甲烷-二氧化碳制C_2烃研究进展

介绍了一种新的甲烷 二氧化碳共活化的反应途径—甲烷 二氧化碳制C2烃,综述了催化剂体系以及反应机理的研发现状,并对其发展前景进行了展望。     

微波等离子体下甲烷脱氢偶联制C2烃

在微波等离子体下,研究了甲烷以及甲烷和水脱氢偶联制Ｃ２烃的反应,对影响甲烷转化率和产物选择性的几个因素（微波输入功率、反应物的比例）进行了研究。在甲烷体系中,随着微波输入功率的增加和体系压力的降低,甲烷的转化率和乙炔的选择性都增大;乙烷的选择性则降低;乙烯的选择性随体系压力的增大而增大,随功率的增大出现极大值。在甲烷和水体系中,随着微波输入功率的增加,甲烷的转化率和乙炔的选择性随着增大;乙烷的选择     

甲烷氧化偶联制乙烯催化剂

介绍了甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展情况,对其应用前景进行了分析并提出了建议.     

甲烷氧化偶联制乙烯进展

论述了有关甲烷氧化偶联制乙烯反应的催化剂、反应器、工艺条件、产品分离及技术经济分析。     

甲烷氧化偶联制乙烯技术

甲烷催化氧化偶联反应（OCM）的提出为由资源丰富且相对廉价的天然气替代石油路线制取乙烯提供了新的可能途径，并且该途径是通过一步法获取乙烯，在现有乙烯生产工艺中最为简捷。经过近二十年的研究，在OCM的催化剂、反应工艺以及工程开发等方面已取得了较大进展。     

甲烷氧化偶联制乙烯研究进展

本文对甲烷氧化偶联制乙烯的研究进展进行了评述。从已取得的成果看,降低催化反应温度,进一步提高催化剂的反应活性和选择性仍是实现甲烷氧化偶联制乙的关键     

甲烷氧化偶合制乙烯的研究

采用 Li/MgO 催化剂,研究了甲烷氧化偶合制乙烯的各种影响因素,包括 Li 含量、反应温度、原料气组成及空时速度等,观察到了不同 Li 含量催化剂的碱度与催化剂活性和选择性之间的关联。在常压,反应温度为725℃,原料气中甲烷与氧气的分压比为1.7的条件下,C_2烃摩尔产率可达24.5%.     

甲烷氧化偶联反应低温催化剂

ⅢB族和稀稀元素(Y、La、Sm、Nd等)的化合物,在100—600℃具有催化甲烷氧化偶联反应活性。在300℃,La催化剂的甲烷转化率约21.8％,C_2烃收率约11.1％,C_2时空收率约为5μmol/mlcat·s.经过45小时的连续反应,结果表明催化剂性能稳定。     

甲烷氧化偶联制乙烯高选择性MgO—La2O3体系催化剂的研究

研制了高速选择性ＭｇＯ－Ｌａ２Ｏ３体系的甲烷氧化偶联催化剂,并考察了甲烷空速,甲烷与氧比,反应温度等对催化剂活性与选择性的影响,发现该催化剂可适应的反应温度,甲烷与氧比等范围较宽,但对甲烷空速的变比较为敏感。在最佳条件下连续反应５００ｈ,该催化剂的甲烷转化率≥１９％,Ｃ２选择性〉７５％,经ＸＲＤ,ＸＰＳ分析结果表明其催化剂的相稳定,催化剂的Ｌａ的反应中和表面富集。     

Manufacture of Olefins through Catalytic Oxidative Coupling of Methane at Low Temperature

<正>The East China Normal University(ECNU)has made important progress in production of olefins via low-temperature oxidative coupling of methane(OCM),with its relevant achievements published in the JournalScientific Progress.The research staffs after being inspired by the study onmanufacture of methanol through low-temperature electrochemical oxidation of methanehave inferred that effectively reducing the temperature for activation of     

LiMO_2系列氧化物的甲烷氧化偶联活性

固体氧化物浸入不同含量LiNO_3溶液,晾干后于750—800℃焙烧制成系列LiMO_2(M=Cr,Fe,Co,Hi,Al)型样品,在CH_4氧化偶联反应中作催化活性测定。结果表明,随着反应温度提高,C_2收率普遍增加。以5/5摩尔比Li_2-Fe_2O_3(Fe-50)及2/8摩尔比Li_2O-NiO_x(Ni-20)尤好。该样品在750—800℃下C_2收率均在10％以上,Fe-50于850℃下的C_2收率可达22％(产物中一半以上是乙烯)。10小时内催化活性无明显下降,其O_2转化率几乎始终未变。另外,Li、Fe氧化物中α-LiFeO_2晶相数量直接与活性成平行关系。     

在LiFeO_2、LiNiO_2上甲烷氧化偶联机理的研究

在不同原子比的Li-Nj、Li-Fe氧化物催化剂上进行甲烷氧化偶联反应机理的研究。认为在α-LiFeO_2及LiNiO_2复合氧化物催化剂的表面上都存在化学吸附态(O_A)和晶格态(O_L)氧物种。其中LiNiO_2上的O_L直接参与了甲烷的活化,而α-LiFeO_2上的O_L是将甲烷和氧上的分解物作用之后转变成O_A态的。认为LiNiO_2的失活是由于表面O_L在损失后未能及时得到补充,而α-LiFeO_2的失活是由于O_L吸附CO_2所致。     

甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展

将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时对于其他一些新提出或研究较少的催化剂体系也做了概述。统计了200篇参考文献中880组甲烷氧化偶联制乙烯反应的结果,经分析认为,近十年来甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究虽取得了一些新的成果,研究范围也更加广泛和深入,但从催化性能,尤其是从C2单程收率看,仍未有大的突破。在以氧气或空气为氧化剂时,在填充固定床反应器中测试的催化性能,最高的C2单程收率仍在25%左右。     

甲烷氧化偶联制乙烯高选择性催化剂的研究

制备了甲烷氧化偶联制乙烯高选择性催化剂,考察了ＭｇＯ－ＢａＯ、ＳｒＣＯ３－ＢａＯ、Ｌａ２Ｏ３－ＢａＯ体系催化剂的活性和选择性及ＣＨ４／Ｏ２、反应温度和空速对催化剂性能的影响。实验表明在反应条件为：ＣＨ４／Ｏ２＝７．８～８．０、反应温度８００～８２０℃、ＣＨ４空速为５００～１０００ｈ＾－１的范围内,Ｌａ２Ｏ３～ＢａＯ体系催化剂的ＣＨ４转化率在１８％～２０％,Ｃ２的选择性能保持在８０％以上,用ＸＲＤ、     

纳米La_2O_3催化剂上低温甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢

采用沉淀法制备了纳米La2O3催化剂,并考察了该催化剂对甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明,对于甲烷氧化偶联反应,在450℃、气态空速(GHSV)=7.5L/(g.h)、n(CH4)∶n(O2)=3.0的条件下,甲烷转化率和C2烃收率分别达到26.6%和10.8%,比商品化的La2O3催化剂的启动温度低100℃,具有较好的低温甲烷氧化偶联反应性能;对于乙烷氧化脱氢反应,在450℃、GHSV=10L/(g.h)、n(C2H6)∶n(O2)∶n(N2)=1∶1∶4的条件下,乙烷转化率和乙烯收率分别为49.1%和25.9%,明显优于商品化的La2O3催化剂。对纳米La2O3催化剂的表征结果显示,沉淀法制备的纳米La2O3催化剂颗粒较小(粒径30~50nm)、比表面积较大(12.0m2/g),具有较强的吸附O2能力,因此能在较低温度下活化甲烷和乙烷,具有较好的低温催化性能。