铁-氮掺杂碳复合材料活化过硫酸盐降解双酚S

非均相铁基材料活化过硫酸盐(PS)是高级氧化工艺中高效活化过硫酸盐的重要手段,如何有效提高铁基催化剂的催化性能一直是研究重点。碳基材料因其丰富而稳定的多孔结构常被用于负载铁活性组分。以一种氨基修饰的铁基金属有机框架化合物NH₂-MIL-101(Fe)为模板,采用一步碳化法制备了铁-氮掺杂碳复合材料(Fe-CNs),通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等表征手段对Fe-CNs的形貌特征和化学组成进行了分析,并进一步研究了Fe-CNs活化过硫酸盐降解双酚S(BPS)的性能。结果表明,在900℃下制备的Fe-CNs-900通过活化PS在70 min内可降解99.3%的BPS,Fe-CNs-900/PS体系具有良好的抵抗共存阴离子和腐殖酸(HA)影响的能力。自由基捕获实验和EPR分析表明,SO₄^·-、·OH、O₂^·-和¹O₂均存在于Fe-CNs-900/PS体系中,但SO₄^·-和¹     

氮掺杂中空多孔碳材料活化过一硫酸盐催化降解双酚A

在高级氧化（AOPs）过程中,合理设计出环境友好、稳定高效的催化剂对水污染降解具有重要意义。使用原位聚合的方法合成了氮掺杂中空多孔碳材料（NHPC）,并将其作为催化降解双酚A （BPA）的过一硫酸盐（PMS）活化剂;结合动力学分析与多种表征手段,探究了结构缺陷、sp²杂化碳、氧官能团和3种典型的N键构型（吡啶N、吡咯N和石墨N）等因素对催化氧化反应性能的影响。BPA的反应速率常数与石墨N含量呈线性相关,表明石墨N是主要活性位点。同时,热处理可以通过再生石墨N来恢复催化剂活性,再生后的催化剂性能优于未使用的催化剂。自由基猝灭实验和电化学测试分析确定了NHPC-800/PMS体系主要是通过超氧自由基（O₂^·-）介导的自由基过程降解双酚A （BPA）。加深了对氮掺杂碳基催化剂活化过硫酸盐的理解,对其在环境修复中的实际应用具有指导意义。     

高电容氮硫共掺杂多孔炭纳米片的制备

提供一种新型的超级电容器用高电容氮硫共掺杂多孔炭纳米片的制备方法,该方法操作简单、时间周期短、重复性好。以葡萄糖酸钙为碳源、氢氧化钾为活化剂、硫脲为氮硫源,通过直接碳化法制备出氮硫共掺杂多孔炭纳米片,并用于超级电容器的电极材料。通过扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、拉曼以及氮气吸脱附测试分析,氮硫共掺杂多孔炭纳米片具有高比表面积(491 m²·g^-1)、高氮掺杂量(8.1%)、高硫掺杂量(3.7%)以及分级孔道结构,并在6 mol·L^-1的KOH水溶液中表现出良好的电化学性能。当电流密度为0.2 A·g^-1时,其质量比电容高至221 F·g^-1,在20 A·g^-1时,其质量比电容可以达到144 F·g^-1,质量比电容保持率高达65%,而且经过5 000次充放电循环的电容保持率高达100%。该方法制备出的氮硫共掺杂多孔炭纳米片不仅表现出较大实际应用潜力,而且为寻找电化学性能优异的氮硫共掺杂电极材料奠定基础。     

类普鲁士蓝的制备及其活化PMS降解双酚S

通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征,结果表明Co FePBA由紧密结合的Co₃[Fe(CN)₆]₂构成,为纳米级,表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素,具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下,Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS,对酸性和共存离子(SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)敏感,碱性环境能促进PMS快速活化,重复实验显示该体系具有良好稳定性,使用4次后仅下降26.70%,活化性能优于其他材料。机理分析表明,CoFe-PBA与PMS相互作用,作用过程中改变了金属位点价态,发生电子转移,产生各种活性物质降解BPS,其主要作用活性物种为¹O...     

氮掺杂多孔污泥炭活化过二硫酸盐降解橙黄Ⅱ

以市政污泥为碳源、碳酸氢钾为活化剂、尿素为氮源,制备了氮掺杂多孔污泥生物炭(NKBC),并采用N₂吸附-脱附实验、SEM、XRD、XPS对其比表面积、表面特征进行了系列表征与分析,结果表明,NKBC具有较大的比表面积,由于N负载于NKBC孔道内,其表面褶皱、缺陷较多,活化位点较多。将NKBC用于活化过二硫酸盐(PDS)降解橙黄Ⅱ,考察NKBC/PDS体系降解橙黄Ⅱ的性能,结果表明,在加入PDS 20 min后,NKBC/PDS体系对橙黄Ⅱ的降解率高达99.7%;该体系可在较宽pH范围(3～11)及常见阴离子存在条件下发挥作用。自由基猝灭实验和EPR光谱结果表明,NKBC/PDS体系降解橙黄Ⅱ的主要活性物种有·OH、SO₄^·-和¹O₂,且以¹O₂为主。该研究所构建的NKBC/PDS体系可应用于染料废水的处理,实现“以废治废”的目标。     

硫掺杂炭材料的制备与应用

杂原子掺杂可以改变炭材料的表面化学结构,从而带来材料性能的变化。研究人员通过选择不同的碳源、开发新的制备技术等手段,相继制备了多种结构独特、性能优异的硫掺杂炭材料。本文基于硫掺杂炭材料国内外的最新研究进展,总结了以不同碳前体制备硫掺杂炭材料的研究工作,评述了不同前体及制备工艺对硫掺杂炭材料组成、结构的影响;并简要介绍了硫原子掺杂对炭材料在超级电容器、电催化等方面应用性能的影响。有关硫掺杂炭材料的研究还是一个全新的课题,尽管研究人员已经做了大量努力,但如何控制材料的结构仍然是一个具有挑战性的课题,利用富碳前体做原料来控制制备硫掺杂炭材料对于规模化应用更具实际意义。     

过渡金属活化过硫酸盐降解双酚A的研究进展

综述了过渡金属离子、零价金属和双金属等不同类型金属催化剂活化PMS/PDS降解双酚A(BPA)的研究现状;探讨了双金属催化剂活化过硫酸盐去除BPA的降解机理、双金属之间的协同作用以及氧空位与表面羟基的重要作用;分析了活化过程的影响因素、水基质条件,催化剂的可重复使用性与稳定性;对金属催化剂降解BPA研究方向进行了展望。     

硫掺杂分级多孔碳催化剂活化过硫酸盐降解双酚A的研究

通过在高温下碳化木质素磺酸钠然后经过酸洗制备了一种硫掺杂分级多孔碳催化剂,使用XRD、SEM、TEM、XPS、BET等方法对其结构进行了表征,并测定其活化过硫酸盐降解双酚A(BPA)的性能和机理。结果表明,制备的催化剂性能较强,在5 min内去除效率接近100%,该催化剂的pH范围为3～9,重复循环利用6次后仍保持高活性,其机理主要是通过催化分解过硫酸盐产生单线氧来降解双酚A。     

氮硫掺杂生物炭/过一硫酸盐体系降解水中磺胺异唑

利用高温热解的方式制备由氮、硫元素掺杂改性的生物碳质纤维材料,并借用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等多种技术对材料性质进行分析。实验以制备材料为催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解水中的磺胺异唑（SSX）,研究其降解效果,探讨材料活化PMS的机理。结果表明：N、S的掺杂显著提升了材料活化PMS降解SSX的性能,其中NSC-5的催化性能最佳,当NSC-5投加量为0.4g/L、PMS浓度为0.25mmol/L、SSX浓度为10mg/L时,反应90min后可去除80%以上,反应速率是生物碳质材料（BC）参与进行反应的2.7倍,这与其表面增加的官能团相关。电子顺磁共振（EPR）结果表明,SSX降解过程中起主要作用的组分是单线态氧（¹O₂）、硫酸根自由基（·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}）和羟基自由基（·OH）,氮硫的掺杂加快了电子转移速率,进而提高材料的催化活性。     

杂原子掺杂生物质基炭材料的研究进展

生物质基炭材料具有低成本、来源广泛、导电性良好和电化学稳定性好等优点,通过杂原子掺杂,生物质基炭材料的性能得到进一步的提升。本文总结了杂原子引入生物质基炭材料的方法(原位掺杂和扩散掺杂)及其各自的优缺点,简述了杂原子掺杂的种类(氮掺杂、氧掺杂、磷掺杂、硫掺杂、卤素掺杂和多元素共掺杂)及杂原子掺杂对生物质基炭材料结构与性能的影响,综述了目前杂原子掺杂炭材料在能源存储、吸附分离、催化氧化等领域的应用状况,并对杂原子掺杂生物质基炭材料的发展方向进行了展望。     

杂原子掺杂碳材料活化过硫酸盐技术的研究进展

碳材料因其比表面积高、吸附性能佳,并且能克服加热、紫外光照射、超声等传统活化方式能耗高、金属催化材料产生二次污染的弊端而在活化过硫酸盐降解有机污染物应用中具有潜力。杂原子（N、S、B、P等）掺杂不仅能打破碳材料网络惰性、提高电导率,还能增加反应活性位点,是提升碳材料活化过硫酸盐性能的有效途径。本文介绍了碳材料活化过硫酸盐的机理,主要包括自由基途径、单线态氧途径及表面电子传递,并进一步总结了杂原子掺杂碳材料活化过硫酸盐的机理;然后综述了杂原子碳材料的种类、制备方法及其在有机污染物降解中的应用,最后指出了已有研究存在的不足,并提出杂原子掺杂碳材料稳定性及可重复利用性的提升和降解机制的深入探索是未来研究的方向。     

氮掺杂生物炭材料的制备及其在环境中的应用

由生物质转化得到的生物炭材料因其成本低且环境友好被广泛用于环境领域,且对我国实现碳达峰与碳中和有积极的促进作用。非金属氮掺杂生物炭由于氮元素的引入,呈现表面碱度以及多吸附位点的特性,提高了其对污染物的去除性能,然而对氮掺杂生物炭材料的绿色可控合成及掺杂机理的关注不够。本文综述了近几年来国内外氮掺杂生物炭材料的制备及其在环境中的研究应用,梳理了氮掺杂生物炭材料中含氮官能团的类型和不同制备方法,含氮官能团包括吡啶N、吡咯N和石墨N等,其含量和类型受氮源、热解温度和时间的影响,阐明了其中的氮掺杂机理由氮源分解的中间产物、生物炭表面官能团和掺杂过程中的活化剂等因素决定。最后,对氮掺杂生物炭在环境方面的应用及作用机理进行探讨,并在此基础上提出未来研究高效氮掺杂生物炭的重点和研究方向,以期为氮掺杂生物炭在环境中的实际应用提供参考。     

铁酸锰-石墨烯气凝胶活化PMS降解酸性红B

用水热法和冷冻干燥法制备了MnFe_2O_4-rGO气凝胶催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO_4~(·-))氧化降解酸性红B。用SEM、XRD、FTIR、拉曼光谱仪、N2吸脱附等温仪对该催化剂进行表征,考察催化剂投加量、PMS浓度、初始pH对酸性红B降解效果的影响。结果表明,当催化剂投加量为0.15 g/L、PMS浓度为0.6 mmol/L、pH为7时,反应30 min后酸性红B的降解率为91.5%;且pH适用范围广,pH在3～9时降解率均在82%以上。投加自由基捕获剂叔丁醇和甲醇,结果表明在MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系中起氧化降解作用的主要活性物质是SO_4~(·-)。紫外可见光谱表明酸性红B分子中的萘环结构和偶氮键被氧化;TOC表征结果表明MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系对酸性红B的矿化率为30.8%。     

元素掺杂生物质炭材料在电化学储能中的研究进展

在“双碳”目标的背景下,新型生物质炭材料的开发及其在电化学储能领域中的应用引起了人们广泛的关注。在各种优化生物质炭材料性能的方法中,元素掺杂能够解决比容量低、稳定性差的问题,为提高生物质炭材料电化学性能提供了一种简单、有效的方法和策略。本文从植物基、动物基和微生物基三方面介绍了元素掺杂生物质炭材料的来源,并根据掺杂元素的种数将元素掺杂生物质炭材料归纳为单元素掺杂和多元素共掺杂。回顾了元素掺杂生物质炭材料在超级电容器、锂离子电池、钠离子电池、锂硫电池等电化学储能器件中的应用,在此基础上分析了其化学组成和微观结构对电化学性能的影响。同时对其今后的发展和商业化前景做出展望,指出掺杂元素的种类和含量的调控、制备方法和工艺的优化、生物质自掺杂属性的激活仍是目前亟待解决的问题和未来的发展方向。     

铁酸锌负载碳纳米管结合微波催化降解双酚A

碳纳米管是一种新型吸附材料,具有比表面积大、吸附容量大且质轻、强度高、导电性强等优点。而铁酸锌由于其结构具有较高的光催化活性、气敏性和光敏感性等特点,是高频带理想的磁性吸波材料。文章旨在结合微波诱导催化技术,利用微波水热法将铁酸锌负载在碳纳米管上合成新型催化剂,增强微波吸收能力,并探讨ZnFe_2O_4/MWCNTs结合微波的催化降解能力。结果表明,ZnFe_2O_4/MWCNTs催化剂的最佳合成条件为Fe∶Zn=2∶1,Fe~(3+)0.03 mol/L,MWCNTs 0.5 g,微波水热合成压力1.5 MPa,微波水热合成时间30 min。并且,以ZnFe_2O_4/MWCNTs为催化剂结合微波催化降解能使溶液中的BPA迅速降解且减少副产物的产生。     

氮硼掺杂菌糠炭：蜂窝结构用于电极材料

绿色可再生、储量丰富且成本低廉的农林废弃物在能源转化利用领域具有重要位置。本文利用中国北方最常见的农林废弃物菌糠为原料,分别以氢氧化钾、硼酸铵为活化剂和掺杂剂,通过简单的高温煅烧法制备了具有蜂窝结构的氮硼双掺杂菌糠炭（NBFC）。NBFC的微观形貌和物理结构表征结果显示：NBFC-3为表面粗糙的蜂窝状多孔材料,孔径集中在2nm左右,比表面积高达2968.48m²/g,具有相互连接的微介孔网络结构。电化学性能测试结果表明：当电流密度为0.5A/g时,NBFC-3的比电容高达297.2F/g。即使当电流密度增加到10A/g后,比电容仍可达218.5F/g,在循环5000圈后（电流密度为5A/g）,比电容保持率为94.5%,展现了良好的倍率性能和显著的电化学稳定性。综上,NBFC是一种极有潜力的电化学储能材料。该研究也为农林废弃物菌糠的高效利用提供了新思路。     

离子热碳化制备Fe/N共掺杂生物炭及其催化性能研究

以铁基离子液体[BMIm]FeCl₄和木质纤维类生物质废弃物为前驱体,采用离子热碳化方法制得铁/氮共掺杂生物炭（Fe-N/BC）催化剂,并对其性质进行了表征。研究了Fe-N/BC催化剂活化过一硫酸盐（PMS）处理有机污染物罗丹明B和双酚A的性能,并对Fe-N/BC催化剂进行了吸附实验、催化动力学实验和自由基淬灭实验。结果表明,Fe-N/BC为包覆有铁金属纳米颗粒的氮掺杂石墨化碳材料,空泡结构和发达的孔隙结构使其具有很强的吸附性能,60 min后才达到吸附平衡,吸附50%的双酚A;加入氧化剂过一硫酸盐后,30 min后对双酚A的降解率达到95.5%,远远快于氮掺杂生物炭（N/BC）材料和生物炭（BC）。Fe-N/BC活化PMS降解双酚A过程中对pH不敏感,反应方式主要通过非自由基路径实现。     

改性生物质炭负载铁类Fenton体系降解亚甲基蓝研究

以棉花秸秆作为前驱体,用K₂CO₃活化后制备出改性生物质炭K₂CO₃@BC,置于FeSO₄溶液中形成悬浮液,干燥并煅烧,制得改性生物质炭负载铁催化剂Fe/K₂CO₃@BC。采用XRD、FT-IR、SEM等对Fe/K₂CO₃@BC进行表征,并研究其耐酸耐碱性。以亚甲基蓝作为目标污染物,将Fe/K₂CO₃@BC催化剂和H₂O₂组成非均相类Fenton体系降解水中的亚甲基蓝,探究了溶液pH、Fe/K₂CO₃@BC投加量、H₂O₂用量、温度等因素对亚甲基蓝降解效果的影响。结果表明,催化剂Fe/K₂CO₃@BC中的Fe物种主要以Fe₃O₄形式...     

N/B/Fe共掺杂生物质炭阴极制备及电芬顿降解对硝基酚

以玉米芯为主要原料,采用热沉积、高温焙烧法,制备N/B/Fe共掺杂生物质炭（N/B/Fe@BC）,通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和X射线光电子能谱仪（XPS）等手段对样品的晶格结构、形貌特征和组成等进行表征,并以对硝基酚为对象,探究N/B/Fe@BC电极的电芬顿催化性能。结果表明,N/B/Fe@BC为纳米薄片交错堆积的三维多孔结构,表面缺陷较未掺杂生物质炭显著增加,催化氧还原以两电子产H₂O₂为主。在电流强度50mA、初始pH为3的电芬顿体系中,120min时对硝基酚的去除率为97.93%±1.62%,60min内反应速率常数k为0.040min^-1,是未掺杂生物质炭电极的2.7倍。N/B/Fe@BC电极的pH适用范围较宽,受水质的影响较小,循环使用10次后120min对硝基酚的去除率仍可达到85%以上。