席夫碱锌改性介孔硅对毒死蜱的吸附与缓释

以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)、水杨醛和锌离子为改性剂,通过共缩聚法合成席夫碱锌配合物改性MCM-41(Zn-MCM-41),并以毒死蜱为模型药物,制备了毒死蜱/席夫碱锌配合物改性MCM-41缓释体系。利用XRD、N2吸附-脱附、FTIR、DSC和XPS对MCM-41、氨基改性MCM-41(NH2-MCM-41)、水杨醛席夫碱改性MCM-41(SA-MCM-41)的结构、毒死蜱的分布形态和Zn-MCM-41的配位情况进行了表征,考察了MCM-41在改性前后对毒死蜱的吸附量,并着重探究了其对毒死蜱的吸附动力学、吸附热力学以及缓释性能。结果表明,APTES和水杨醛席夫碱改性后的MCM-41仍具有较为有序的介孔结构。MCM-41对毒死蜱的吸附量为54 mg·g~(-1),Zn-MCM-41的吸附量为186 mg·g~(-1),相对于MCM-41,其吸附量增加了244%。改性前后的MCM-41对毒死蜱的吸附动力学和吸附热力学分别符合准一级动力学模型和Freundlich模型。毒死蜱/席夫碱锌配合物改性MCM-41缓释体系的释药行为可用Riger-Peppas动力学模型来描述,其药物释放由Fick扩散控制。     

2-羰基丙酸异烟酰腙功能化MCM-41吸附水中镍离子研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,金尾矿为硅源制备MCM-41分子筛,将合成的2-羰基丙酸异烟酰腙(H2L)修饰在MCM-41分子筛上制备出2-羰基丙酸异烟酰腙功能化MCM-41分子筛(H2L/MCM-41)。采用红外光谱法、XRD和热重分析对酰腙功能化MCM-41进行了表征。采用紫外可见分光光度法测试了酰腙功能化MCM-41分子筛吸附尾矿废水中的Ni2+性能,考察了吸附时间、吸附剂用量、Ni2+的初始浓度、温度对吸附效果的影响,同时对吸附过程进行了热力学和动力学拟合。结果表明:当吸附时间为80min,吸附剂用量为40mg,Ni2+初始浓度为40mg/L,吸附温度为50℃,最佳去除率为92.3%;H2L/MCM-41对Ni2+的吸附过程更符合准二级反应模型,化学吸附占主导地位。     

MCM-41中孔分子筛吸附水中Cr(Ⅵ)的动力学研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,水玻璃为硅源,采用水热法合成了中孔分子筛MCM-41.用X射线衍射分析、比表面积及孔径分布测试、透射电镜分析等手段对合成样品进行了表征.通过静态吸附实验,研究了MCM-41对水溶液中Cr(Ⅵ)离子的吸附动力学性质.结果表明:合成的中孔分子筛的孔径非常均匀,其孔道尺寸主要集中在2～4 nm范围,平均孔径为3.64 nm,比表面积为1 047m2/g.Langmuir吸附等温式的曲线拟合能较好地描述不同温度下的实验数据,常温下分子筛对Cr(Ⅵ)离子的饱和吸附量为84.81 mg/g.吸附符合一级动力学吸附方程,颗粒内扩散与吸附过程是影响吸附速率的主要控制步骤,在25,40℃和55℃下,吸附速率常数k分别为0.2121,0.2167 min-1和0.2287 min-1.     

MCM-41-HY介孔-微孔复合分子筛的水热合成

以微孔分子筛HY浆液为母液,合成介孔-微孔复合分子筛MCM-41-HY。通过XRD、NH_3-TPD和N_2吸附-脱附等手段对复合材料进行了表征,并对复合分子筛的水热稳定性进行了考察。结果表明,复合分子筛MCM-41-HY具有中孔分子筛MCM-41和微孔HY型沸石的特点,并且与纯MCM-41分子筛相比,复合分子筛的酸强度明显增强,水热稳定性提高。     

硅铝介孔分子筛的合成和表征及其催化异构化性能的研究

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,三氯化铝为铝源在室温条件下合成了介孔硅铝分子筛A1-MCM-41。采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附等温线等方法对分子筛进行了结构表征。评价结果表明,A1-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)具有良好的催化异构化性能。     

疏水性MCM-41分子模板剂对水中U(Ⅵ)的吸附性能试验研究

采用水热合成法制备了疏水性介孔二氧化硅材料(MCM-41-dry)并经煅烧制得亲水性介孔二氧化硅材料(MCM-41-cal)。试验探讨了pH值、吸附时间、投加量以及U(Ⅵ)初始浓度等因素对MCM-41材料煅烧前后吸附U(Ⅵ)效果的影响,利用SEM、EDS、BET和FTIR分析其吸附机理。试验结果表明,MCM-41-dry材料因具有有机模板剂,其吸附效果远高于MCM-41-cal的吸附效果;当pH值为5,吸附时间为180 min,温度为30℃,MCM-41-dry投加量为0.2 g/L,U(Ⅵ)初始浓度为10 mg/L时,其对U(Ⅵ)的吸附率可达99.2%;Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程能较好的拟合其吸附过程,当T=303 K时,理论饱和吸附量为241.935 mg/g,吸附为单分子层吸附,以化学吸附为主。通过BET、FTIR表征则说明MCM-41-dry具有六方形介孔结构能吸附U(Ⅵ),官能团羟基和氨基发挥了很大的作用。     

Sn修饰SBA-15、MCM-41催化剂的制备及顺酐酯化性能

以SBA-15和MCM-41分子筛为载体,负载无水四氯化锡,制备了SnCl4-SBA-15和SnCl4-MCM-41催化剂,考察了不同锡与硅物质的量比对催化顺酐与正丁醇酯化反应的影响。结果表明,SnCl4-SBA-15表现出比SnCl4-MCM-41更高的催化性能,顺酐转化率为99.8%,副产物较少,马来酸二丁酯的产率最高可达91.3%。采用X射线衍射、N₂物理吸附、傅立叶红外光谱和紫外-可见漫反射技术对催化剂进行表征,结果显示, SnCl₄-SBA-15具有较高的比表面积,较大的孔容和孔径,更有利于催化反应的进行。     

硅基纳米材料用于阿司匹林长效缓释的研究

表面活性剂采用十六烷基三甲基溴化铵为活性成分,硅源采用正硅酸乙酯,利用低温水热法合成了MCM-4l介孔分子筛,采用动态吸附法将阿司匹林药物吸附到分子筛MCM-41的孔道中,吸附前后的介孔分子筛分别利用傅里叶红外光谱(IR)、紫外光谱(UV)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对吸附前后的分子筛进行了表征;借助紫外-可见吸收光谱(UV)研究了分子筛的最大吸附量、吸附时间、体外释放等。结果显示,所合成的分子筛MCM-41有序的介孔材料;MCM-4l用于药物阿司匹林的载体最大载药量为:45mg·g-1(m(药物)/m(载体))和良好的缓释效果。     

MCM-41介孔分子筛吸附性能的热力学和动力学分析

实验以亚甲基蓝作为模型吸附质,探讨了MCM-41介孔分子筛对模型吸附质亚甲基蓝的吸附性能,并对其吸附过程进行了热力学和动力学分析。结果表明,MCM-41介孔分子筛的吸附率高达94%,对亚甲基兰的吸附符合二级吸附动力学,MCM-41对亚甲基兰的吸附行为属于Freundlich等温吸附,整个吸附过程属于放热反应。     

双官能化SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附研究

采用"one-pot"方法合成了含有30%巯基和10%~70%氨基的双官能化SBA-15。以红外、X射线衍射等测试手段对合成产品进行了表征,考察了不同含量的氨基和巯基对合成产品吸附Cr(Ⅵ)性能的影响,探讨了氨基与巯基在吸附过程中发挥的作用。结果表明,当n(NH_2)∶n(SH)为2∶3时,合成的双官能化SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附性能最佳,吸附量达到了49.94 mg/g;氨基的加入不仅促进了SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附,还缩短了达到吸附平衡的时间。     

微-介孔SAPO-11分子筛的合成及其临氢异构性能

采用水热合成法分别以酸性硅溶胶和介孔材料MCM-41作为硅源合成SAPO-11分子筛,与机械混合法合成的复合分子筛进行对比。。利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、NH_3程序升温脱附(NH3-TPD)以及扫描电子显微镜(SEM)分别对分子筛的晶相、孔道结构、酸性性质和形貌进行表征。以正十六烷为原料,评价铂负载量为0.5%的催化剂的临氢异构反应性能。结果表明,在SAPO-11分子筛中引入介孔材料MCM-41可以提供更大的比表面积和孔道,减小传质阻力,缩短异构烯烃中间体在孔道内的停留时间,提高目标产物收率。在340℃、1.5 MPa、WHSV=1.5 h~(-1)、V(H_2):V(正十六烷)=1 000:1时,正十六烷转化率达到95.5%,异构十六烷选择性为98.9%。     

氨基改性的MCM-41吸附水溶液中亚甲基蓝的研究

用3-氨丙基三甲氧基硅烷对MCM-41进行改性,得到MCM-41-NH2吸附剂,用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、透射电镜(TEM)和红外光谱对其进行表征。并将其用于去除水溶液中亚甲基蓝(MB)的吸附研究,探讨了吸附剂量、溶液p H、温度和接触时间对亚甲基蓝吸附的影响。结果表明,MCM-41-NH2对亚甲基蓝的吸附是一个吸热过程。吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型,吸附动力学符合拟二级动力学模型。     

无模板剂多级孔Ni-ZSM-5分子筛制备及其吸附噻吩性能

采用无模板剂法制备了多级孔Ni-ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、N_2吸附-脱附和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法表征分子筛晶体结构、形貌、孔结构参数及表面酸性。以噻吩为模型分子考察了分子筛吸附性能,并进行了吸附热力学和吸附动力学分析。结果表明,无模板剂多级孔Ni-ZSM-5分子筛的吸附量高于微孔ZSM-5分子筛和多级孔ZSM-5分子筛吸附量,吸附噻吩过程受到扩散及化学吸附两方面因素影响。在Ni-ZSM-5分子筛表面吸附是单分子层占主导地位的化学吸附,303 K时,最大吸附硫容为0.342 mmol/g;该吸附过程符合准n级动力学模型,级数为1.5。     

分子筛对水中罗丹明B吸附性能的研究

研究了不同分子筛对罗丹明B(RhB)的静态吸附性能.结果表明,分子筛的组成及孔道结构均会对吸附性能产生影响.MCM-41分子筛表现了较好的吸附效果,2 g/L样品在30℃时,10 min即可使7 mg/L的RhB溶液达最大去除率(97.37％),并且对溶液的离子强度及pH表现出了良好的适应性.MCM-41分子筛对RhB...     

载铁氧化石墨烯壳聚糖对水中Cr(Ⅵ)的吸附研究

采用加热蒸发法制备了载铁氧化石墨烯壳聚糖(Fe-GOCS)复合球,对合成材料进行了表征,研究其对吸附Cr(Ⅵ)的影响因素。结果表明,随pH的降低,Fe-GOCS对Cr(Ⅵ)的吸附量增加。准1级动力学模型可用于描述0~10 h对Cr(Ⅵ)的吸附动力学过程,而10~45 h阶段对Cr(Ⅵ)的吸附符合准2级动力学方程。随环境温度的升高,FeGOCS对Cr(Ⅵ)吸附容量变大,吸附过程为自发的吸热反应,并符合Sips和Langmuir吸附等温线模型,对Cr(Ⅵ)的最大吸附量可达141.5 mg/g。材料经过5次吸附-解吸附后,对Cr(Ⅵ)的平衡吸附容量仍有77.2 mg/g。傅立叶红外光谱和X射线衍射仪证明Fe-GOCS上的-NH——2和负载的铁氧化物参与了Cr(VI)的吸附。     

HY/MCM-41包覆型复合分子筛的合成及其在二甲酚加氢脱甲基反应中的催化性能研究

用HY沸石溶解的硅铝合成出HY/MCM-41包覆型复合分子筛。考察了HY添加量、体系p H、晶化时间对其合成的影响。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH_3-TPD等对样品进行表征。以3,4-二甲酚为模型化合物,对负载TiO_2的HY/MCM-41催化剂加氢脱甲基性能进行评价。结果表明,TiO_2/YM-c复合催化剂特殊的孔道结构和酸性质的协同作用在3,4-二甲酚加氢脱甲基反应中表现出较好的催化性能。3,4-二甲酚转化率及苯酚和间甲酚的选择性分别为50.82%、62.17%和36.32%。     

活性炭负载离子液体吸附除Cr(Ⅵ)研究

通过浸渍法将氯化-1-己基-3-甲基咪唑([HMIM]Cl)负载到活性炭(AC)上,利用傅里叶红外光谱(FTIR)对[HMIM]Cl/AC吸附剂结构进行表征,并将[HMIM]Cl/AC应用于Cr(Ⅵ)的吸附性能研究,考察了吸附剂用量、吸附时间、Cr(Ⅵ)初始浓度、pH因素对吸附率的影响。结果表明,[HMIM]Cl/AC相对AC对Cr(Ⅵ)具有较好的吸附性能,在Cr(Ⅵ)初始浓度为100 mg/L、吸附剂用量为0.3 g、超声时间为20 min时,Cr(Ⅵ)离子的去除率达到96.5%,且其吸附过程符合Langmuir、Freundlich、Temkin三种等温吸附模型。     

活性炭负载离子液体吸附除Cr(Ⅵ)研究

通过浸渍法将氯化-1-己基-3-甲基咪唑([HMIM]Cl)负载到活性炭(AC)上,利用傅里叶红外光谱(FTIR)对[HMIM]Cl/AC吸附剂结构进行表征,并将[HMIM]Cl/AC应用于Cr(Ⅵ)的吸附性能研究,考察了吸附剂用量、吸附时间、Cr(Ⅵ)初始浓度、pH因素对吸附率的影响。结果表明,[HMIM]Cl/AC相对AC对Cr(Ⅵ)具有较好的吸附性能,在Cr(Ⅵ)初始浓度为100 mg/L、吸附剂用量为0.3 g、超声时间为20 min时,Cr(Ⅵ)离子的去除率达到96.5%,且其吸附过程符合Langmuir、Freundlich、Temkin三种等温吸附模型。     

疏水改性MCM-41材料对邻苯二甲酸二丁酯的吸附

基于介孔分子筛亲水性强、对疏水性有机污染物吸附效果不佳的问题,采用3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷作为改性剂对MCM-41分子筛进行表面修饰,制得疏水性的MCM-41。利用XRD、FT-IR等表征方法对材料进行表征,以邻苯二甲酸二丁酯为目标污染物,考察材料的吸附性能。结果表明,所制备的改性MCM-41材料结构性能良好,改性基团成功接枝到分子筛表面;3,3,3-三氟丙基接枝的TFP-MCM-41材料疏水性强于丙基接枝的P-MCM-41和未改性的MCM-41,相应地,其对邻苯二甲酸二丁酯的吸附效果也高于后两者。中性及酸性条件下p H的变化对DBP吸附影响很小,碱性条件不利于DBP吸附。     

单宁-聚乙烯亚胺吸附剂对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

通过批量吸附实验对单宁-聚乙烯亚胺(TAP)吸附Cr(Ⅵ)的性能进行研究。结果表明,TAP对Cr(Ⅵ)的吸附受p H影响显著,当温度为60℃、溶液初始质量浓度为200 mg/L、p H为3时,其吸附量为73.96 mg/g。TAP对Cr(Ⅵ)的吸附行为符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,吸附过程为吸热反应。利用SEM、FT-IR和XPS对吸附前后的TAP进行表征,结果表明,该吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附机制主要以化学还原与螯合作用为主,吸附剂上的—OH和—NH2基团参与了反应。