为钴＞铁＞镍。实验研究表明，负载硝酸铁［Fe(NO₃)₃·9H₂O］和氯化钴(CoCl₂·6H₂O)的催化剂经KHB₄浸渍后析氢性能均明显改善。利用X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）对催化剂的表征结果证实,负载硝酸铁催化剂表面真正起催化析氢性能的活性组分为单质铁，负载氯化钴催化剂表面生成了CoTiO₃，且该催化剂具有优良的催化碱性KBH₄溶液水解析氢性能，常温下该催化剂0.34 g于NaOH质量分数约为18%，KBH4质量分数约为10%的溶液中催化析氢速率可达160 mL·min^－1。     

可见光增强g-C_3N_4/Co_3O_4胶体催化剂的催化产氢性能

通过水热法制备了具有可见光增产氢高性能的g-C_3N_4/Co_3O_4胶体催化剂,采用XRD、TEM、SEM和EDS等分析样品的组成和形貌结构。催化产氢结果表明,光照条件下g-C_3N_4/Co_3O_4胶体催化剂具有极高的催化产氢活性,TOF值高达58.2 min~(-1),通过拟合温度动力学曲线,得到了催化反应的活化能为15.73 kJ·mol~(-1)。对样品进行UV-vis和PL测试发现,g-C_3N_4/Co_3O_4胶体催化剂具有极高的光能利用率和电子-空穴分离率,并进一步阐述了光能促进催化产氢的作用机理。     

微孔-介孔分子筛负载氧化钴的苯催化完全氧化性能

用水热合成法合成了微孔-介孔分子筛MSZ,采用等体积浸渍法制备了Co_3O_4/微孔-介孔分子筛催化剂。用X射线衍射技术对材料进行表征,考察微孔-介孔分子筛的水热稳定性和催化剂对苯的催化完全氧化性能。研究发现,微孔-介孔分子筛水热稳定性较好,负载质量分数为35%Co_3O_4时,催化剂活性较高,活性组分晶粒的完整性和分散度是影响催化剂活性的重要因素,35%Co_3O_4/MSZ的活性高于35%Co_3O_4/MCM-41和35%Co_3O_4/ZSM-5。     

碱土金属改性对PdO/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧起燃活性的影响

考察了不同碱土金属(Mg、Ca、Ba)改性对PdO/γ-Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明,碱土金属改性后,PdO/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷催化燃烧起燃活性均有不同程度的提高,活性顺序为CaMgBa。采用X射线衍射、H_2程序升温还原和CH_4程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。碱土金属改性后,其与Al_2O_3载体间的相互作用有助于促进PdO微粒团聚,形成晶相PdO,晶相PdO物种对甲烷的活化氧化能力更强,是影响催化剂起燃活性的主要活性位。     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

负载型钴锰复合金属氧化物催化剂催化分解N_2O

以ZrO_2为载体,采用浸渍法制备负载型钴锰复合金属氧化物催化剂,研究催化剂活性组分负载量、Co与Mn物质的量比、焙烧条件及含H_2O气氛对N_2O转化率的影响。结果表明,催化剂最佳制备条件为:活性组分Co负载质量分数3%,Co与Mn物质的量比为1∶1,焙烧升温速率2℃·min-1,焙烧温度900℃。该条件制备的负载型钴锰复合金属氧化物催化剂在反应温度850℃时,N_2O转化率达98.7%。当反应气氛中H_2O体积分数小于20%条件下,850℃时N_2O转化率高于90%,表明催化剂具有较强的抗水性能。     

γ-Al2O3载体改性对环己酮二聚体脱氢合成邻苯基苯酚催化剂性能的影响

研究了利用金属氧化物进行载体γ-Al₂O₃改性对0.5%Pt-5%K₂O/γ-Al₂O₃催化剂在环己酮二聚脱氢合成邻苯基苯酚反应中催化性能的影响。以La₂O₃、Ce₂O₃、MgO和CaO对γ-Al₂O₃载体进行改性,比较了4种金属氧化物对生成邻苯基苯酚收率的影响。结果表明,以CaO改性的催化剂可使邻苯基苯酚的收率显著提高。通过对使用CaO改性的条件进行研究,确定了最佳改性条件：CaO用量为γ-Al₂O₃质量的20%,焙烧温度600 ℃,焙烧时间5 h。以改性γ-Al₂O₃为载体制备的催化剂合成邻苯基苯酚收率达95.58%。利用XRD、XPS、H₂-TPR和NH₃-TPD对催化剂进行了表征,并结合催化剂的评价结果,对使用CaO进行载体改性后邻苯基苯酚收率提高的原因进行了探讨。     

分子筛负载V_2 O_5催化剂在NH_3选择还原Nox反应中的性能

以分子筛为载体,采用低温浸渍法制备负载V_2O_5催化剂。采用XRD、FT-IR和SEM等手段对催化剂进行表征,并在固定床微型反应器中对催化剂活性进行评价。结果表明,以PSRY为载体的V_2O_5/PSRY催化剂活性较好,金属助剂Cu(Cu与V物质的量比为0.1)的加入使V_2O_5/PSRY催化剂活性提高,T(85)为231℃。     

M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)尖晶石型复合氧化物催化剂催化分解N_2O性能

采用共沉淀法制备了M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)钴基尖晶石型复合氧化物催化剂,运用XRD、SEM、H_2-TPR和O_2-TPD-TG等对催化剂物化性能进行表征,并在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O性能。结果表明,稀土金属掺杂改性的钴基尖晶石型复合氧化物催化剂粒径明显减小,比表面积增加,氧化还原性能得到改善,催化分解N_2O活性提高,其中,M_(0.5)Co_(2.5)O_4催化剂催化分解N2O温度低,T10和T95分别为342℃和499℃。     

辉光放电等离子体增强制备甲烷催化燃烧的高分散Pd/Al2O3催化剂

A novel Pd/Al₂O₃ catalyst prepared by glow discharge plasma technology is reported.The results of H₂-chemisorption indicate that palladium dispersion of the plasma-prepared Pd/Al₂O₃ reaches 29.7%,which is about 5 times higher than Pd/Al₂O₃ prepared by conventional preparation.Meanwhile,the particle diameter of the plasma-prepared catalyst is 3.8 nm, but the particle diameter of the conventional catalyst is 20.4 nm.Such plasma-prepared Pd/Al₂O₃ catalyst shows a higher activity for catalytic combustion of methane than the conventional catalyst.Methane conversion reaches 90% at 400 ℃, but it is only near 30% for the conventional catalyst at the same temperature.     

动物骨源羟磷灰石负载Co3O4用于N2O催化分解

通过焙烧猪骨和鸡骨获得羟磷灰石(nHAP)载体,并采用浸渍法制备Co3O4/nHAP催化剂。采用XRD、N2物理吸附-脱附、FT-IR和H2-TPR等对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察催化剂催化分解N2O的性能。结果表明,相比于鸡骨源Co3O4/nHAP催化剂,以猪骨源HAP为载体的催化剂因其较大的比表面积以及较小的Co3O4粒径尺寸,提供了更多的活性位点。特别是猪骨源Co3O4/nHAP催化剂中适量的K、Na等元素促进了Co^3+到Co^2+的还原,削弱了Co-O键,使催化剂的催化活性显著提高。     

NiMo/ZrO2-Al2O3柴油深度加氢脱硫催化剂的研究

以ZrOCl₂·8H₂O和Al₂O₃为原料,采用包覆法制备了一系列不同ZrO₂含量的ZrO₂-Al₂O₃复合载体,并用等体积浸渍法负载活性金属,制备了相应的NiMo/ZrO₂-Al₂O₃加氢脱硫催化剂,以柴油为原料考察了催化剂的加氢脱硫活性,利用XRD、N₂吸附和UV-Vis DRS等技术对催化剂及载体的基本物性进行了表征。结果表明,在催化剂载体中引入适量的ZrO2,保持了Al₂O₃载体的孔道结构,降低了活性金属和载体的相互作用,有利于提高催化剂的柴油加氢脱硫活性,当载体中ZrO₂质量分数为10%时,催化剂表现出最高的催化活性,脱硫率达99.25%,产品中硫低于10 μg·g^－1,满足柴油欧-Ⅳ的硫含量标准。     

γ-Al2O3在CeO2-La2O3催化还原SO2中的作用

考察了反应温度对γ-Al₂O₃、CeO₂-La₂O₃和CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂到单质硫活性的影响。采用XRD表征了催化剂反应前后的物相变化。结果表明，温度过低或过高均不利于γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂的反应。γ-Al₂O₃的介入提高了CeO₂和La₂O₃的分散性，使Redox 和COS两种反应机理在同一催化剂上的协同作用增强，使CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃在催化还原SO₂的反应中具有更低的反应温度和更高的活性。     

负载型RuO_2/Me_xO_y(Me=La,Mg,Al)催化剂催化分解N_2O

采用共沉淀法制备LaMgAlO(简称Me_xO_y)复合金属氧化物,以Me-xO_y为载体,采用浸渍法制备系列负载型RuO_2/Me_xO_y催化剂,应用BET、TEM、XRF和SEM对代表性样品进行表征。结果表明,实验条件下,RuO_2负载质量分数2.0%时比较合适,在气体混合物中含有氧和少量水蒸汽条件下,催化剂具有较好的催化分解N_2O稳定性。     

新型Pt/Al2O3苯加氢催化剂研制

在模拟苯加氢制环己烷工业装置建成的催化剂原粒度活性评价装置上，研究气相苯加氢制环己烷的Pt/Al₂O₃催化剂，主要考察催化剂制备方法、Al₂O₃载体物化性能和不同竞争吸附剂对催化剂性能的影响，提出了苯加氢制环己烷最佳的催化剂推荐工艺操作条件。与参比样对比表明，研制的Pt/Al₂O₃苯加氢催化剂性能达到参比催化剂的水平，催化剂侧压强度明显高于参比催化剂。